浸渍溶液对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响

通过浸渍法制备Ni/Al_2O_3催化剂,研究不同浸渍溶液(水、无水乙醇、N,N-二甲基甲酰胺)对催化剂的结构和甲烷化反应性能的影响。采用X射线衍射、氮气吸附脱附、紫外-可见光漫反射光谱、氢气程序升温还原、扫描电子显微镜等分析方法对催化剂的结构和形貌进行表征。结果表明,以DMF作为浸渍溶剂制备的催化剂(Ni/Al_2O_3-D)具有较小的镍颗粒尺寸和强的金属-载体作用力,在CO甲烷化反应中表现出更好的低温活性、高甲烷选择性和高温稳定性。     

MgO对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响

采用浸渍法制备了添加MgO助剂的Ni/Al2O3催化剂,并用固定床微反装置考察了催化剂在CO甲烷化反应中的催化性能。利用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温还原、H2脉冲化学吸附和热重等手段对催化剂的结构进行了表征。通过分析样品的还原特性发现,活性组分Ni与Al2O3间的强相互作用会导致催化剂上Ni物种较难还原。MgO的引入可以明显削弱Ni与载体间的强相互作用,提高催化剂的还原度,增加催化剂活性位的数目,同时MgO的存在还能促进Ni颗粒的分散,提高催化剂的抗积碳性能,进而提高催化剂的甲烷化活性。     

机械化学法制备甲烷化Ni/Al_2O_3催化剂性能研究

采用机械化学一步法、机械化学-浸渍两步法和浸渍法(以普通商业Al_2O_3为载体)分别制备了Ni/Al_2O_3-J、Ni/Al_2O_3-Z和Ni/Al_2O_3-C三个催化剂。通过XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和SEM等进行表征,并在浆态床上对催化剂的合成气甲烷化性能进行了测试。结果表明,相对于普通商业Al2O3,采用机械化学法合成的氧化铝比表面积大,孔径分布集中,其负载Ni制备的催化剂甲烷化性能较高。采用机械化学一步法合成的催化剂Ni/Al_2O_3-J的表面形貌规整,具有较好的Ni分散性,比表面积较大(266.8 m~2/g)。在压力1.0 MPa、温度300℃、H_2∶CO=3.1∶1和空速1 200 mL/(g·h)条件下,平均CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达98.6%,96.0%和94.7%,高于其它方法制备的催化剂。     

机械化学法制备甲烷化Ni/Al_2O_3催化剂性能研究

采用机械化学一步法、机械化学-浸渍两步法和浸渍法(以普通商业Al_2O_3为载体)分别制备了Ni/Al_2O_3-J、Ni/Al_2O_3-Z和Ni/Al_2O_3-C三个催化剂。通过XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和SEM等进行表征,并在浆态床上对催化剂的合成气甲烷化性能进行了测试。结果表明,相对于普通商业Al2O3,采用机械化学法合成的氧化铝比表面积大,孔径分布集中,其负载Ni制备的催化剂甲烷化性能较高。采用机械化学一步法合成的催化剂Ni/Al_2O_3-J的表面形貌规整,具有较好的Ni分散性,比表面积较大(266.8 m²/g)。在压力1.0 MPa、温度300℃、H_2∶CO=3.1∶1和空速1 200 mL/(g·h)条件下,平均CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达98.6%,96.0%和94.7%,高于其它方法制备的催化剂。     

介质阻挡放电等离子体处理载体对CO甲烷化Ni/SiO2催化剂性能的改进

以经介质阻挡放电等离子体处理的SiO₂为载体,用浸渍法制备了Ni/SiO₂催化剂,并进行了CO甲烷化反应评价。与载体未经处理的常规Ni/SiO₂催化剂相比,载体经处理的催化剂在400℃下的CO与H₂转化率均提高了约6%,且在经700℃烧结6 h后,活性仍高于常规催化剂。XRD、TEM和H₂-TPR结果表明,载体经处理的催化剂,Ni颗粒粒径更小、粒径分布更集中,Ni与SiO₂之间的相互作用更强,证明等离子体处理使SiO₂更有利于促进Ni的分散。     

ZrO2-Al2O3复合载体负载Ni基催化剂COx甲烷化性能

采用浸渍和粉末压片的方法制备了两种ZrO₂-Al₂O₃复合载体并用于负载Ni基催化剂,并利用氮气等温物理吸附、X射线粉末衍射（XRD）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等分析手段对催化剂物化性质进行表征,考察了ZrO₂-Al₂O₃复合载体制备方法及ZrO₂的引入对Ni基催化剂在CO、CO₂和CO-CO₂共存的3种体系下甲烷化反应活性的影响。材料表征和活性测试结果表明,在CO甲烷化体系中,与单一Al₂O₃载体相比,引入ZrO₂的复合载体能有效提高催化剂中Ni物种的分散度从而增强CO甲烷化过程中催化剂活性,且粉末压片法较浸渍法制备的复合载体能有效提高催化剂的还原度,降低还原温度,但前者会大大降低催化剂的比表面积;在CO₂甲烷化体系中,当载体形貌和制备方法相同时,载体的变化对催化剂活性的影响较小,CO₂转化率主要受到制备方法不同引起的物理性质如比表面积变化的影响;在CO-CO₂共存体系中,由于CO在竞争吸附中比CO₂更容易占据活性位点,所以呈现出优先进行CO甲烷化再进行CO₂甲烷化、CO₂的含量先增多后减少的规律。     

CeO2助剂对Ni基催化剂甲烷化性能的影响

甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物（如CeO₂、La₂O₃等）对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO₂-La₂O₃复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H₂-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO₂-La₂O₃中CeO₂的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO₂的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V（H₂）∶V（CO）=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h^-1和常压下,Ni/CeO₂-La₂O₃催化剂的CO转化率达82.7%。     

