Au/Al2O3催化剂上环己烷氧化

针对金催化剂制备过程的复杂性和氯离子残留问题,介绍一种负载型金催化剂Au/Al2O3的制备方法和考察该催化剂在环己烷氧化中的催化性能.采用浸渍-氨洗法制备Au/Al2O3催化剂,并应用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对其进行表征.以氧气氧化环己烷制备环己酮和环己醇为研究对象,考察金质量分数、反应温度、压力、时间等因素对催化活性的影响.结果表明,随着金质量分数增加,金颗粒增大,催化剂的活性降低,在150℃、1.5MPa条件下反应3h,Au实际质量分数为0.58%的Au/Al2O3催化剂上环己烷转化率为8.96%,环己酮、环己醇和环己基过氧化氢三者的总选择性为93.52%.此外,循环实验表明Au/Al2O3催化剂具有一定的稳定性.     

N-羟基邻苯二甲酰亚胺和Au/TiO_2-SiO_2高效催化氧化环己烷研究

采用沉积沉淀法制备出Au/TiO_2-SiO_2催化剂,使用X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对其进行表征,进一步考察N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)和Au/TiO_2-SiO_2作为催化剂对环己烷氧化性能的影响。结果表明,NHPI与Au/TiO_2-SiO_2质量比为1∶1,在150℃,氧气压力1.5 MPa下反应3 h,环己烷的转化率高到38.0%,酮醇选择性为79.4%。     

硫酸酸化膨润土负载Au及Au—Ce催化剂的制备及其催化性能

采用硫酸对膨润土（Ben）进行改性处理,通过沉积-沉淀法（DP）制备活化后膨润土负载的金催化剂,以CO氧化作为探针反应对催化剂的催化性能进行研究。采用CTAB修饰载体表面并添加ce作为助剂制备Au—ce催化剂,并用BET、XRD、ICP和TPD等对催化剂进行了表征。结果表明：经过简单酸处理后的膨润土比表面积和孔体积有了大幅度的提高,质量分数30％的硫酸对膨润土的改性效果更好。以硫酸酸化膨润土作为载体,Au—ce复合催化剂相比Au催化剂性能有较大提高。     

富氢气氛中CO选择性氧化催化剂的研究

研究了以表面修饰改性的纳米Al2O3和（Ce-Zr-O2）x复合氧化物做载体负载CuO的催化剂,以及选择性催化氧化富氢气氛中CO催化活性和选择性.结果表明,助剂Ce掺杂的纳米Al2O3负载CuO对CO的氧化活性、选择性明显优于助剂K,g,n,r掺杂的催化剂.w（Ce）为20%,催化剂对CO的氧化活性最高.与浸渍法相比,助剂以沉积沉淀法加入催化剂具有更高的活性.CeO2在载体中的掺杂对提高CO的催化氧化活性和选择性起关键作用.（Ce-Zr-O2）x复合氧化物做戴体比单纯的纳米Al2O3有利于CO催化氧化选择性的提高.Cu-Ce二元复合氧化物作载体时,催化剂活性最高,CO的完全转化温度在105C.Cu-Zr复合氧化物作载体时,催化活性较差.降低CO氧化反应温度是提高富氢气氛中CO选择性氧化的关键.     

对氟甲苯液相氧化制备对氟苯甲醛

以对氟甲苯为原料,Co/Mn/Br为催化体系,氧气为氧化剂,常压下液相氧化制备对氟苯甲醛,探讨了催化剂配比、催化剂用量、反应温度、溶剂用量、氧气流量对氧化反应的影响。较优工艺条件为：90℃,氧气12.5mL/min,n（Co）∶n（Mn）∶n（Br）=1∶2∶1.5,催化剂用量2.0%（以对氟甲苯计）,m（乙酸）∶m（对氟甲苯）=4∶1,反应8h,对氟甲苯转化率35.3%,对氟苯甲醛选择性57.4%。     

GO/Au/Ag复合材料表面形貌调控及其表面增强拉曼效应

表面增强拉曼散射光谱（SERS）因具有高灵敏及无损检测的特点,在化学检测领域受到广泛关注. 采用原位化学还原法,制备氧化石墨烯/金/银（GO/Au/Ag）复合材料,利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱仪（EDS）、紫光—可见分光光度计（UV）等手段对复合材料结构进行表征,并深入研究不同Au/Ag比例对纳米复合材料形貌和SERS的影响. 以罗丹明6G (R6G)为探针分子,研究纳米复合材料的形态对表面增强拉曼散射的影响. 研究结果表明GO/Au/Ag复合材料具有良好的SERS增强效果,且SERS信号强度与样品表面形貌以及Au、Ag含量（质量分数,全文同）有关. Au/Ag纳米颗粒表面粗糙度以及Au、Ag含量的提高可以显著增加GO/Au/Ag复合材料的SERS效果.     

