铀钚萃取洗涤-共反萃工艺的离心萃取器台架实验研究

由于快堆MOX乏燃料放射性强,需要缩短停留时间以降低溶剂辐解,本工作以离心萃取器为萃取设备,在短停留时间下进行了快堆MOX乏燃料后处理铀钚萃取洗涤-共反萃工艺研究。研究结果显示,该工艺在单级停留时间约20s时具有良好的铀钚收率,萃取洗涤过程中铀和钚收率均大于99.99%,共反萃过程中铀和钚收率分别为99.99%和99.94%;同时能有效防止第三相的形成,避免钚的聚合沉淀。     

快堆闭式燃料循环对提高铀资源利用率的分析研究

快堆结合闭式燃料循环提高铀资源利用率需对乏燃料进行回收和再循环。对工业钚在大型MOX(混合铀钚)燃料钠冷增殖快堆中多次循环的特性进行了计算分析,结果表明,钚成分经多次循环后可达平衡,其中易裂变核维持在约74%的较高比例。从成分品质看,工业钚在增殖快堆中的循环次数不受限制。构建模型并分析了快堆闭式燃料循环对于铀资源利用率的提高。快堆闭式循环策略下,回收铀、钚多次循环后可大幅度提高铀资源利用率。提高燃料燃耗和乏燃料后处理回收率能显著提升铀利用率;但在最初的几次循环中后处理回收率的影响较小,循环次数增加后,将会对利用率有明显提升。较低的燃料燃耗和回收率情况下,将存在较低的无限次循环铀利用率上限。     

钚的溶剂萃取三循环3A槽的工艺过程实验研究

利用核临界安全的混合澄清槽以铀代钚对钚的溶剂萃取三循环的３Ａ槽的工艺过程进行了实验研究。实验过程中，两相总液面高度小于临界安全高度极限值。经９级萃取和８级洗涤使铀（钚）与裂变产物进一步分离，得到了钠、酸的各级分布，铀（钚）收率可达９９．９％。萃取段槽的级效率为９５％。     

PUREX流程中锝的分布特性研究进展

⁹⁹Tc是多价态、高产额裂变产物核素,在PUREX流程中具有特殊的萃取行为和氧化还原特性,是动力堆乏燃料后处理工艺中需要控制走向的重要核素。本文首先阐述了锝的基本化学性质,重点论述了锝在PUREX工艺流程中铀钚共去污段、锝洗段和铀钚分离段的分布特性,分析了不同酸度、离子浓度和还原反萃体系等因素对锝走向的影响,为将来进一步控制其走向和分离提供参考。     

钚与后处理铀在轻水堆中的重新循环

【英国《国际核工程》1989年专刊第71页报道】法国核工业正注重使钚和后处理铀两种燃料重新循环。钚可用作铀-235的替代裂变燃料而制成铀-钚混合氧化物燃料(MOX);而后处理铀必须被转换和再被     

时间分辨荧光法测定高放废液中的铀

采用时间分辨荧光法分析了高放废液中的铀含量。在2～3mol/L HNO3介质中,高放废液经30%TBP-加氢煤油(OK)萃取除去裂变产物和大量盐分后,用盐析剂4mol/L NaNO3-2mol/L HNO3洗涤有机相,最后用w=5%(NH4)2CO3溶液作为反萃剂反萃有机相中的铀,反萃水相在微量铀分析仪上测定铀含量。方法重加回收率为95%～101%,精密度低于2%。该方法已用于乏燃料后处理中间试验厂高放废液、中和池水样铀的测定,还有望用于含盐量高、组成复杂的其他样品(如环境样品等)铀含量的分析。     

Purex(2B)过程中硝酸羟氨还原Pu(Ⅳ)的研究

在实验室条件下研究了硝酸羟氨在Purex过程2B槽中对钚的还原反萃取。单级反萃实验的结果表明,水相硝酸浓度、温度、平衡时间和硝酸羟氨浓度是影响钚的还原反萃的重要因素。钚反萃率随硝酸浓度的降低、温度的提高、平衡时间的加长和羟氨浓度的提高而增大。含钚和硝酸的30%TBP/煤油溶液长时间存放会严重影响钚的还原反萃。串级反萃实验表明,温度的提高和反萃段级数的增大可明显改善钚的收率。在所用的适当条件下得到了高于99.9%的钚收率,钚中去铀的分离系数大于250。     

