介孔RGO/TiO2复合光催化材料的制备及光催化性能

采用溶胶-凝胶法, 以氧化石墨烯(GO)、钛酸四丁酯(TBT)为原料, 聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为结构引导剂, 柠檬酸为水解抑制剂和表面活性剂原位合成不同GO含量的介孔氧化石墨烯/二氧化钛复合材料(GO/TiO₂), 再经过紫外灯辐照还原获得介孔还原氧化石墨烯/二氧化钛复合材料(RGO/TiO₂)。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、比表面积(BET)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)对样品进行分析表征, 研究了RGO/TiO₂的形貌、孔径分布情况, RGO的引入对光生电子-空穴对寿命、吸附性能、光催化性能的影响。分别在紫外光和太阳光条件下评价了复合材料的光催化性能, 并在紫外光条件下, 对催化剂进行了多次回收循环测试。测试结果表明: TiO₂均匀地生长于RGO表面, RGO/TiO₂为介孔材料; RGO的引入可以有效地抑制光催化剂中光生-电子空穴对的复合, 提高吸附性能和光催化性能, 7wt%RGO/TiO₂显示出对甲基橙的最佳吸附效果; 5wt%RGO/TiO₂对甲基橙具有最佳光催化效果和稳定的催化活性, 经过4次循环后, 紫外光照50 min, 对甲基橙的降解率仍能达到首次降解效率的90%以上。     

球形介孔SiO_2/TiO_2复合材料的制备及光催化性能研究

研究了采用溶胶-凝胶法制备SiO_2/TiO_2复合材料,利用XRD、FT-IR、SEM及比表面分析法等对复合材料的形貌、晶型等进行了表征。结果表明:SiO_2/TiO_2为球形介孔材料且有Si—O—Ti键的形成;一定量的SiO_2掺杂和材料的介孔结构,大大提高了复合材料的比表面积;所制备SiO_2/TiO_2复合光催化剂对亚甲基蓝的光催化降解实验结果表明,SiO_2/TiO_2复合材料具有优异的吸附及光催化降解性能。     

水热法制备N-TiO_2/RGO复合材料及光催化性能研究

采用一步水热法制备氮掺杂负载石墨烯(RGO)的二氧化钛(TiO_2)复合光催化材料(N-TiO_2/RGO),对样品进行XRD、SEM、UV-Vis等表征并以甲基橙为目标降解物进行可见光光催化活性测试。结果表明:N-TiO_2/RGO比同条件下制得的N-TiO_2和TiO_2/RGO具有更好的可见光光催化性能,可见光下照射5h,对甲基橙的降解率可达到95%。     

介孔TiO2/WO3空心球的制备及其可见光光催化性能

以硫酸氧钛和偏钨酸铵为前驱体, 以柠檬酸作为络合剂, 采用喷雾干燥-高温煅烧两步法制备了介孔TiO₂/WO₃空心球复合材料。利用SEM、TEM、BET、XRD、UV-Vis DRS等手段对样品的形貌、微结构、比表面积、晶相组成和光学性能进行了表征和分析, 以亚甲基蓝为模拟降解物考察其光催化性能。结果表明: 复合材料为介孔空心球状结构, 球体分散好, 直径主要分布在1 μm左右; 球壁由纳米颗粒和空隙构成, 随着煅烧温度的升高, 颗粒粒径不断增大, 空隙孔径不断增大。性能研究结果表明, TiO₂与WO₃复合后, 样品对光的吸收范围扩展到了可见光区域, 这有利于提高太阳光的利用率; 当前驱体中WO₃含量为3mol%, 样品的煅烧温度为500℃时, 复合材料具有最好的光催化性能: 对亚甲基蓝降解率可达99.1%, 而P25的降解率仅为29.5%。     

溶胶-凝胶法原位制备还原氧化石墨烯/二氧化钛复合材料及光催化性能

采用溶胶-凝胶法和改进的Hummers法制备了还原氧化石墨烯/二氧化钛(RGO/TiO_2)复合光催化剂。对该光催化剂的形貌、结构进行了表征与分析,并以亚甲基蓝(MB)模拟有机废水,研究了该复合材料的光催化性能。结果表明,大量TiO_2粒子负载在RGO片层表面形成膜层,分散均匀;在RGO/TiO_2中,TiO_2为锐钛矿型,RGO仍保留部分含氧官能团;RGO的引入使得RGO/TiO_2吸收带发生红移,能带宽度由3.2 eV降低至3.0 eV;RGO/TiO_2复合光催化剂具有良好的光催化降解性及循环稳定性,在持续光照MB溶液30 min后,最高降解率可达96.9%,5次循环光催化降解后,RGO/TiO_2仍有近90%的降解效率。     

