负载型HPMoV／SBA-15催化剂的合成及催化性能研究

以Keggin型杂多酸H5PMo10V2O40为活性组分,SBA-15介孔分子筛为载体,利用浸渍法制备了负载量为20％的HPMoV/SBA- 15催化剂.通过SAXRD、WAXRD和FT-TR光谱对样品进行了分析和表征,并将制得的负载型催化剂应用于苯酚叔丁醇烷基化反应,研究了不同反应温度下的催化性能.研究结果表明:H5 PMo10 V2O40杂多酸能均匀地分散于SBA-15孔道中且SBA-15的六方介孔结构得到了较好的保持;HPMoV/SBA-15催化剂在苯酚叔丁醇烷基化反应中具有很高的催化活性,当反应温度为190℃时,苯酚的转化率达到78.7％,4-TBP选择性为49.6％,2,4-DTBP选择性为25.8％,2-TBP选择性为24.6％.     

SBA-15-pr-TBD多相碱催化剂的制备及其催化大豆油酯交换的研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,将1,5,7-三氮杂二环[4.4.0]癸-5-烯(TBD)通过化学键固载到SBA-15的表面上,制备新型固体碱SBA- 15-pr-TBD催化剂.采用XRD、SEM、TG-DTA、IR、Hammett滴定分析等方法对催化剂进行了表征.研究了该催化剂催化大豆油与甲醇的酯交换反应活性,在醇油物质的量比12∶1、催化剂用量5％、反应时间6h、甲醇回流温度下,大豆油脂的转化率可达到95％以上.重复利用试验结果表明该催化剂具有较好的催化稳定性.     

HPW/SBA-15的制备及其催化氧化脱硫性能研究

以SBA-15分子筛为载体、磷钨杂多酸（HPW）为活性组分,制备磷钨酸负载型催化剂.以HPW/SBA-15为催化剂、双氧水为氧化剂对模拟柴油进行催化氧化脱硫研究,考察磷钨酸负载量、反应时间、温度和剂油比对脱硫率的影响,得到了优化的催化氧化条件：磷钨酸负载量为30%,反应温度80℃,反应时间60min,剂油比1︰6时,脱硫率可达97.8%.     

改性SBA-15负载羟基氧化铁制备及在臭氧催化中的应用

目的为提高处理难降解有机物的作用效果,在臭氧催化反应中加入催化剂,从而促进臭氧产生大量的羟基自由基,增强臭氧的氧化性．方法以对臭氧起着良好催化作用的羟基氧化铁作为基础,利用介孔材料SBA-15的孔道结构,把两者结合起来制备改性SBA-15负载羟基氧化铁．结果改性SBA-15负载羟基氧化铁降解硝基苯效率从原来的38．47％提高至72．35％．与羟基氧化铁对比：改性SBA-15负载羟基氧化铁的降解效果比羟基氧化铁高4．2％,比表面积比羟基氧化铁大37．48m^2／g,铁溶出量是羟基氧化铁的1／20．结论笔者制备的改性SBA-15负载羟基氧化铁具有机械强度高、比表面积大、铁溶出量少的特点,能够在臭氧催化中提高硝基苯的降解效率．     

水溶液中苯酚在阳光下催化氧化降解的初步研究

介绍了一种以加碳焙烧法改性的膨润土作载体，用溶胶－凝胶法制备的新型TiO2-Ag复合催化剂，研究了该催化剂在阳光下对水样中苯酚的催化氧化降解条件，影响因素和降解率，结果表明，该催化剂有较高的催化氧化活性，在通入空气的条件下，对PH＝4．0，浓度为5mg/L的苯酚水样处理3h，其苯酚去除率可达98％左右，该催化剂性能稳定，易于沉降分离，回收后经高温活化，可反复多次使用，为高效，经济地利用日光催化氧化含酚废水的进一步研究提供了实验依据。     

