CeO2对RuO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂,并利用XRD、sEM和XPS对催化剂进行了表征,研究了Ce的加人对RuO2/γ-Al2O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru,O和Ce化学态的影响,同时考察了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性,并深入探讨了Ce对RuO2/γ-Al2O3催化剂的助催化作用.结果表明:Ce掺杂改性后,使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加,并且活性组分Ru的分散性增加,从而使RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂的活性提高,因此Ce起到了显著的助催化作用.     

Ce改性Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的表征及催化活性研究

采用浸渍焙烧法分别制备了Fe2O3/γ-Al2O3和Ce改性的Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用BET、XRD、XPS和XRF对其结构进行了表征,并用于常温常压CWPO工艺中,考察了Ce的掺杂对Fe2O3/γ-Al2O3催化剂催化活性和稳定性的影响.结果表明,Ce的掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,在相同的CWPO工艺条件下,Ce的掺杂使得Fe2O3/γ-Al2O3催化剂处理偶氮染料废水的催化活性提高了10%左右.     

制备方法对Ru/γ-Al2O3与等离子体共活化CO2甲烷化反应的影响

等离子体与催化材料协同作用CO2甲烷化反应为CO2再利用提供了可能,但催化材料的制备方法对其结构和性能有重要影响。本研究以等体积浸渍法制备的Ru/γ-Al2O3为催化材料前驱体,分别采取H2大气压冷等离子体还原和H2热还原方法制备Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料。考察两种方法制备Ru/γ-Al2O3催化材料与大气压冷等离子体共同作用下CO2甲烷化反应中的催化活性,并采用不同测试方法研究制备方法对Ru/γ-Al2O3结构的影响,分析影响Ru/γ-Al2O3催化活性的结构因素,进而探究了Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料的制备机理。研究结果表明:载体γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下CO2转化率为24.8%,主要产物是CO;Ru/γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下的主要产物是甲烷。Ru/γ-Al2O3-T和Ru/γ-Al2O3-P催化材料的CO2转化率分别为66.9%和77.3%。Ru/γ-Al2O3-P较高的催化活性源于其表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体γ-Al2O3上分散性较好且粒径较小,说明采用大气压H2冷等离子体技术可制备高活性的负载型金属催化材料。     

CeO_2改性MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂制备及对高浓度PNP废水微波催化氧化

一步浸渍焙烧法制备了掺杂不同含量CeO2的MnO2/γ-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度对催化剂活性的影响,通过XRD测定了晶型,在微波反应器中以滴流床的形式考察了其催化氧化降解对硝基酚(PNP)的效果,并对催化氧化过程进行了初步的探讨。结果表明,350、500℃焙烧的催化剂为无定形态,700℃为Mn2O3,在微波功率800W,催化剂加量15g,TOC3000mg/L、pH值为6的PNP废水滴流速度为3mL/min条件下,350℃合成CeO2含量为4%MnO2/γ-Al2O3对PNP最高去除率为92.9%,加入羟基自由基抑制剂叔丁醇(TBA)研究发现该催化氧化过程中可能有·OH产生。     

纳米Au／Fe2O3-MOx催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/FezO3催化剂性能的影响.结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响.     

单分散纳米CeO_2和Cu-Ce-O催化剂的制备、表征及其催化性能

以硝酸铈、硝酸铜和氢氧化钠为原料,使用超声双雾化工艺实现微区反应制备了纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体,并利用XRD、TEM、HR-TEM、FT-IR和BETN2等手段对其成分、物相结构、形貌及颗粒大小进行表征;并将所制备的粉体作为催化剂考察其对CO的催化氧化性能.结果表明,所制备的纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体粒径均为4～5 nm,球形,粒度分布均匀,且单分散性好;CeO2催化剂粉体粒径越小、比表面积越大,对CO的催化氧化活性越高;Cu-Ce-O催化荆对CO具有最好的催化氧化活性,表明铜的掺入有利于明显提高CeO2催化剂在CO催化氧化反应中的低温活性,降低起燃温度.     

CuO＋ZnO/CeO2/Al2O3水煤气变换活性及其表面形貌网络特征分析

以3 mm Al2O3作为主载体,采用浸渍与焙烧工艺,制备水煤气低温变换催化剂:CuO+ZnO/CeO2/Al2O3.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、Raman散射光谱分别对催化剂的化学组成、表面形貌以及表面元素键合状态进行表征;对催化剂的水煤气变换反应(WGSR)活性进行测试.在对催化剂表面形貌进行数据挖掘的基础上,利用复杂网络方法对催化剂的表面形貌进行网络建模,并对其网络拓扑参数和同步性进行了计算.计算结果表明,CuO+ZnO/CeO2/Al2O3表面形貌网络度分布具有幂律分布特征;在催化WGSR以后,催化剂表面形貌网络同步性有所增强.     

