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甲烷制苯Mo/HZSM-5催化剂失活的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用DTA-TG研究了Mo/HZSM-5上甲烷直接制苯的积炭-烧炭特性。用XPS、NH3-TPD、比表面测定考察了催化剂在反应前后性质的变化。结果表明,积炭是一个动态过程,催化剂上的酸中心、表面积和孔体积在反应初期下降较快,而后下降趋缓,与积炭量的变化相一致,这初步说明了积炭是从催化剂上的酸中心和微孔中开始进行的;结焦是Mo/HZSM-5上甲烷直接制苯失活的主要原因。钼的价态变化以及钼组份在反应中流失也是催化剂失活的因素之一。 相似文献
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异丙苯合成失活FX-01催化剂的烧炭再生 总被引:9,自引:0,他引:9
以用于异丙苯合成的中试失活FX-01催化剂为研究对象,研究了失活催化剂上积炭的性质及在不同温度下的烧炭再生情况,考察了再生前后催化剂的酸性、活性、晶相、比表面及孔结构等性能变化。结果表明,催化剂失活的原因在于炭沉积在孔的内表面上,从而占据了酸性中心;催化剂上的积炭在燃烧过程中会逐步石墨化,在500℃以下难于将炭全部烧出。同时表明,经450℃烧炭再生后,可使积炭烧出90%以上,催化剂表面积亦可恢复90%,催化剂的活性基本得到恢复。 相似文献
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天然气转化催化剂的失活特性 总被引:3,自引:2,他引:1
用化学分析、BET流动色谱法,X射线衍射及小角散射等方法,对天然气转化催化剂的失活特性进行研究,发现催化剂中Ni组分有流失现象,流失率约为10%左右;失活催化剂中有NiO、NiC等新物相存在,比表面积增大。与新鲜催化剂对比分析可知,作为载体的α-Al2O3,失活后在(012)和(104)晶面上平均晶粒度减小;Ni在(111)晶面上的晶粒度变化不大,但在晶面(200)上的晶粒度增大。失活催化剂的孔径分布改变较多,小孔的比率相对增加,而在孔径为25nm附近的过渡孔减少。 相似文献
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研究了四种具有不同单峰和双峰孔径分布、有不同中孔和大孔比例的催化剂。用科威特减压渣油作原料,通过选择性加氢反应,按照活性、选择性孔径分布考查了催化剂的性能。对不同的反应,催化剂的孔径所产生的影响显著不同。具有最大孔体积的单峰孔催化剂具有最高的脱硫活性。以直径为100-300nm的孔为主的大孔催化剂,对于加氢脱氮和加氢脱金属有很好的效果。具有大量窄孔的双峰孔催化剂比具有大量中孔的单峰孔催化剂更易失活 相似文献
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对3-羟基丙醛加氢催化剂的失活原因进行了研究,发现催化剂活性的损失主要是由于在加氢时,催化剂颗粒相互磨擦,使活性元素流失,导致催化剂的孔结构破坏。 相似文献
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ZSM—5沸石催化剂的失活历程和活性稳定性 总被引:9,自引:0,他引:9
研究了ZSM-5分子筛催化剂上苯/乙烯烷基化制乙苯反应体系的结焦失活历程,结果表明,失活历程经历了搞水平活性稳定期,活性衰退期和低水平活性稳定期3个阶段,通过考察失活催化剂的孔结构及酸性质,分析了失活机理,认为采用降低强酸活性位和晶粒表面活性位这两种手段来改性催化剂,都有利于改善催化剂的活性稳定性。 相似文献
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铜基甲醇合成催化剂失活的研究 总被引:3,自引:2,他引:1
用X射线衍射、小角X射线散射、BET流动色谱及化学分析等方法,对工业甲醇合成催化剂在失活前后的物相、晶粒度、孔径分布和比表面积等物化性质进行测定。与新鲜催化剂对比后发现,失活催化剂有硫中毒现象。在HCl+H2O2的混合溶液不溶物残渣中,有C和AlV2O4晶相出现,且残渣的含量增多。氧化态时,催化剂的孔径主要分布在d≤10nm的微孔区,在经过H2还原后,孔径分布发生变化,有相当部分转变为d>10nm的过渡孔。晶粒度测定结果表明,催化剂中Cu(111)晶面的平均线宽约为27nm,在失活前后变化不大;而ZnO(110)晶面的平均线宽在失活后有显著长大,从8.9nm变为15.8nm。对催化剂的失活原因进行了分析。 相似文献
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研究环己烯水合制备环己醇过程中HZSM-5催化剂的失活现象,通过FT-IR,XRD,ICP-AES和低温N2物理吸附等方法对失活催化剂结构进行表征,发现失活催化剂的分子筛骨架结构没有发生变化,极少的骨架脱铝并不是催化剂失活的主要原因,而形成的积炭有机物沉积在催化剂表面及堵塞孔道是导致催化剂失活的主要原因。通过FT-IR,TG-DTG,GC-MS等方法对积炭有机物进行分析,结果表明,积炭有机物主要成分是二聚环己基醚及烯烃低聚物;失活催化剂经适当方法再生活化后,仍具有较好的催化活性,可重复使用。 相似文献
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将渣油加氢失活催化剂进行甲苯抽提处理掉可溶油分后,采用碳硫分析、X射线荧光分析以及N2吸附脱附对催化剂进行表征。结果表明:沿物流方向,失活剂的孔容和比表面积均呈现先增加后减小的趋势,再生剂的孔容和比表面积则呈现了逐渐增加的趋势;金属沉积造成的不可逆失活影响越来越小;失活剂的N2吸附-脱附曲线回滞环范围增加,孔径尺寸变小。保护剂、保护-脱金属过渡剂、脱金属剂在失活后孔结构损坏程度较大,主要是由于金属沉积量大,再生后也不能恢复;而脱金属-脱硫过渡剂、脱硫剂、脱残炭剂在失活后孔结构损坏程度较小,积炭是其失活的主要原因,并且再生后孔结构可以恢复。最后归纳了催化剂的3种失活模式,对渣油加氢催化剂孔道结构的设计提出了建议。 相似文献
