Ni/Al_2O_3及La改性Ni/Al_2O_3催化CO浆态床甲烷化性能

采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3及La改性的Ni-La/Al2O3催化剂,并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能。借助XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD等对催化剂进行了表征。结果表明,La助剂改性制备的Ni-La/Al2O3催化剂较Ni/Al2O3催化剂具有更高的CO甲烷化活性,La助剂的添加促进了Ni物种在载体表面的分散,降低了还原温度,增强了催化剂对CO和H2的吸附能力。La助剂的添加次序对甲烷化活性影响较大,采用共浸渍法制备的催化剂具有最佳的甲烷化活性,CO转化率达到96.3%,CH4选择性和时空收率分别达到87.1%和179.6 m L·kg-1·h-1,优于先浸渍Ni后浸渍La或先浸渍La后浸渍Ni制备的催化剂。     

In/Al_2O_3催化剂低温脱硝性能研究

分别采用浸渍法和共沉淀法制备了In/Al_2O_3催化剂,并对其进行选择性还原氮氧化物的研究。结果表明:共沉淀法制备的催化剂具有较高的低温活性和NO选择性。以过渡金属Ti对载体进行改性,得到的In-Ti/Al_2O_3双金属组分催化剂具有高活性,这是由于表面存在无定型In氧化物且催化剂比表面积较高,同时TiO_2的加入减弱了In与Al_2O_3之间的相互作用,形成了无定型InTiO_2晶体,使In的还原温度移向低温。     

负载型LaCoO3/γ-Al2O3催化剂的制备及性能的研究

分别采用多次浸渍法和过量溶液浸渍法,在不同焙烧温度下制备了LaCoO3/γ-Al2O3催化剂并对其活性进行测试,利用XRD、BET等技术对样品进行了表征。研究表明,过量溶液浸渍法制备的LaCoO3/γ-Al2O3催化剂的活性要明显优于多次浸渍法;多次浸渍法制备样品的催化活性均较低,且受焙烧温度影响较小;焙烧温度对过量溶液浸渍法制备的LaCoO3/γ-Al2O3的结构和性能影响很大,随着焙烧温度的升高,催化剂样品的比表面积逐渐减小,晶粒度变大,有烧结现象,故催化活性降低,且500℃焙烧样品对甲苯催化燃烧的T10%=300℃,T99%=400℃。     

铈对Ru/γ-Al2O3变换催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列钌基催化剂,以水煤气变换为探针反应,采用XRD、TPR和TPD等手段研究了铈对Ru/γ-Al2O3催化剂的改性机制.结果表明,铈的加入显著地提高了Ru/γ-Al2O3催化剂的变换反应活性,增加了Ru/γ-Al2O3催化剂的活性中心数,降低了催化剂的还原温度,增强了催化剂对H2O的吸附和活化作用.     

pH值对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂甲烷自热重整制氢性能影响

采用浸渍-共沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,其中Ni负载量为10%(质量分数)。采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并在固定床微反装置中考察了载体制备的沉淀过程中pH值的改变对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。研究发现,在反应温度为650℃～850℃范围内,pH值为9制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂的甲烷转化率最高。由TPR与XRD结果可知,在制备条件中pH值为9的催化剂载体中ZrO2进入CeO2的晶格中,形成更多的CeO2-ZrO2固溶体,使得NiO与载体之间的相互作用增强,从而提高了甲烷的转化率。     

Sr掺杂对LaCoO3/γ-Al2O3催化剂结构和性能的影响

采用过饱和溶液浸渍法,在不同焙烧温度下制备了LaCoO3/γ-Al2O3煤蚅a0.8Sr0.2CoO3/γ-Al2O3催化剂并对其活性进行测试,利用XRD、BET等技术对样品进行了表征。焙烧温度<600℃,催化剂样品的比表面积相对较大,活性组分在载体Al2O3上分散度高,从而具有较高的活性,并且用Sr部分取代La制得La0.8Sr0.2CoO3/γ-Al2O3催化剂中,Sr的加入有助于钙钛矿的形成,可以促进催化活性的提高;焙烧温度≥600℃,催化剂样品的比表面积呈下降趋势,在载体Al2O3上所负载的LaCoO3或La0.8Sr0.2CoO3由于烧结而长大,造成分散度下降,催化活性变差,掺入Sr未能提高催化剂对甲苯的催化氧化活性,甚至会抑制催化活性。     

固体法制备Cu/La2O3-NiO催化剂及其光催化性能

采用3种不同的顺序制备了镧镍复合氧化物前驱体后,再在这3种物质上用等体积浸渍法制备了一系列Cu/La2O3-NiO催化剂。用XRD、TEM分别对催化剂表面结构、表面形貌进行了表征,以CO2和H2O光催化合成甲醇反应为探针反应研究了不同的制备方法对催化剂性能的影响。结果表明:先混合碾磨并一起焙烧后再处理的Cu/La2O3-NiO催化剂,其光催化活性最强,而先分开碾磨后一起焙烧再处理的催化剂光催化活性其次,而机械混合后再一起处理的催化剂对目的反应没有光催化活性。其中0.5%Cu/La2O3-NiO催化剂的催化效果最好。     

Ru-La_2O_3/Al_2O_3催化剂上CO选择氧化本征反应动力学

采用浸渍法制备了用于CO选择氧化的Ru-La2O3/Al2O3催化剂,研究了CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层上的CO选择氧化本征动力学.结果表明,在消除内外扩散的条件下,CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层的本征反应是一个表面反应控制的一级反应,反应的活化能为76.24kJ/mol.     