过渡金属Ni对Pd/Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧性能的影响

考察过渡金属Ni对Pd/Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧活性的影响以及过渡金属负载量及循环条件对甲烷降解性能的影响,采用扫描电镜、N_2吸附-脱附以及H_2程序升温还原技术对催化剂进行表征。结果表明,过渡金属Ni的添加对催化剂在(375~475)℃下的甲烷催化燃烧活性产生影响。催化剂经多次重复使用后,催化燃烧活性提高。分析原因为经过渡金属Ni改性后,可与载体形成NiAl_2O_4尖晶石,促进活性组分形成较小晶粒,并改善活性组分分散度,提高催化剂催化活性。     

BaO对Al_2O_3的改性及MnO_x/BaO-Al_2O_3对甲烷燃烧的催化活性

以Mn(CH3COO) 2 ·4H2 O为前驱体 ,制备了MnOx/Al2 O3 和MnOx/BaO Al2 O3 系列催化剂 ,用X 射线衍射 (XRD)和程序升温还原 (TPR)进行了表征 ,考察了加入BaO对Al2 O3 的热稳定性及对MnOx/BaO Al2 O3 还原性能的影响。以甲烷燃烧为模型反应 ,考察了MnOx/BaO Al2 O3的催化活性。结果表明BaO Al2 O3 负载MnOx 催化剂对甲烷燃烧的活性比MnOx/Al2 O3 有明显提高 ,Ba在Al2 O3 中的最佳质量分数为 5 %     

Ni/bentonite catalysts prepared by solution combustion method for CO2 methanation

A 20 wt% Ni/bentonite catalyst was prepared by a solution combustion synthesis (SCS), which exhibited higher activity for the CO₂ methanation than that of an impregnation method (IPM), and the catalyst prepared by SCS showed a CO₂ conversion of 85% and a CH₄ selectivity of 100% at 300℃, atmospheric pressure, and 3600 ml·(g cat)^-1·h^-1, and the catalyst exhibited stable within a 110-h reaction. The results showed higher metallic Ni dispersion, smaller Ni particle size, larger specific surface area and lower reduction temperature in the Ni/bentonite prepared by SCS than that of IPM. And the Ni/bentonite prepared by the SCS moderated the interaction between NiO and bentonite.     

Cerium-promoted Ni/SiO2 catalyst for CO methanation

Ce-promoted Ni catalysts were developed and applied in a CO methanation reaction. The 10%Ni/SiO₂ catalyst exhibits poor initial CO conversion (32.8%) and rapid deactivation with the highest methane selectivity during CO the methanation reaction. In contrast, the 4%Ce–10%Ni/SiO₂ catalyst shows dramatically increased initial CO conversion, which is up to 90.7%. Additionally, the apparent activation energy, Ea value, of 4%Ce–10%Ni/SiO₂ was calculated to be 102.2 kJ/mol according to the Arrhenius equation, which is much lower than that of the 10%Ni/SiO₂ catalyst, which was 139.1 kJ/mol. Based on various characterization results, it is found that the added Ce significantly improves the dispersion of the supported nickel, suppresses the sintering of nickel particles, and forms more adsorbed CO species of three-fold carbonyl species, resulting in higher CO conversion and good stability during the CO methanation reaction.     

Ce助剂对Ni/SiO2催化剂CO甲烷化活性的促进作用

采用等体积浸渍法制备了Ni/SiO2和Ni - Ce/SiO2催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性.通过N2物理吸附、XRD、H2 - TPR、H2 - TPD、CO - TPD和H2 -TPSR手段对催化剂进行表征.结果表明,少量Ce助剂的添加促进了镍物种的分散和还原,使催化剂活性比表面积增加...     

Ni、Cu／Al_2O_3催化剂上催化氢化制备2－环戊基环戊醇

以２－亚环戊基环戊酮直接在微分管式反应器中催化氢化可制备２－环戊基环戊醇。反应条件不同，得到顺、反异构体的比例不同。加氢过程中，反应温度、压力、氢气流量对生成顺、反异构体的选择性、转化率均有影响，通过正交实验，确定了温度、压力、流量对选择性、转化率的影响关系。从实验得出，以２－亚环戊基环戊酮为原料在实验条件范围内产物中顺式占优势。而在相同实验条件下以２－环戊基环戊酮为原料产物以反式为主。     

Fe/Mn/Al_2O_3催化H_2O_2降解偶氮染料废水的研究

以活性氧化铝为载体,制备了Fe/Mn/Al2O3负载型催化剂,用于催化H2O2氧化降解偶氮染料活性黑5,探讨了pH、H2O2投加量、染料初始浓度、催化剂投加量等对染料脱色率的影响。结果表明,活性黑5的脱色率随催化剂投加量、H2O2投加量的增加而升高;而随活性黑5初始浓度的增加而降低。当H2O2投加量的增加达到200 mg/L后,H2O2投加量的增加对活性黑5脱色效果的影响不显著。Fe/Mn/Al2O3/H2O2体系下,活性黑5在pH为2⁹之间均有一定的脱色效果,活性黑5的脱色率随初始pH的增加而先增加后减少,其中在初始pH为3时脱色效果最佳。     

CoMo/Al_2O_3催化木质素加氢液化工艺的研究

对木质素催化加氢液化进行了研究。实验表明,液化的最佳工艺条件为：反应温度240℃,氢压1 MPa,溶剂原料比100∶30（mL∶g）,反应时间60 min。用气相-质谱联用仪对液化产物进行了分析。