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在浆态床反应器中,详细考察尾气循环状态下还原时合成气H2/CO摩尔比对SFT418工业铁基F-T合成催化剂还原和反应后的物相以及F-T合成反应性能的影响。结果表明:还原后催化剂的比表面积大幅度下降,平均孔径明显增大,孔体积下降。还原时合成气H2/CO摩尔比影响催化剂的还原程度、F-T合成反应活性和失活速率,在较低的H2/CO摩尔比下还原得到的催化剂中铁碳化物含量较高,F-T合成初始反应活性较高,失活速率较大;在较高H2/CO摩尔比下还原得到的催化剂中铁碳化物含量较低,F-T合成初始反应活性较低,但其失活速率比在较低的H2/CO摩尔比下还原得到的催化剂低。催化剂还原时适宜的合成气H2/CO摩尔比为20。 相似文献
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3-羟基丙醛两段加氢制1,3-丙二醇催化剂的失活 总被引:1,自引:0,他引:1
采用固定床连续流动反应器考察了双组分负载型催化剂Ni-D/HM在3-羟基丙醛两段式加氢制1,3-丙二醇反应的稳定性,并利用活性评价、XRD、BET、TG-DTA、原子吸收、元素分析等手段,分析了Ni-D/HM加氢催化剂的失活原因。结果表明,3-羟基丙醛加氢制1,3-丙二醇二段催化剂失活后比表面、孔体积、骨架结构等发生了较明显的变化,表面有明显结焦,表面Ni组分流失严重;催化剂失活的主要原因是催化剂结构变化和催化剂表面Ni组分的流失。降低反应温度和空速可使催化剂保持较高的活性和稳定性 相似文献
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The role of methanol produced in-situ in the liquid phase methanol synthesis process has been experimentally examined. The catalyst crystallite size is found to be more stable when the produced water and methanol are consistently removed from the catalyst active sites. The experimental evidence shows that in-situ produced water is not the only culprit for the catalyst crystallite size growth, rather, methanol is also responsible for contributing to crystallite growth and therefore catalyst deactivation
Hydrothermal leaching of the catalyst was also determined to be an active participant in catalyst deactivation. Two experimental designs were run to assess the influence of temperature, leaching solution concentration and pretreatment conditions on the extent of leaching of the methanol synthesis catalyst. Water and methanol were found to be active participants in the reduction of catalyst activity. Hence, the methanol/water solutions serve as potentially harmful agents in the leaching of aluminum and copper from the synthesis catalyst 相似文献
Hydrothermal leaching of the catalyst was also determined to be an active participant in catalyst deactivation. Two experimental designs were run to assess the influence of temperature, leaching solution concentration and pretreatment conditions on the extent of leaching of the methanol synthesis catalyst. Water and methanol were found to be active participants in the reduction of catalyst activity. Hence, the methanol/water solutions serve as potentially harmful agents in the leaching of aluminum and copper from the synthesis catalyst 相似文献