负载型Pd催化剂的制备及其对甲醇氧化的催化活性

采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Pd+M(M=MgO、CaO、SrO、BaO)催化剂,运用BET、CO-化学吸附、XRD、H2-TPR和XPS等表征手段对催化剂进行了表征,并考察其对甲醇的催化氧化性能。结果表明,添加碱土金属可使Pd粒子高度分散,催化剂表面易还原氧物种量增多,还原速率加快;XPS分析可知,碱土金属可增强Pd-Ce间相互作用,促使Pd向氧化态过渡,同时增加催化剂表面Ce3+浓度,改善催化剂的氧化还原性能,进而提高催化剂的催化活性。助催化效果递变规律为BaOCaOMgOSrO。     

凹凸棒土负载CeO2催化氧化处理亚甲基蓝染料废水

采用均相沉淀法,以Ce(NO3)3·6H2O为原料,HMT为沉淀剂,制备了ATP/CeO2纳米复合材料.并以H2O2为氧化剂,利用该复合材料对亚甲基蓝(MB)染料模拟废水进行了催化氧化处理,分别考察了催化剂的投加量及CeO2的负载量对MB降解的影响规律.研究结果表明,负载CeO2凹凸棒土纳米复合催化剂的催化活性明显高于相同条件下制备的纯的CeO2,CeO2负载量及ATP/CeO2的投加量分别为40%和0.2g时,最大降解率可达96%,对亚甲基蓝表现出较强的催化活性.     

纳米Au/Fe_2O_3-MO_x催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究EI北大核心

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/Fe2O3催化剂性能的影响。结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响。     

CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂失活分析及微波辐照再生

在微波强化ClO2催化氧化处理活性黄染料废水工艺中，考察CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂的使用寿命，并通过ICP、XPS、BET等测试，分析高级氧化水处理工艺中催化剂失活的原因，应用微波辐照法对CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂进行再生试验研究。结果表明，催化剂活性下降的主要原因是活性组分的少量流失及表面积炭覆盖了催化剂的活性位。通过正交试验确定了微波辐照法再生催化剂的最佳工艺，当微波功率为500W，辐照时间30min，加热介质SiC与催化剂比值2：1时，再生催化剂的活性可以恢复到新鲜催化剂的91、67％，效果好于常规的乙醇萃取再生和硝酸氧化再生。XPS测试结果进一步证明，微波辐照再生后，催化剂表面的积炭得到了很好的去除．     

铈掺杂量对钒基SCR催化剂结构及性能的影响

以TiO2为载体,采用浸渍法制备了含Ce低钒SCR催化剂,在模拟烟气条件下展开脱硝实验。通过N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、Raman光谱等表征手段和催化活性测试,对该种催化剂和传统的钒钛钨催化剂进行了对比研究。结果表明,掺杂了Ce以后活性物种分散性良好,虽然比表面积和孔容孔径略有下降,但并没有影响锐钛型Ti O2载体的结构特征。当CeO2负载量超过5%时,CeO2以立方微晶结构存在于催化剂表面,且形成微量Ce2(WO4)3物质。掺杂了1%的CeO2脱硝活性最佳,在空速为125 000 h-1,氨氮比为1.0时,活性温度范围内NO脱除率达到了95%以上。     

Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2催化剂催化碳烟燃烧活性及稳定性研究

采用溶胶凝胶法制备了Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38和0.45)系列催化剂,用XRD、SEM、BET、H2-TPR及程序升温氧化(TPO)反应等方法考察了Co含量对催化剂结构和催化活性的影响,重点探讨了催化剂表面性质和体相结构与催化活性和稳定性之间的关系。结果表明:所得催化剂呈现出网状多孔结构,Co离子难以大量扩散至CeO2晶格中,而是以Co3O4粒子形式分散在样品表面。老化前催化剂表面Co3O4颗粒的数量和尺寸对催化剂的催化活性起关键性作用,而进入到CeO2晶格中的钴离子则对提高催化剂的抗老化能力产生重要影响。当x=0.23时,催化剂表面出现大量具有高活性的细小Co3O4粒子,催化碳烟燃烧活性最高,起燃温度Ti与最大燃烧速率温度Tm分别为321℃与355℃,但该Co3O4粒子经空气气氛下800℃老化处理后易失活;当x=0.15时,催化剂老化前并未表现出优异的催化活性,但老化后因具有较多钴铈锆固溶体而表现出了最高的稳定性与催化碳烟燃烧活性,其Ti与Tm仍可达375℃与439℃。     