MOX燃料用于压水堆的经济性分析及回收钚的价值测算

我国采取闭式核燃料循环政策,对压水堆乏燃料进行后处理,提取其中的铀钚等可裂变材料制成混合氧化物燃料(MOX)循环再利用。本文基于法国压水堆使用MOX燃料的经验和相关数据,重点从燃料成本本身,对比分析MOX燃料用于压水堆的经济性。在此基础上,按照与替代燃料等价计算的原则,分别对回收钚用于压水堆和快堆的价值进行测算。结果显示,压水堆使用MOX燃料的成本远高于普通UO2燃料,回收钚用于压水堆中的价值为负,在快堆中利用具有较高价值。     

氨基羟基脲应用于钚净化浓缩循环

进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(Ⅳ)的反萃;采用13级逆流反萃试管串级实验(还原反萃段10级,补充萃取段3级),对PUREX流程钚净化浓缩反萃段工艺进行了验证,在相比(2BF∶2BX∶2BS)为1∶0.25∶0.15的条件下,Pu的收率为99.99%;钚中去铀的分离因子SF(U/Pu)=3.7×10⁵。HSC作为还原反萃剂,可以实现30%TBP/煤油中高浓度Pu(Ⅳ)的有效反萃,在钚净化浓缩循环工艺中有良好的应用前景。     

离心萃取装置中硝酸羟胺还原反萃钚的研究

用十六级分离式混合—离心澄清萃取装置,在20-24℃,30-34℃,45-50℃等不同温度下进行了3B槽硝酸羟胺还原反萃钚的实验。结果表明,钚的收率均可达99.9%以上。在20-24℃时,有机相出口级附近几级的钚浓度较高,实验条件一旦波动,有可能造成钚的流失,且钚在萃取设备中有明显的积累。温度升高,14级反萃(停留时间约18min)时,钚的收率基本得到保证。     

PUREX流程中TBP辐解产物对Pu（Ⅳ）反萃的影响研究

PUREX流程中,萃取剂和稀释剂在强辐照场下会发生辐解,部分辐解产物使Pu（Ⅳ）的反萃变得困难。本文通过实验研究,获取了辐解产物与Pu（Ⅳ）保留的比例关系。结果表明,辐解产物磷酸二丁酯（HDBP）与羟胺（HAN）、稀硝酸难以反萃的Pu（Ⅳ）摩尔浓度之比约为2,磷酸一丁酯（H₂MBP）与HAN难以反萃的Pu（Ⅳ）的摩尔浓度之比为1~2。结合文献报导,获取了不同辐解产物在PUREX流程中的产生量,从而较系统地比较了各辐解产物对Pu（Ⅳ）反萃的影响程度,并对主要辐解产物在PUREX流程中不同Pu（Ⅳ）反萃工艺段的影响进行了讨论。结果表明：热堆乏燃料后处理流程中对Pu（Ⅳ）反萃造成影响的主要辐解产物为HDBP,快堆乏燃料后处理流程中对Pu（Ⅳ）反萃造成影响的主要辐解产物为HDBP和H2MBP。     

从Purex流程中放废液中回收和纯化镎、钚、铀的研究

本文报道了用逆流萃取串级实验方法研究Purex过程钚线2 A槽镎走向控制的实验结果。研究了从Purex过程中放废液(2AW 2DW)中用过氧化氢,硝酸肼-亚硝酸钠、硝酸肼-硝酸羟胺-发烟硝酸作氧化还原剂,定量共萃镎、钚、铀的工艺条件。还研究了定量反萃镎和分离钚、铀的工艺条件。按所推荐的工艺条件,钚线2 AW中镎回收率可达92-95%。2 M共萃槽中镎与钚的回收率均大于99%,铀回收率大于99.99%。2 N反萃槽中镎反萃率可达99.5—99.9%。镎铀分离系数达1.4×10~4—1.6×10~4,镎钚分离系数达1.5—13。     

烧掉锕系元素——未来的展望

【《欧洲核综览》1998年 5— 6月刊第 4 0页报道】　在世界范围的核电生产中 ,轻水堆 (L WR)是一个主要堆型。它们每年产生1万吨乏燃料。这种燃料仍然含有四分之一的原始2 3 5U以及另外产生的 75吨钚 ,三分之二以上是易裂变材料。通过后处理 ,从裂变产物中分离铀和钚 ,其工业规模大约只有 15 0 0吨 /年。大多数乏燃料存放在中间贮藏设施中 ,等待转运到最终地下贮存库。全世界乏燃料所含的钚达到 80 0吨。从民用核燃料中已经分离出约 2 0 0吨的钚 (并且已循环使用 ) ;另有 2 30吨武器级钚还在核武器上。实际上所有乏燃料都是可以回收的 ,但…     

