石墨层间Ni500团簇形态与熔化特性的分子动力学研究

采用分子动力学方法,对石墨层间Ni500团簇的形态及熔化特性进行了模拟,并与自由状态下Ni500团簇的形态及熔化特性进行了对比。研究表明,①温度T=300 k时,石墨层间Ni团簇的形态呈现为平行于石墨层的多个Ni原子层,自由状态下的Ni团簇呈现为近似球形,两者均具有晶体特征;②自由状态下Ni团簇的熔化为“晶体熔化”,熔点约为740 k;③在300～980 k的升温过程中,石墨层间Ni团簇的形态由多个镍原子层转变为吸附在石墨层内侧的四层镍原子。     

银金钯铂组成对三元金属团簇结构的影响

纳米合金团簇的结构研究为具有特殊的光、电、磁和催化材料设计奠定了重要的理论依据。优化了含有Ag、Au、Pd和Pt原子的三元金属团簇稳定结构,并分析了不同类型原子组成对三元团簇结构的影响。采用Gupta势函数描述由这4种金属原子构成的相同类型原子间及异种类型原子间相互作用。使用自适应免疫优化算法优化Ag26、Au26、Pd26、Pt26团簇以及Ag10AunPd16-n、Ag10AunPt16-n、Ag10PdnPt16-n与Au10PdnPt16-n(n=0-16)金属团簇稳定结构。并通过势能量二阶有限差分值分析这些团簇结构的相对稳定性。     

纳米碳管中及自由状态下镍团簇形态与熔化的分子动力学研究

采用Rosato-Guillope-Legrand多体势分子动力学方法，模拟了（40，0）纳米碳管中及自由状态下Ni534原子团簇的形态与熔化特性，并对其差异进行了讨论。研究表明，温度T=300K时，碳管中及自由状态下的Ni534都具有晶体特征，但碳管中Ni534团簇的形态为与碳管同轴的单壁Ni管，而自由Ni534团簇为近似球形；碳管中Ni534团簇的熔点在900K以上，而自由Ni534团簇的熔点为696K左右。     

W_nH_2(n=1-6)团簇结构与性能的理论研究

采用密度泛函理论中的B3LYP方法在LANL2DZ基组水平上对H_2与W_n(n=1-6)团簇的相互作用进行了计算研究。结果表明,W_nH_2体系的最低能量结构是H2分子的解离性吸附,基本是在W_n团簇最低能量结构的基础上吸附H原子生长而成,说明吸附H原子未改变W_n(n=1-6)团簇的结构和形状;W_nH_2团簇的稳定性比W_n团簇要好;NBO分析表明,W原子比H原子对电荷调节能力稍强,较易与其他原子作用形成新的混合团簇。     

一种利用MS软件计算纳米金属团簇熔点的新方法——定向相关函数综合判断法

到目前为止,所报道的利用分子动力学方法计算纳米金属团簇的熔点多采用的是某些特定的软件,这给该领域的研究推广带来了一些不便。MS(Materials Studio)软件是一种通用的商业化软件,已被许多高校和研究机构所使用。利用MS软件计算纳米团簇的熔点,一般采用的是径向分布函数法,判据不够充分。本课题组在前期工作的基础上经摸索发现,定向相关函数随温度变化曲线在熔点附近出现明显的波动,再结合能量温度曲线以及径向分布函数曲线,可以方便地计算出纳米团簇的熔点范围,计算结果与文献经验式计算结果基本一致。本文简要报道了以直径2.12和2.73nm银纳米团簇为例进行研究的结果,希望能和同行们一起分享这种新方法。     

薄膜生长的元胞自动机模型

在一定条件下，单个原子或原子团簇在液体基底表面无规律扩散和凝聚，并形成具有分形结构的分枝状凝聚体，形成此类凝聚体所需的时间非常短(约1—10s)，直接观察原子或原子团簇在液体表面的成核、扩散及凝聚过程十分困难。元胞自动机是研究复杂体系的一种理想化模型，特别适合那些难以用数学定量描述的复杂动态体系实施计算机模拟。针对在液体基底表面的金属原子会凝聚形成具有特殊结构的分形凝聚体这一实验结果，建立了团簇一团簇凝聚的元胞自动机模型，对此类液体基底表面的金属原子分枝状凝聚体的生长过程进行了计算机模拟。模拟结果表明，凝聚体的分形维数和回旋半径都与实验结果相一致，为研究薄膜生长机理提供了一种新的方法。     