负载Cr—Ce催化CO2氧化乙烷制乙烯反应研究

采用浸渍法制备负载型Cr-Ce催化剂,研究活性组分Cr2O3、CeO2负载量,反应温度,物料配比对CO2氧化乙烷脱氢反应（ODE）的影响。采用XRD技术,研究了催化剂的晶型结构。实验结果表明：Cr2O3是CO2氧化乙烷脱氢反应良好的催化活性组分,CeO2有利于抑制积炭的生成。当Cr2O3、CeO2的负载量分别为12％和10％时催化效果最好,在反应温度为700℃、反应气配比y（CO2）：V（C2H6）=2：1时,乙烷的转化率为29．3％,乙烯的收率为28．9％。     

水热法制备杂化型MoO3/CeO2复合催化剂的电化学性能及表面结构

以CeO2为载体和钼酸铵为原料,在70℃下,采用水热法制备了MoO3含量分别为0、5wt%、7.5wt%、10wt%、12.5wt%、15wt%和20wt%的杂化型MoO3/CeO2复合催化剂.采用X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线能谱仪(EDS)等对所制备催化剂的结构、形貌以及表层MoO3与CeO2之间的相互作用进行分析;并以硫酸溶液水电解为目标反应,对杂化材料进行了电催化活性测试,考察MoO3含量对复合催化剂反应活性的影响.结果表明,杂化型MoO3/CeO2催化剂的电催化活性明显优于纯CeO2,当MoO3的质量含量为12.5wt%时,所制备复合催化剂的电催化活性和导电性较佳.活性提高的主要原因是MoO3在CeO2表面上的单层分散阈值在12.5wt%～15wt%之间,MoO3通过Mo O Ce化学键而牢固结合在CeO2表面,改善了杂化型MoO3/CeO2复合催化剂的表面性能.     

H_2还原预处理CuO/γ-Al_2O_3催化剂对其催化燃烧甲苯活性的影响

用浸渍法和H2还原预处理法制备两种CuO/γ-Al2O3催化剂,并用N2吸附脱附、XRD、TPR和CO化学吸附对经H2还原处理前后的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,与浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂相比,经H2还原预处理,再次焙烧后得到的CuO/γ-Al2O3/HR催化剂对甲苯催化燃烧活性明显提高。XRD和TPR分析表明,H2还原预处理提高了催化剂表面活性组分CuO的分散度、还原能力,同时,还降低了CuO的晶体尺寸,从而提高了催化剂催化氧化甲苯的活性。     

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3>FeOx/γ-Al2O3>CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。     

不同助剂对合成甲醇工业催化剂二氧化碳加氢性能的影响

采用浸渍法制备了以工业铜基催化剂C301为基体,含CeO2、ZrO2、La2O3、MnO2、Pr2O3、SrO、V2O5助剂的一系列催化剂,在微型固定床反应器上考察了其对CO2加氢合成甲醇的催化性能及影响,并采用XRD、BET、H2-TPR和CO2-TPD等手段进行了表征。研究结果表明,除助剂Pr2O3外,CeO2、ZrO2、La2O3、MnO2、SrO、V2O5助剂的加入均促进了C301催化剂的CO2加氢合成甲醇活性,其中ZrO2的加入使CO2转化率提高了近5%,甲醇收率提高了近8%。     

Zr掺杂CeO_2电子结构的密度泛函计算

根据密度泛函理论,采用"总体能量平面波"超软赝势方法,对不同的Zr掺杂浓度的CeO2晶体几何结构进行了优化,从理论上给出了Zr掺杂CeO2晶体结构参数及性质;计算了Zr掺杂情况下CeO2晶体的总体能量、能带结构、总波态密度和分波态密度。研究表明,Zr3+取代Ce4+及Ce3+后晶体的稳定性增强,同时掺杂Zr使得晶格中自由载流子电子和O2p的波态密度的增加,使得晶格中Ce3+和Ce4+之间的变价可能性增大。     

钛基LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂的制备及催化燃烧性能

为提高钙钛矿型催化剂的活性,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备负载型钙钛矿LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、A位元素配比和B位元素掺杂对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:催化剂的最佳制备条件是活性组分负载量为12%,焙烧温度为750℃,催化剂的最佳形式为La0.8Ce0.2 Ti0.8 Mn0.2 O3/γ-Al2 O3,在该催化剂的作用下,甲苯的起燃温度T50和完全转化温度T90分别为292℃和338℃;负载型钙钛矿催化剂保持了完整的钙钛矿结构,活性组分均匀分布在载体的孔道中,虽然会导致载体的比表面积有所降低,但催化剂可以更最大程度地分散,更有利于提高催化剂的催化活性。