Au/SBA-15催化糠醛选择性加氢制糠醇

通过后修饰法制备出高分散的金属纳米催化剂Au/SBA-15,并运用XRD对制备的催化剂进行表征。以糠醛加氢制糠醇的反应为例,考察反应温度、反应压力及反应时间等对催化剂催化性能的影响。结果表明,含金质量分数为1%、反应温度220℃、反应压力5MPa、反应时间4h、催化剂质量分数2%的条件下,糠醛的转化率为92.1%,选择性97.8%。经过6次重复实验,催化剂的性能没有明显下降。     

SBA-15在环己烷选择性氧化中的催化研究

采用原位合成法制备出Au/SBA-15催化剂,用沉积-沉淀方法制备出Au-Ni/SBA-15、Au-C0/SBA-15催化剂,通过XRD、TEM-EDS等手段对晶体结构和金属分散度进行表征.在没有任何有机溶剂或助剂的条件下,以空气为氧化剂做环己烷选择性氧化,并用该反应对催化剂催化性能进行评价.结果表明,双金属催化剂对选...     

SBA-15为载体制备的铜基催化剂催化甲醇脱氢制甲酸甲酯

以SBA-15为载体,分别用离子交换法和浸渍法制备铜基催化剂,考察不同制备方法、催化剂组成和反应条件等对催化剂在甲醇脱氢制甲酸甲酯反应中催化性能的影响,用TG、XRD、TPR等方法对制备的催化剂进行表征。结果表明,离子交换法制备的催化剂其活性高于浸渍法制备的催化剂。催化剂用量为0.3g时,铜氨配合物溶液制备的Cu（am）-SBA-15催化剂,在最佳反应温度为250℃、进料量40mL.h-1时,甲醇转化率和甲酸甲酯选择性分别为18.81%和87.41%;浸渍法制备的Cu-ZnO-SBA-15在最佳反应温度为270℃、进料量为14mL.h-1时,转化率和产物选择性分别为13.41%和84.51%。实验还表明Cu和Cu2＋对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应均有催化活性,且前者明显高于后者。     

铈改性SBA-15介孔分子筛的合成及催化性能

利用浸渍法制备了铈改性的介孔材料Ce-SO^2-1-SBA-15采用XRD、红外光谱和N2吸附脱附测定等手段对样品进行了表征。结果表明,制得的复合材料保持载体SBA-15高度有序的介孔二维六角孔道结构。用Hammett指示剂法测定了改性介孔材料表面pH为1.8,属于固体酸。用0.1mol/L的硫酸高铈浸渍SBA-15,焙烧温度为300℃焙烧时间3h,通过乙酸正丁酯的合成反应考察催化剂Ce-SBA-15的制备,酯化率为95.7％。     

Nb-SBA-15的直接合成及其催化氧化苯乙烯性能研究

以Nb₂O₅为铌源直接合成Nb-SBA-15,通过X射线衍射（XRD）、氮气吸附脱附分析（BET）、红外光谱（FT-IR）、热重分析（DTA）表征手段对其结构进行分析。结果表明,铌负载于SBA-15后,仍保留SBA-15的高度有序的二维六方介孔结构。(Z)-Nb-SBA-15分子筛催化剂对苯乙烯氧化反应具有较高的催化活性,温度为70 ℃,n（苯乙烯）/n（过氧化氢）/n（丙酮）=1∶2∶2,催化剂质量为原料质量的10.0%的条件下反应10 h,苯乙烯的转化率达到43.21%,苯甲醛的选择性为94.32%,且该催化剂稳定性较好,是性能良好的固体酸催化剂。     

不同碳源对合成含氮竹节状碳纳米管形貌及结构的影响

分别以二乙胺和仲丁胺为碳源和氮源,以Fe/SBA-15分子筛为催化剂,经过973 K高温催化裂解,得到了含氮竹节状碳纳米管（CNX）。比较了两种不同的碳源对所合成的竹节状碳纳米管的内直径、外直径以及竹节长度的影响,并从含氮竹节状碳纳米管的生成机理上解释了产生这种现象的原因。     