Au or Pt Supported on AI Pillared Montmorillonite： Characterization and Catalytic Activity for CO Oxidation

摘要：将钙基蒙脱石（Ca—M）钠化改性制得钠化蒙脱石（Na—M）,随后用羟基铝离子柱化液对Na-M柱撑改性制得铝柱撑蒙脱石（Al-PILCS）,使用沉积一沉淀法和浸渍法2种方法将Au和Pt负载在Al-PILCS上,制得Au／Al-PILCS和Pt／Al-PILCS．通过x射线衍射仪（XRD）、N2-吸附／脱附、透射电镜（TEM）和X射线光电子能谱仪（XPS）等技术对样品进行表征,并测定其对CO的催化活性．XRD和N2-吸附／脱附结果表明,铝柱撑蒙脱石Al-PILCS的比表面积、微孔面积和微孔体积较蒙脱石原矿ca—M增加较大．对于Au和Pt负载型Al-PILCS催化剂,Pt／Al-PILCS催化活性明显优于Au／Al-PILCS．制备方法对Pt／Al-PILCS的活性影响较小,而对Au／Al-PILCS的催化活性影响较大．分析表明,不同方法制备Au／Al-PILCS催化活性的差别,主要由于Au颗粒大小和Au氧化态的差别．而Au／Al-PILCS和Pt／Al。PILCS之间的活性差别,可能是由于金和铂的粒径大小和反应机理差异．     

纳米Au／ZnO／TiO2催化剂对富氢气体中CO选择性氧化

以纳米TiO2为载体用共沉淀法负载不同含量Au和ZnO,研究了在不同沉淀剂、焙烧温度和活化条件下制备的催化剂对富氢气体中CO转化率与选择性的影响。反应气采用模拟原料气,用微反-色谱联用装置对反应产物进行催化活性评价,用BET和XRD等方法对合成的催化剂进行表征。实验结果表明催化剂的活性与选择性受沉淀剂、焙烧温度、活化条件等制备因素综合影响。当催化剂组成为Au(2%)ZnO(2%)/TiO2,用尿素做沉淀剂、300℃空气焙烧,氢气条件下还原制备的催化剂在30℃时活性与选择性最佳。     

Pd基催化剂用于选择性氧化苯甲醇合成苯甲醛的研究进展

苯甲醛是重要的化工中间体和原料。近年来,以绿色清洁的氧化剂(如空气、氧气)为原料的苯甲醇选择性氧化合成苯甲醛备受关注,而纳米Pd负载催化剂因具有高催化活性和选择性成为该反应的研究重点。主要综述了近年来碳材料、磁性材料和金属氧化物等载体的研究进展,比较了不同制备方法和Pd纳米颗粒的大小、形态对Pd催化剂的活性、选择性和稳定性影响,同时论述了Pd基双金属催化剂研究现状,最后对Pd基催化剂的合成进行了展望。发现将Pd基催化剂应用于苯甲醇选择性合成苯甲醛时,碱性载体、特定的Pd纳米尺寸、绿色的制备方法更为有利;Pd基双金属催化剂具备优异的性能和寿命,是未来的研究方向;绿色的无溶剂合成更有利于实际应用,是未来的发展趋势。     