原子动力学蒙特卡洛程序MISA-KMC在反应堆压力容器钢辐照损伤研究中的应用

材料科学领域的快速发展,使得核材料(反应堆压力容器钢)微观结构在受到强辐射时产生辐照损伤的问题成为了重点研究对象。采用动力学蒙特卡洛方法,可以模拟反应堆压力容器钢中溶质析出行为。为了给研究核材料在长期服役后微观结构演化及性能变化提供理论依据,文中介绍了自主开发的MISA-KMC程序的并行策略及大规模测试结果。在验证程序正确性的基础上,利用MISA-KMC程序研究了反应堆压力容器钢中多种溶质原子的析出过程。结果表明,经过长时间演化,溶质原子会发生聚集,形成富Cu团簇,富Cu团簇是引发反应堆压力容器钢脆化的主要微观结构之一。MISA-KMC程序模拟结果的准确性、可支持模拟规模大小以及模拟元素的多样化,为后续的材料性能变化研究提供了保障。     

不同尺寸纳米镍颗粒熔化性质的分子动力学模拟研究

负载的纳米金属具有更好的催化活性,但其制备过程中容易发生团簇烧结现象。为尽量避免这一现象发生,纳米金属团簇的熔化及烧结作用需加以仔细研究。本工作利用MS软件、COMPASS力场以及软件自有分析手段,对截取粒径在(1.6~3)nm范围的5种纳米镍团簇的熔化性质及结构演变进行了模拟计算。结果表明,可采用定向相关函数、系统的能量以及径向分布函数曲线3种手段来联合指示团簇的熔化区间,其中定向相关函数指示最为清晰。对尺寸效应的模拟结果显示,当粒径超过2 nm时,纳米镍团簇存在预熔化现象,这与已有的研究结果相一致;纳米镍的完全熔化温度区间随粒径的增加而升高,但均低于块状镍的熔点,这一结果与大多数的研究结果相一致。本文的研究结果将为进一步研究纳米镍的烧结提供一定的方法和理论支撑。     

原子动力学蒙特卡洛程序OpenKMC在反应堆压力容器钢缺陷损伤研究中的优化与应用

将具有体心立方结构的Fe-Cu二元合金作为RPV模型材料,分别采用基于Pair势和嵌入原子势(EAM)的动力学蒙特卡洛方法,以引入空位点缺陷的方式模拟了热时效下系统中富铜团簇的析出过程。同时对程序实现了计算优化,并验证了算法的正确性与有效性。利用高性能计算资源对优化后的程序进行了性能分析。数值实验结果表明,通过引入一定数量的空位点缺陷,体系内可以同时析出富铜团簇和铜-空位复合体团簇,并且这种复合体团簇更易成为体系内尺寸最大的团簇。增加体系内的空位数量可以加快沉淀的析出过程。另外,增加空位数量不会对体系总的团簇数量密度产生显著影响,但是能够促进团簇粗化,使其成长为尺寸更大的沉淀。     

杂合型全局优化法优化Sr2+(H2O)n团簇

以半经验的势能函数描述H_2O-H_2O之间和Sr~(2 )-H_2O间的相互作用,采用杂合型全局优化法(fast hybrid global optimiza- tion algorithm,FHGOA)搜索Sr~(2 )(H_2O)_n(n=1-30)团簇的最优结构。结果表明：当n=1-8时,团簇为n_1 0结构,其中,在n_1=5-7时,优化出的团簇结构与实验结果相吻合;当n=9-19时,团簇结构为8 n_2结构;当n=20-30,团簇结构为9 n_2结构。根据实验结果推断：在Sr~(2 )水溶液中,Sr~(2 )的水化数为9,此结果和MC模拟的结果是一致的。     

Structural and dynamical properties of SrO in the rock-salt phase

We present a molecular dynamics simulation study of structural and thermodynamic properties of SrO in the rock-salt (RS) structure. Based on a three-body potential, our results are in agreement with experimental measurements and ab initio calculations. The transferability of this potential model is tested by simulating the RS phase of SrO for varying temperature.Various thermodynamic properties including the Debye temperature, heat capacity, linear thermal coefficient and melting point are predicted.Calculations are extended to simulate also the liquid phase of SrO in the RS phase.Superionic behaviour appears in the RS structure at high temperature. Its high diffusion coefficients are calculated from the mean squared atomic displacements.     

Melting of microcrystals in two dimensions: A molecular dynamics simulation

We calculate the caloric equation of state and the specific heat for two-dimensional clusters of 55 and 105 atoms, using a Lennard-Jones pair potential function in a molecular dynamics simulation. We investigate the nature of the phase transition and find a melting point depression, with respect to the infinite system, which is a function of the size of the microcrystal.     

First-principles-based optimization of electronic structures for bimetallic nanoparticles

Based on the first-principle calculation combined with cluster expansion technique and Monte Carlo statistical simulation, we propose an optimization of local electronic structure in bimetallic nanoparticles. We apply the proposed optimization to Pt-Rh nanoparticles, and find that Pt d-band center can be quantitatively described by finite set of basis functions in terms of atomic arrangements. Consequently, electronic structures of Pt d-band at specific site can be reasonably controlled by changing surrounding atomic arrangements, which enables systematic changes in molecular adsorption energy.     