介孔分子筛Nb2O5/SBA-15催化合成油酸甲酯

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成了Nb2O5/SBA-15催化剂。通过XRD、BET等测试手段对样品进行了分析。结果表明,负载Nb2O5的SBA-15分子筛具有高度有序的二维六方介孔结构,并且具有较大的比表面积、孔容和孔径。Nb2O5/SBA-15分子筛催化剂的酯化反应最佳反应条件为：醇酸物质的量比为2∶1,反应温度160 ℃ ,反应时间4 h,催化剂用量为原料总质量的9.10%。Nb2O5/SBA-15催化剂具有较好的稳定使用性,是一种合成油酸甲酯的理想固体酸催化剂。     

Zn-SO4^2-/SBA-15制备、表征及催化合成月桂酸甲酯

采用无溶剂法将ZnO,（NH4）2SO4与煅烧的主体材料SBA-15分子筛进行人工研磨混合后焙烧,制备了Zn-SO2^4-/SBA-15改性介孔分子筛。并采用X射线衍射、红外光谱、N2吸附-脱附、TG分析方法对试样进行了表征,结果表明,制得的Zn-SO4^2-/SBA-15保持高度有序的介孔一维六角结构。用Hammett指示剂法测定了催化剂ZnO-SO4^2-/SBA-15表面酸强度为2.8-3.3,酸量为2.42 mmol/g。并将催化剂用于月桂酸与甲醇的酯化反应中,采用正交实验确定较佳的工艺条件为：反应时间为10 h,n（月桂酸）/n（甲醇）为1∶15,催化剂质量为1.0 g,在此条件下月桂酸甲酯的反应收率为85.4%。实验表明所合成的固体酸催化剂具有良好的催化性能。     

Catalytic ozonation of phenol and oxalic acid with copper-loaded activated carbon

A novel heterogeneous catalytic ozonation process in water treatment was studied, with a copper-loaded activated carbon (Cu/AC) that was prepared by an incipient wetness impregnation method at low temperature and tested as a catalyst in the ozonation of phenol and oxalic acid. Cu/AC was characterized using XRD, BET and SEM techniques. Compared with ozonation alone, the presence of Cu/AC in the ozonation processes significantly improves the degradation of phenol or oxalic acid. With the introduction of the hydroxyl radical scavenger, i.e., turt-butanol alcohol (t-BuOH), the degradation efficiency of both phenol and oxalic acid in the Cu/AC catalyzed ozonation process decreases by 22% at 30 min. This indicates that Cu/AC accelerates ozone decomposition into certain concentration of hydroxyl radicals. The amount of Cu(Ⅱ) produced during the reaction of Cu/AC-catalyzed ozonation of phenol or oxalic acid is very small, which shows that the two processes are both heterogeneous catalytic ozonation reactions.     

利用新型固体碱催化合成生物柴油

以NaOH、正硅酸乙酯和乙醇为原料经溶胶一凝胶法制备新型固体碱催化剂（Na／SiO2）,将该催化剂用于催化大豆油与甲醇的酯交换反应制备生物柴油,考察了催化剂焙烧温度、n（NaOH）／n（SiO2）、n（甲醇）／n（大豆油）,催化剂质量分数和反应时间对收率的影响。结果表明,固体碱催化剂Na／SiO2在大豆油与甲醇的酯交换反应中具有很高的催化活性,当催化剂焙烧温度为600℃、n（NaOH）／n（SiO2）为2：1、n（甲醇）／n（大豆油）为15：1、催化剂质量分数为7％、反应时间3h,酯交换反应转化率可达97．42％。该催化剂在稳定性试验中呈现出优良的稳定性。     

介孔分子筛催化合成丙烯酸正丁酯

采用溶胶-凝胶方法,以P123为模板剂,正硅酸乙酯为硅源合成了介孔分子筛CsxH3-xPW12O40-SBA-15。XRD表征结果表明改性后的催化剂具有纯硅SBA-15分子筛晶体结构。将该催化剂用于合成丙烯酸正丁酯,并考察了不同Cs和P摩尔比对反应活性的影响,其中Cs2.5H0.5PW12O40-SBA-15的催化活性最好。采用正交设计方法确定出各因素对反应结果的影响从大到小顺序为:反应时间,反应温度,原料组成,催化剂质量分数。确定最佳操作条件:温度为130℃,酸醇摩尔比为1∶1.2,反应时间为5h,催化剂的质量分数为5%。重复试验表明Cs2.5H0.5PW12O40-SBA-15具有良好的稳定性。     