Pr掺杂对V2O5-MoO3/TiO2催化剂NH3-SCR反应活性的影响

考察不同V₂O₅负载量、O₂体积分数、NO体积分数、SO₂体积分数、H₂O体积分数、n（NH₃）/n（NO）、空速和在线加热再生等因素对浸渍法制备的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂低温NO转化率的影响.综合分析,选定V₂O₅最佳负载质量分数为3%,当反应温度为160℃时,NO转化率为93.7%.110~320℃时,N₂选择性大于98%,SO₂氧化率低于1.0%.NO转化率随O₂体积分数增加而明显上升,随入口NO体积分数增加而有不同程度下降,但NO_x去除量逐渐提高.n（NH₃）/n（NO）≤ 1时,催化剂最优活性约等于各自n（NH₃）/n（NO）,n（NH₃）/n（NO）>1对催化剂活性没有明显提升.增大空速,催化剂高活性温区变窄,活性呈现不同程度的下降.表征结果表明,在含有SO₂和H₂O的选择性催化还原法（selective catalytic reduction,SCR）反应后,催化剂比表面积和孔容减小,活性组分流失,且沉积了包含NH₄⁺和SO₄^2-的副反应产物.热再生过程中催化剂延缓硫酸铵盐分解,导致催化剂抗中毒能力变差,活性难以恢复.

     

纳米Cu/γ-Al_2O_3催化剂预处理对CO氧化活性的影响

以电弧等离子体法制备纳米铜活性组分,物理法制备出负载型纳米Ｃｕ／γ Ａｌ２Ｏ３催化剂,用于催化ＣＯ氧化反应,发现催化活性在催化过程中呈规律性变化,即初始活性较低,空气中焙烧预处理易使纳米粒子长大,催化剂的氧化与ＣＯ还原实验表明铜氧化物活性高于Ｃｕ０。     

葡萄糖催化氧化合成葡萄糖酸钾的工艺研究

以葡萄糖为原料,Pd-Bx/C作催化剂,通过催化氧化的方法,合成了葡萄糖酸钾,并探讨了催化剂、葡萄糖质量浓度、氧气输入速率、搅拌速率对葡萄糖转化率的影响.通过实验得到了合成葡萄糖酸钾的工艺技术条件,适宜的工艺参数为葡萄糖的质量分数35%;氧气输入速率80 L/h;催化剂Pd-Bx/c的质量为原料葡萄糖的2%.在该条件下进行合成实验,葡萄糖酸钾的平均收率为97.87%,葡萄糖的转化率为98%-99%.     

铝柱撑蒙脱石负载Au和Pt催化剂的结构特点及其催化氧化CO性质

将钙基蒙脱石(Ca-M)钠化改性制得钠化蒙脱石(Na-M),随后用羟基铝离子柱化液对Na-M柱撑改性制得铝柱撑蒙脱石(Al-PILCS),使用沉积-沉淀法和浸渍法2种方法将Au和Pt负载在Al-PILCS上,制得Au/Al-PILCS和Pt/Al-PILCS.通过X射线衍射仪(XRD)、N₂-吸附/脱附、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)等技术对样品进行表征,并测定其对CO的催化活性.XRD和N₂-吸附/脱附结果表明,铝柱撑蒙脱石Al-PILCS的比表面积、微孔面积和微孔体积较蒙脱石原矿Ca-M增加较大.对于Au和Pt负载型Al-PILCS催化剂,Pt/Al-PILCS催化活性明显优于Au/Al-PILCS.制备方法对Pt/Al-PILCS的活性影响较小,而对Au/Al-PILCS的催化活性影响较大.分析表明,不同方法制备Au/Al-PILCS催化活性的差别,主要由于Au颗粒大小和Au氧化态的差别.而Au/Al-PILCS和Pt/Al-PILCS之间的活性差别,可能是由于金和铂的粒径大小和反应机理差异.     

Au／Co3O4催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

采用不同方法制备了Au／Co3O4催化剂,考察了制备方法对CO催化氧化活性的影响;改变载体的制备条件,得到一系列Co3O4载体,并采用沉淀-沉积法制备了相应Au／Co3O4催化剂,考察了载体的制备条件对CO催化氧化性能的影响,并对催化剂进行了BET,XRD,TPR和XPS表征。结果表明,载体的制备方法对催化刺的催化活性有显著影响,经沉淀-沉积法制备的催化剂活性最好;载体的制备条件对催化剂的活性也有一定影响,分散剂的加入和微波处理均提高催化剂的活性。XPS测试结果表明,Au^8＋是催化剂的活性相组分,OH^-含量的增加使催化剂的活性提高;TPR结果显示活性组分Au的引入促进了载体的还原,并有利于提高催化剂活性。     

