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采用原位时间分辨红外光谱、H2-TPR、XPS和甲烷的脉冲反应等实验技术,对600和900℃焙烧的Rh/Al2O3上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的机理进行了考察.实验结果表明,在600℃焙烧的催化剂上,CH4直接氧化为CO是POM反应的主要途径,而在900℃焙烧的催化剂上,燃烧-重整机理是合成气生成的主要途径.造成这两种催化剂上POM反应机理差异的本质可能在于900℃焙烧的催化剂上与载体接触紧密的Rh物种的可还原性较弱,并进而导致POM反应条件下该催化剂表面O2-物种的浓度高于600℃焙烧的催化剂. 相似文献
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改性的Ni基催化剂上CO甲烷化性能的研究 总被引:2,自引:2,他引:0
采用浸渍法制备了NiO/Al2O3,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,考察了4种催化剂的CO甲烷化性能,并利用TG-DTG方法表征催化剂表面的积碳量。实验结果表明,NiO/TiO2-Al2O3,NiO-La2O3/Al2O3,NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,即TiO2和La2O3改性的NiO/Al2O3催化剂的CO甲烷化反应活性均有所提高,其中NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂的活性、稳定性和抗积碳能力最好;采用NiO-La2O3/TiO2-Al2O3催化剂,CO甲烷化反应的适宜条件为:反应温度450℃、反应压力1.5 MPa、GHSV=10 000 h-1,在此条件下,CO转化率为99.5%,CH4收率和选择性均为98.1%。 相似文献
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研究了Ni基催化剂在CH4/C3H8部分氧化-CO2重整反应中的催化性能和抗积碳性能。采用程序升温表面反应-质谱示踪、透射电子显微镜、热重-差热分析和Raman光谱等方法研究了反应后Ni基催化剂上的积碳物种和形态;采用程序升温氧化和程序升温加氢方法研究了Ni基催化剂上CH4裂解所形成的积碳。研究结果表明,O2可消除不与CO2反应的积碳;降低催化剂表面酸性有利于提高催化剂的抗积碳性能;CH4在Ni基催化剂上裂解形成3种氢含量不同的积碳Cα,Cβ,Cγ,800℃时H2只能消除反应活性较高的C,而O可消除全部积碳;C可形成类石墨碳,导致催化剂失活。 相似文献
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研究了Pt,Ru,Ni为活性金属的负载型催化剂上甲醇质量分数为5%的水溶液的液相重整反应。在合适的温度、体积空速下,Pt基催化剂表现出较好的反应性能,甲醇转化率可达99%,H2选择性达98%以上,产物中CO体积分数小于0.01%。Ni/Al2O3催化剂可使甲醇转化率最高达到98%以上,H2选择性随转化率升高而下降,但不低于80%。Ru/Al2O3催化剂上甲醇的转化率最高,可达到98%以上,但其H2选择性随着转化率的升高,从68%快速下降至20%,明显与Pt、Ni基催化剂上的反应机理不同。根据反应条件和产物组成变化,进一步探讨甲醇反应路径,当产物中H2与CH4选择性比值高于2/3时,反应路径以重整制氢为主;当比值低于2/3时,反应路径以甲烷化为主。 相似文献
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研究了Pt,Ru,Ni为活性金属的负载型催化剂上甲醇质量分数为5%的水溶液的液相重整反应。在合适的温度、体积空速下,Pt基催化剂表现出较好的反应性能,甲醇转化率可达99%,H2选择性达98%以上,产物中CO体积分数小于0.01%。Ni/Al2O3催化剂可使甲醇转化率最高达到98%以上,H2选择性随转化率升高而下降,但不低于80%。Ru/Al2O3催化剂上甲醇的转化率最高,可达到98%以上,但其H2选择性随着转化率的升高,从68%快速下降至20%,明显与Pt、Ni基催化剂上的反应机理不同。根据反应条件和产物组成变化,进一步探讨甲醇反应路径,当产物中H2与CH4选择性比值高于2/3时,反应路径以重整制氢为主;当比值低于2/3时,反应路径以甲烷化为主。 相似文献
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采用高温熔融法制备出LaFeO3系列催化剂,利用XRD,BET,XPS等分析手段对催化剂样品进行了表征,并通过CH4/O2切换反应考察了催化剂的反应性能.结果表明,纯LaFeO3催化剂具有2个O1s峰,低结合能的氧归属为晶格氧,高结合能的氧归属为吸附氧;负载型的催化剂除了含有晶格氧和吸附氧外,还含有大量与Al2O3结合的表面氧;加入助剂会降低各种结合状态氧的结合能;高温熔融致使催化剂中晶格氧的结合能降低.采用挤条法制备的活性组分质量分数为40%的Al基新鲜LaFeO3催化剂反应性能最佳,其CH4转化率、CO选择性分别为87.9%,97.1%,且产物H2/CO(摩尔比)为2. 相似文献