支持向量机算法在熔盐相图数据库智能化中的若干应用

支持向量机（SVM）方法可被用于熔盐系未知相图的计算机预报，将已知的二元卤化物系相图数据作为训练集，体系组成的离子半径和电负性作为特征量，用SVM方法可预报中间化合物的形成与否，熔化类型（同分熔化还是异分熔化）和估计中间化合物的熔点。本文报道了M2M′F4型的中间化合物的形成判据，M3M′Cl6型化合物的熔化类型的判据以及MM′X4型中间化合物熔点计算的回归方程式。用“留一法”检验所得的数学模型并将结果与传统的模式识别方法（Fisher法和KNN）进行了比较，结果表明：SVM的预报准确率比Fisher法和KNN法都高。因此，SVM方法有望成为计算机预报未知相图的有力工具。     

Cluster-wise assessment of cluster stability

Stability in cluster analysis is strongly dependent on the data set, especially on how well separated and how homogeneous the clusters are. In the same clustering, some clusters may be very stable and others may be extremely unstable. The Jaccard coefficient, a similarity measure between sets, is used as a cluster-wise measure of cluster stability, which is assessed by the bootstrap distribution of the Jaccard coefficient for every single cluster of a clustering compared to the most similar cluster in the bootstrapped data sets. This can be applied to very general cluster analysis methods. Some alternative resampling methods are investigated as well, namely subsetting, jittering the data points and replacing some data points by artificial noise points. The different methods are compared by means of a simulation study. A data example illustrates the use of the cluster-wise stability assessment to distinguish between meaningful stable and spurious clusters, but it is also shown that clusters are sometimes only stable because of the inflexibility of certain clustering methods.     

Ground states for condensed amorphous systems: Optimizing annealing schemes

Using optimized Simulated Annealing allows finding distinctly lower minima for the potential energy of amorphous systems. A new scheme resulting in an optimal annealing schedule has been found that can be readily applied to the simulation of molecules, clusters and condensed systems with any atomic composition. The scheme remains applicable if, due to the complexity of the system and its interatomic potentials, the configuration space cannot be explored in more detail.     

Second nearest-neighbor modified embedded-atom method interatomic potentials for the Pd-M (M = Al,Co, Cu,Fe, Mo,Ni, Ti) binary systems

Palladium (Pd) has attracted attention as one of the major components of noble metal catalysts due to its excellent reactivity to a wide range of catalytic reactions. It is important to predict and control the atomic arrangement in catalysts because their properties are known to be affected by it. Therefore, to enable atomistic simulations for investigating the atomic scale structural evolution, we have developed interatomic potentials for Pd-M (M = Al, Co, Cu, Fe, Mo, Ni, Ti) binary systems based on the second nearest-neighbor modified embedded-atom method formalism. These potentials reproduce various fundamental properties of the alloys (the structural, elastic and thermodynamic properties of compound and solution phases, and order-disorder transition temperature) in reasonable agreements with experimental data, first-principles calculations and CALPHAD assessments. Herein, we propose that these potentials can be applied to the design of robust bimetallic catalysts by predicting the shape and atomic arrangement of Pd bimetallic nanoparticles.     

基于数据场的类簇中心选取及其聚类

针对现有聚类算法普遍存在聚类质量低、参数依赖性大、孤立点难识别等问题,提出一种基于数据场的聚类算法。该算法通过计算每个数据对象点的势值,根据类簇中心的势值比周围邻居的势值大,且与其他类簇中心有相对较大距离的特点,确定类簇中心;根据孤立点的势值等于零的特点,选出孤立点;最后将其他数据对象点划分到比自身势值大且最近邻的类簇中,从而实现聚类。仿真实验表明,该算法在不需要人为调参的情况下准确找出类簇中心和孤立点,聚类效果优良,且与数据集的形状无关。     

混合熔盐物性数据库的设计开发

物性数据及其推算对于化工过程模拟、优化和设计具有重要意义。本文探讨了熔盐用于生物质快速催化热裂解生物质的前景。熔盐的熔点、密度、粘度和表面张力等物性数据对生物质热裂解过程有重要影响。本文针对熔盐快速催化热裂解生物质的特定需求,采用热分析法测定了多种混和熔盐的熔点数据;收集整理了文献中的熔点、密度、粘度和表面张力等熔盐物性数据,对其进行了可靠性等级评定;开发了基于Web的熔盐物性数据库。该数据库具有界面友好、操作方便等优点,利用该数据库,可以查询、修改和补充熔盐物性数据。