Au/SBA-15催化糠醛选择性加氢制糠醇

通过后修饰法制备出高分散的金属纳米催化剂Au/SBA-15,并运用XRD对制备的催化剂进行表征。以糠醛加氢制糠醇的反应为例,考察反应温度、反应压力及反应时间等对催化剂催化性能的影响。结果表明,含金质量分数为1%、反应温度220℃、反应压力5MPa、反应时间4h、催化剂质量分数2%的条件下,糠醛的转化率为92.1%,选择性97.8%。经过6次重复实验,催化剂的性能没有明显下降。     

NiO对Au/TiO2催化甲醇水蒸汽重整制氢性能的影响

采用沉积沉淀方法制备了一系列Au—NiO／TiO2催化剂,考察了助剂NiO的加入量、焙烧温度对催化活性的影响。研究表明：助剂NiO的加入可以明显提高Au—NiO／TiO2催化甲醇水蒸汽重整制氢的活性;Au与NiO的配比存在最佳值,当Au负载量（质量分数）为2％,Au与NiO的质量比为1：5时,催化效果最佳;2％Au-10％NiO／TiO2催化剂的催化活性随焙烧温度的升高而降低。     

硅铝配比对镍基催化剂催化废塑料裂解产物的影响

采用浸渍法制备了3种不同硅铝物质的量比的负载镍的催化剂,通过吡啶吸附傅里叶变换红外(FT -IR)和X-衍射(XRD)分别对催化剂的酸性、酸量及晶体类型进行表征,同时考察该催化剂在混合废塑料催化裂 解制燃料油过程中的催化活性。结果表明,随着硅铝物质的量比的降低,催化剂的总酸量增加,产物中气体收率和 积碳收率增加,残渣收率降低,但酸量过高引起废塑料深度裂解,导致产物中汽油馏分收率下降。结果表明,最佳硅 铝物质的量比为1∶3,由此得到的负载镍的2# 催化剂可以使汽油馏份收率大于40%。实验还对催化裂解得到的汽 油馏分进行了气相色谱分析。通过调变催化剂的硅铝物质的量比,可以改变其酸性,从而有利于改善催化剂的选择 性,有利于得到辛烷值较高的汽油馏份。     

WO3/ZrO2固体酸催化剂上苯和1-十二烯的烷基化

通过偏钨酸铵和氢氧化锆的润湿-浸渍法制备了WO3/ZrO2固体酸催化剂,对催化剂进行了表征,并在苯和1-十二烯的烷基化反应中进行了评价。考察了催化剂的焙烧温度、反应时间、WO3的质量分数、苯烯摩尔比、催化剂的质量分数等对烷基化反应的影响以及催化剂的再生性能。结果表明,焙烧温度在750~850℃,WO3的质量分数为5%~25%的WO3/ZrO2体系可以形成超强酸,其表面上同时存在L酸中心和B酸中心,并且可以相互转化。WO3/ZrO2固体超强酸催化剂在苯和1-十二烯的液相烷基化反应中表现出良好的催化性能和可再生性。反应的适宜条件为:反应时间为45 min,催化剂焙烧温度为750℃,WO3的质量分数为15%,苯与1-十二烯的摩尔比为10,催化剂的质量分数4%。在此条件下,1-十二烯的转化率为97.3%,LAB的选择性为93.7%,2-LAB的选择性为71.4%。     

Cu/MCM-41和Cu-ZnO/MCM-41的制备及对甲醇脱氢制甲酸甲酯的催化性能

以MCM-41介孔分子筛为载体,通过浸渍法和研磨法制备了Cu/MCM-41和Cu-ZnO/MCM-41催化剂。采用XRD、N2吸附-脱附、TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行表征。结果表明,催化剂均保留了MCM-41有序的六方介孔结构,ZnO和CuO存在着相互作用,研磨法制备的催化剂其酸性比浸渍法制备的略强。在连续流动式常压微型反应器上评价了催化剂对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应的催化活性。浸渍法和研磨法相比,浸渍法制备的催化剂对甲酸甲酯的选择性较高,但对甲醇的转化率较低;研磨法制备的催化剂对甲酸甲酯的选择性较低,但甲醇的转化率较高,添加助剂ZnO能提高甲酸甲酯的选择性。浸渍法制备的Cu-ZnO/MCM-41-I在250℃对甲醇的转化率和对甲酸甲酯的选择性分别为15.28%和81.31%,在相同条件下,研磨法制备的Cu-ZnO/MCM-41-G对甲醇的转化率和对甲酸甲酯的选择性分别为18.83%和75.32%。