Ru-La2O3/Al2O3催化剂上CO选择氧化本征反应动力学

采用浸渍法制备了用于CO选择氧化的Ru-La2O3/Al2O3催化剂,研究了CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层上的CO选择氧化本征动力学.结果表明,在消除内外扩散的条件下,CO在Ru-La2O3/Al2O3催化剂床层的本征反应是一个表面反应控制的一级反应,反应的活化能为76.24kJ/mol.     

MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其SCR脱硝性能

采用共浸渍负载成型法制备了MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3(MMTA)催化剂,研究了该系列催化剂在NH3选择性催化还原反应(NH3-SCR反应)中的脱硝性能.通过固定床连续反应器考察了温度及不同载体对SCR反应的影响.采用X射线衍射(XRD)、BET、扫描电镜(SEM)等表征手段对该催化剂进行了表征,研究了催化剂的晶相、微观形貌.试验结果表明,与TiO2(T)载体相比,TiO2-Al2O3(TA)载体有较大的比表面积和孔体积.在空速为10000 h-1,150～450℃范围内,MMTA催化剂还原NOx的转化率高达75％～95％.活性组分MnOx在TiO2-Al2O3(TA)载体上分散较好,TiO2-Al2O3(TA)载体催化剂表现出良好的催化活性和高温稳定性,可有效控制氮氧化物的排放.     

制备方法对( Ce0.6Zr0.4O2)0.5(Al2O3)0.5储氧材料性能的影响

分别利用氨水共沉淀法和柠檬酸溶胶-凝胶法制备稀土储氧材料( Ce0.6Zr0.4 O2)0.5(Al2 O3)0.5,并用XRD、BET、H2 - TPR、SEM和EDX等手段研究制备方法对(Ce0.6 Zr0.4 O2 )0.5( Al2O3 )0.5的晶相结构、比表面积、平均孔径、孔容、储氧性能、还原性能、样品各组分含量以及颗粒形貌的影响.结果表明两种方法制备样品均为立方晶相的CeO2 - ZrO2 - Al2 O3固溶体,无Al2O3的晶相.但与氨水共沉淀法比较,柠檬酸溶胶-凝胶法制备样品的比表面积、孔容较大,储氧性、还原性和热稳定性能较高.SEM和EDX测试结果表明,氨水共沉淀法制备样品有明显的聚集现象,而柠檬酸溶胶-凝胶法制备样品的颗粒粒径小,分布均匀,且原子组成更接近理论值.     

Nd对Ru/Al2O3氨合成催化剂性能的影响

采用等体积浸渍法制备了一系列Ru-Nd/Al2O3氨合成催化剂。通过TPD、CO化学脉冲吸附法等手段研究了Nd对催化剂的性能影响。结果表明,Nd的加入抑制了H2的吸附,促进了N2的解离吸附,同时修饰了载体,使Ru金属分散度提高。研究还表明,当Nd的含量在8%左右,反应温度在475℃时,催化剂的活性最高。     

固体超强酸S_2O_8~(2-)/TiO_2-WO_3的制备及其催化性能研究

用溶胶-凝胶法制备了固体超强酸S2O82-/TiO2-WO3,并对其进行了XRD与IR表征,用乙酸乙酯合成模型反应考察了其催化性能,系统研究了WO3的含量、焙烧温度等制备条件对S2O82-/TiO2-WO3性能的影响。实验表明:在(NH4)10W12O41.xH2O质量分数为5.0%、焙烧温度为500℃条件下通过溶胶-凝胶法制备的固体超强酸S2O82-/TiO2-WO3,其载体为微细且晶格不太完整的锐钛矿型TiO2,比表面积较大,具有比浸渍法制备的SO42-/TiO2更高的硫含量和更强酸性,并具有较高的催化酯化活性和稳定性,在反应条件为:醇酸摩尔比1.48∶1、催化剂用量为冰醋酸的6.0%、反应时间2.0h,乙酸转化率可达74.1%(不加分水器)。催化剂在无需任何再生的条件下重复使用,活性下降趋势平缓,显示良好的稳定性。     

La_2O_3掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂SCR性能的影响

通过共沉淀法将La组分掺入到TiO_2载体中,采用浸渍法将V和W组分负载到La_2O_3-TiO_2复合氧化物上,制备出V2O5-WO3/La_2O_3-TiO_2催化剂。考察不同La_2O_3掺杂量对其NH3催化还原NO性能的影响,同时通过多种物理化学手段进行表征分析。XRD,NH_3-in situ DRIFTS,H_2-TPR,XPS和UV-vis DRS测试结果表明,元素La与Ti以La-O-Ti键相互作用,生成高度分散的镧物种,也使得TiO_2具有更好的热稳定性,但由于LaO_x物种与VO_x物种和WO_x物种之间的相互作用,降低了催化剂的氧化还原性和表面Brnsted酸数量,从而降低了其催化活性。     