高酸Purex流程镎走向控制及其回收纯化工艺研究

文章介绍用逆流萃取串级实验方法研究高酸Purex萃取流程lA萃取器镎走向控制(与铀、钚共萃取)及自lAP中定量反萃镎、分离铀、钚工艺条件的实验结果。     

乏燃料运输并非难题

问:何谓乏燃料? 答:反应堆运行中,随着铀的消耗,裂变产物逐渐在燃料内部积累。最终,必须将这些乏燃料卸出反应堆,并用新燃料替换。 镁诺克斯堆和改进型气冷堆(AGR)的乏燃料被送至场外进行贮存及后处理,以便使裂变产物与未燃耗的铀分离。 问:乏燃料被立即转移吗? 答:不是,因为燃料自反应堆缷出后,依     

钚的溶剂萃取三循环3A槽的工艺过程实验研究

利用临界安全的混合澄清槽以铀代钚对钚的溶剂萃取三循环3A槽工艺过程进行了实验研究。在实验过程中,两相总液面高度小于临界安全高度极限值。经9级萃取和8级洗涤使铀(钚)与裂变产物进一步分离,得到了铀、酸的各级分布,铀(钚)回收率大于99.9％。萃取段槽的级效率为 95 ％。     

N，N-乙基，羟乙基羟胺在PUREX流程铀钚分离中的应用

为了解N，N-乙基，羟乙基羟胺（EHEH）在PUREX流程铀钚分离中的作用，研究了EHEH对Pu(Ⅳ)的单级反萃取行为及其影响因素。结果表明，EHEH能够迅速地将有机相中的Pu(Ⅳ)还原反萃入水相，相比（o/a）为1∶1，接触时间5s时，钚的反萃取率接近99%；相比（o/a）为4∶1时，5s内钚的反萃取率可达到80%，相比增大，Pu的反萃取率降低。低酸、升温和提高EHEH浓度有利于钚的还原反萃取。采用14级逆流串级反萃取实验（还原反萃段8级，补充萃取段6级），模拟PUREX流程1B槽U/Pu分离工艺，在相比(1BX∶1BF∶1BS)为1∶4∶1的条件下，铀的收率大于99.999%，Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数α(Pu/U)=1.1×104；钚中去铀的分离因数α(U/Pu)=3.2×105。EHEH作为还原反萃取剂，可以有效实现铀钚分离。     

Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型研究

在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N₂H₄为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证。结果表明,模拟程序的计算值和实验值符合良好。在此基础上,利用模拟软件对铀钚分离工艺单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明：1BX₁加入位置、1BS和1BX₂酸度对钚反萃率无太大影响,但1BX₁加入位置和补萃级数对钚中去铀系数SF_U/Pu有一定影响。     

俄开发从乏燃料中单独分离出铀和钚的技术

【新华网莫斯科7月25日电】 据俄罗斯《科学信息》杂志报道,俄科学家目前正在开发超临界二氧化碳萃取法,有望简便而安全地从乏燃料中分离出单独的铀和钚。 乏燃料中含有未完全燃烧的铀、铀裂变产生的钚及大量其他裂变元素。铀和钚这两种强放射性元素会带来安全问题,而且还可以作为核燃料继续使用,因此需要将它们分离提取出来。目前世界上的一般做法是先将铀和钚一起从乏燃料中萃取出来,然后再将两种元素分离。但这种方法需要大量的有机溶剂,费时费力,还可能产生差错。如果后期处理不当,还会对环境造成污染。 俄罗斯科学院韦尔纳茨基地质化…     

Purex流程1A工艺单元锝萃取行为研究

通过计算机模拟研究了不同燃耗和不同工艺条件下,硝酸、锆、铀、钚和锝在Purex流程1A中的萃取行为,获得了相应萃取行为数据,测定了不同硝酸浓度下锝锆共存时锝的分配比D₍Tc(Zr))、锆的分配比D_Zr以及锝的分配比D_Tc,再结合1A中硝酸、锆、铀和钚萃取行为数据,解析锝的萃取行为。结果表明,萃取段锝因锆锝共萃进入有机相,洗涤段锝因铀锝共萃和钚锝共萃留在有机相,相比于硝酸浓度变化对锝萃取的影响,洗涤段铀锝共萃和钚锝共萃的作用更重要。