Fe3+和Mn2+双金属负载型非均相类Fenton催化剂的制备及性能

为更好地处理染料废水,对非均相类Fenton催化剂进行研究,制备出Fe3+和Mn2+双金属负载型催化剂.研究催化剂的制备方法和载体对Fe3+和Mn2+双金属负载型非均相类Fenton催化剂性能的影响,并采用XRD和SEM对所制备的催化剂进行表征,利用甲基橙模拟废水的降解对催化剂性能进行评价.结果表明:用溶胶-凝胶法和以海泡石为载体时制得的催化剂的性能最好,Fe和Mn分别以γ-Fe2O3和MnO的形式存在于催化剂表面,Fe3+和Mn2+、催化剂吸附作用和H2O2氧化作用之间均存在协同效应,可加快反应速率,并优化降解效果.     

FeMnMg氧化物Fenton催化降解有机废水

采用高温煅烧硝化法制备Fe Mn Mg氧化物纳米晶,并采用扫描电镜（SEM）对Fe Mn Mg氧化物进行表征。结果表明,高温煅烧硝化法制备的Fe Mn Mg氧化物粒径为纳米范围,具有均匀的粒子尺寸和晶体尺寸。采用不同配比的Fe Mn Mg氧化物纳米晶催化剂对亚甲基蓝模拟的有机废水进行Fenton催化降解实验,对实验结果进行分析讨论。Fe Mn Mg的摩尔比为2∶3∶1的氧化物对亚甲基蓝的降解效果最好。当p H值为7左右,反应温度为25℃时,降解速率最快。Fe Mn Mg氧化物催化剂的投加量为0.012 g,保证了亚甲基蓝较好的降解率。在反应体系中采用选取30%H2O20.5 m L（即2 mmol/L）,能达到较好的氧化降解效果。     

原位乳液聚合法制备PMMA／SBA-15复合材料

采用原位乳液聚合法制备了聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）／SBA-15介孔复合材料,研究了不同用量介孔硅SBA．15（0、l％、2．5％、5％）对PMMA／SBA-15介孔复合材料性能的影响。红外光谱（IR）和X射线衍射（XRD）分析表明成功制备了PMMA／SBA-15复合材料。以乳液聚合法制备的PMMA／SBA-15复合材料具有较高的单体转化率和固体含量,随着SBA-15用量的增加,聚合过程中凝聚率增大、粘度减小,复合乳液具有较大的粒径及更宽的粒径分布。动态力学分析（DMA）测试表明：PMMA／SBA-15复合材料储能模量和杨氏模量明显增大,且在SBA-15用量为2．5％时复合材料模量最高。差示扫描量热（DSC）测试表明：随着SBA-15用量增加,复合材料玻璃化温度提高。热重分析（TGA）结果证实复合材料热稳定性没有明显变化。     

Pd-AlCl_3-凹土催化剂催化苯酚选择性加氢制环己酮

以凹凸棒石黏土为载体,采用浸渍还原和回流吸附负载Pd和AlCl3制备Pd-AlCl3-PAL加氢催化剂,并用于苯酚选择性加氢制环己酮。采用XRD、EDX、TEM对催化剂进行了表征,考察AlCl3、Pd含量以及反应时间和温度对苯酚加氢制环己酮的影响。结果表明:AlCl3的引入和Pd含量的增加可增加催化剂的活性,提高产物环己酮选择性。反应温度的提高可能导致溶剂挥发带走苯酚,其苯酚转化率下降。反应时间的延长并没有显著提高苯酚转化率,反而产生环己醇使环己酮选择性下降。适宜的反应条件为Pd含量5%,反应温度50℃,反应时间1.5h,此时催化剂活性最好,苯酚转化率为98.45%,环己酮选择性可达到94.77%。