Ni/M_xO_y/CeO_2-ZrO_2(M=Cu,Ba,Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能

首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2Ni/BaO/CeO2-ZrO2Ni/CeO2-ZrO2Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。     

镧对碳纳米管负载型Ni-B非晶态合金乙炔加氢性能的影响

采用超声辅助的浸渍-还原法制备了N i-B/CNT s及L a改性的N i-B/CNT s非晶态合金催化剂,运用ICP、XPS、TPR、H2-TPD、CO化学吸附法对催化剂进行表征,并研究了催化剂的乙炔选择加氢性能。与N i-B/CNT s相比,添加适量L a提高了活性N i表面积,增强了N i的富电子性,促进了催化剂还原、氢脱附性能,并具有更好的加氢活性,L a的适宜添加量为5%~8%(质量分数)。     

Al-Si@Al2O3核壳结构载体的制备及其催化应用

以微米级铝硅（Al-Si）合金粉为原料,采用简单的水热反应,设计开发出一种以鳞片状Al2O3为壳、Al-Si 合金为核的催化剂载体（Al-Si@Al2O3）。通过傅里叶红外分析（FT-IR）、X 射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）及透射电镜（TEM）等表征分析表明,经过水热反应后,Al-Si 合金表面原位生成片状的AlOOH,内核为未反应的Al-Si合金,500℃煅烧后浸渍载Pd制备出Pd/Al-Si@Al2O3催化剂,活性组分Pd粒子均匀分散在载体表面。以苯乙烯加氢为探针反应考察Al-Si合金原料的粒径、铝含量等因素对所制备催化剂性能的影响,同时还与水浴、碱处理及酸处理所制备的载体和传统载体活性炭、活性氧化铝进行比较。结果表明,在水热条件下,以粒径为5μm、铝含量为88%的Al-Si合金粉为原料制备的Pd/Al-Si@Al2O3具有较优的催化性能,且其催化活性优于活性炭和活性氧化铝载Pd催化剂。     

稀土固体超强酸S2O82-/Sb2O3/La3+的制备及催化性能研究

以SbCl3为原料经醇化水解制得Sb2O3前体氧化物,通过浸渍一定量的(NH4)2S2O8和掺杂La(NO3)3制备了一种新型催化剂S2O82-/Sb2O3/La3+.以催化合成乙酸苄酯为探针反应,考察了不同制备条件对催化剂性能的影响.结果表明,1.5 mol/L的(NH4)2S2O8和2.71% La(NO3)3混合溶液浸渍锑前体氧化物,经110℃烘干后,于500℃焙烧3h所得催化剂(SSL2.71-3-500)活性较好.同时,考察了催化剂的稳定性以及对不同酯化反应的作用规律.用Hammett,IR,DTA/TGA,XRD等手段对催化剂进行了表征.     

对苯二甲酸协同Bi_2O_3/Co_3O_4光催化降解甲基橙的研究

以Bi2O3,Co(NO3)2作为前驱体,采取浸渍法制备了不同Co3O4含量的Co3O4/Bi2O3复合半导体光催化剂。利用红外光谱、固相荧光等对催化剂结构进行了表征。并且对催化剂的光催化性能进行了测试及表征。以甲基橙为光催化反应的模型化合物,考察了Co3O4/Bi2O3复合光催化剂的紫外及可见光催化活性,考察了清除剂对催化剂紫外及可见光催化活性的影响;以对苯二甲酸为探针分子,结合化学荧光技术研究了Co3O4/Bi2O3复合光催化剂表面羟基自由基的生成;利用荧光光谱对催化剂进行了光致发光性能分析。实验结果表明:本实验制备的Co3O4/Bi2O3复合光催化剂,成功扩展了Co3O4的光响应范围,使其具有相当的可见光催化活性。在Co3O4/Bi2O3复合光催化剂系列中,以m(Co3O4)/m(Bi2O3)=0.016型复合光催化剂的可见光活性为最高。     

聚合物稳定的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的还原方法及其催化性能的研究

以PVP为稳定剂，乙醇和K1BH4为还原剂制备了Au-Pd／TiO2-Al2O3催化剂，考察了还原剂对Au-Pd负载型双金属催化剂加氢脱硫性能的影响，并运用XRD，TPD，TPR等技术对催化剂进行表征。结果表明，以乙醇还原的Au-Pd／TiO2-AlO3催化剂的加氢脱硫活性较好。乙醇还原的Au-Pd／TiO2．Al2O3催化剂中Au-Pd之间及活性组分与载体之间的相互作用较强，形成Au-Pd，合金的晶粒较小，活性组分的分散度和活性表面积较大，反应活化能较低，这些均有利于催化剂活性的提高。