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将RuCl3和羟乙基纤维素(HEC)在水溶液中形成HEC-Ru(Ⅲ)络合物,采用络合浸渍法制备了HEC-Ru/Al2O3催化剂,并以RuCl3水溶液采用传统浸渍法制备了Ru/Al2O3催化剂作为参比。采用H2-TPR,XRD,SEM,EDS,TEM等方法对两种催化剂进行了表征,并考察了两种催化剂的CO甲烷化性能。实验结果表明,与传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂相比,采用络合浸渍法制备的HEC-Ru/Al2O3催化剂提高了贵金属Ru在载体表层的含量,HEC的存在抑制了Ru纳米粒子在载体表面的团聚,从而有效提高了HEC-Ru/Al2O3催化剂的催化性能。在常压、气态空速6 000 h-1、反应温度220℃的条件下,HEC-Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率为100%,而传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率仅为73.5%。 相似文献
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研究了呋喃与H2S在不同温度下焙烧的Al2O3催化剂上反应制备噻吩。实验结果表明,Al2O3催化剂的焙烧温度为550℃时,在液态空速0.2h-1、n(H2S)∶n(呋喃)=10、反应温度500℃的条件下,目标产物噻吩的收率达到90.2%。采用X射线衍射和BET方法对不同温度下焙烧的Al2O3催化剂的晶相结构和比表面积进行了表征,表征结果显示,随焙烧温度的升高,Al2O3的晶相结构由γ-相向α-相转变,同时比表面积由226.13m2/g急剧减小到2.22m2/g。采用吡啶吸附傅里叶变换红外光谱对Al2O3催化剂的表面酸性进行了表征,并结合实验数据对反应机理进行了探讨,得出Al2O3催化剂表面上L酸中心是呋喃与HS反应制备噻吩的催化活性位。 相似文献
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对不同催化剂的制备方法及催化剂中镓含量对催化剂活性的影响进行了研究,对Ga2O3/γ-Al2O3催化剂中的活性中心进行了讨论;用原位红外技术、暂态反应技术、程序升温脱附和程序升温表面反应等方法对Ga2O3/γ-Al2O3表面丙烷选择性还原NO的反应机理进行了研究.对催化剂表面各吸附物种的形成和反应性能、NO对丙烷氧化的影响进行了详细的研究,实验结果与化学计量学计算结果相结合可以推测出哪些吸附物种涉及NO的选择性还原,哪些吸附物种没有参与NO的还原反应,从而推断出在Ga2O3/γ-Al2O3催化剂表面丙烷选择性还原NO的反应机理. 相似文献
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研究了Co-Ir/SiO2负载型双金属催化剂对肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇的反应性能.结果表明,在Co/SiO2催化剂中添加贵金属Ir,可改善催化剂的活性和选择性.XRD、TPR和CO化学吸附等表征结果表明,添加少量的Ir将使Co3O4在SiO2表面较好地分散,并使Co3O4易于还原为Co0纳米粒子. 相似文献
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在用于F-T合成的Co/Al2O3催化剂中加入少量助剂,能够提高CO转化率和C5 烃选择性。主要考察了助剂CeO2添加量和催化剂焙烧温度等因素对F-T合成反应的影响,并通过程序升温还原(TPR)、程序升温氧化(TPO)及X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征。反应结果表明,在Co/Al2O3催化剂中加入少量CeO2(n(Ce)/n(Co)=0.1-0.14),能够有效提高催化剂的催化活性和C5 烃选择性;焙烧温度则以相反的趋势控制F-T反应活性和链增长几率;助剂的加入降低了催化剂的起始还原温度,改善了催化剂的还原性能。但是,催化剂的积碳量有所增加,经10h反应后,催化剂上存在两种类型的积碳。 相似文献
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研究不同载体(TiO2,MgO和Al2O3)负载的铈基催化剂在熔融盐中利用晶格氧直接部分氧化甲烷制合成气。结果表明:反应温度升高对10%CeO2/MgO催化剂的CH4转化率和H2选择性影响较小,且反应开始阶段几乎检测不到CO的存在;在反应温度825℃前10%CeO2/Al2O3催化剂的CH4转化率、H2选择性和10%CeO2/MgO催化剂相差不大,但随反应温度的升高CH4转化率、H2选择性远高于10%CeO2/MgO催化剂,并且10%CeO2/Al2O3催化剂具有最大的比表面积;10%CeO2/TiO2催化剂的活性较小,其CH4转化率、CO和H2选择性都低于10%CeO2/Al2O3催化剂。研究800℃反应温度下3种催化剂的氧化-还原循环性能,结果表明:5次循环反应后10%CeO2/MgO、10%CeO2/TiO2和10%CeO2/Al2O3催化剂均出现衰减现象,衰减程度分别为31.4%、14.8%和6%。10%CeO2/Al2O3催化剂表现出较好的热稳定性。 相似文献
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使用包括脉冲和CO-TPD在内的瞬变响应技术研究了CeO2在Co-CeO2/SiO2费托合成催化剂中的作用.结果表明,氧化铈可提高表面反应中间物种金属甲酸盐的热稳定性,使其容易加氢生成更多的有用产物,较难生成CO2,从而抑制催化剂的表面积碳,提高了催化剂的活性和稳定性. 相似文献