I/TiO_2-BiOBr@SBA-15的制备及光催化性能研究

由于有机染料废水具有排放量大、浓度高和难脱色等特点,由此所造成的环境污染问题已经成为人类面临的重大挑战之一。介孔材料因具有高稳定性、孔径可调和高比表面积等优点,被广泛用于光催化降解有机染料领域。但仅靠介孔材料的吸附性能很难将有机染料完全去除。在介孔材料中引入第二金属或金属氧化物是提高其降解效率的一种有效途径。因此,选用非离子表面活性剂三嵌段共聚物EO_(20)PO_(70)EO_(20)(P123)为模板制备介孔SiO_2材料,继而通过静电作用将TiO_2负载到介孔材料表面及内部,并将I和BiOBr分别掺杂和负载到TiO_2表面来调控其能带结构,提高光催化性能,重点研究不同TiO_2与BiOBr的物质量比对光催化降解效率的影响。结果表明,当TiO_2与BiOBr的物质量比为3:1时,对罗丹明B的光催化降解性能最好,在紫外-可见光灯照射后10 min对罗丹明B的降解率可达100%,所制备的介孔I/TiO_2-BiOBr@SBA-15复合材料有望用于工业废水的处理。     

纳米TiO2微球的制备及其光催化性能研究

以四氯化钛为钛源,采用无模板溶剂热法合成了纳米TiO_2微球,采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、N_2吸附-脱附等分析方法对样品进行表征,考察水热反应时间对纳米TiO_2微球的形成及光催化降解气相苯的影响。结果表明:纳米TiO_2微球是由锐钛矿相纳米颗粒自组装形成的分级微/纳结构,光吸收出现"蓝移",比表面积高达239.2m~2/g;纳米TiO_2微球的结构参数对其最终的光催化性能影响较大,在水热温度180℃、水热反应时间24h条件下制备的纳米微球表现出最高的光催化活性,其矿化率高于商用P25TiO_2近2倍;纳米TiO_2微球优异的光催化性能得益于其优良的结晶度、相对大的比表面积和丰富的介孔结构。     

Co、N共掺杂介孔TiO_2的制备和光催化性能

以钛酸四丁酯为钛源,以三嵌段共聚物F127为模板剂,采用溶剂挥发诱导自组装法(EISA)制备Co、N共掺杂介孔TiO_2,用XRD、TEM、SEM、XPS、N_2吸附-脱附法和能谱等手段对材料的结构和形貌进行了表征。用紫外-可见吸收光谱法考察了催化剂对罗丹明B(RhB)和无色小分子2,4-二氯苯酚(DCP)的光催化降解效率。结果表明,样品具有较窄的孔径分布(3.65 nm),Co、N共掺杂介孔TiO_2后TiO_2的吸收范围扩展到可见光区,当用氙灯(模拟太阳光,500 W,λ420 nm)光源对RhB和DCP进行光催化降解时,其光催化活性明显高于P25(纯TiO_2)和Co掺杂介孔TiO_2。对RhB和DCP分别光照120 min后,降解效率达到98.5%和66.3%以上。     

石墨烯/纳米TiO_2复合材料的制备及光催化还原性能

为探索超声辅助下利用紫外光及耦合热还原工艺制备RGO/纳米TiO_2复合材料的方法,并对其在缺氧水体中的光催化还原特性进行研究,首先,以鳞片石墨为原料,采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),进而通过超声/紫外光还原工艺制备了还原氧化石墨烯(RGO);然后,以钛酸丁脂和RGO为前驱物,采用溶胶-凝胶法并在氮气保护下高温加热制备了RGO/纳米TiO_2复合光催化材料;接着,利用FTIR、XRD、BET及紫外-可见光谱等对RGO/纳米TiO_2复合材料进行了结构性能表征;最后,以2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)为探针物,研究了RGO/纳米TiO_2在缺氧水体中的光催化特性与2,4-D降解机制。结果表明:采用低温氧化Hummers法制备的GO六碳环上生成的活性基团较少,采用超声/紫外光还原工艺及耦合高温热还原工艺可使环状结构得到良好的修复;所制备的RGO/纳米TiO_2复合材料具有良好的2,4-D降解能力,在缺氧状态下,2,4-D主要发生光催化还原反应,脱除苯环上的氯,产生氯酚、邻苯三酚及间苯三酚等中间产物,部分2,4-D被氧化降解生成CO_2和H_2O。制备的RGO/纳米TiO_2复合材料具有良好的光催化还原性能。     

Ce掺杂的有序大孔TiO_2制备及其光催化性能研究

以硝酸铈和异丙醇钛为铈源和钛源,利用溶胶-凝胶和胶晶模板技术合成了一种新型Ce掺杂的有序大孔TiO_2光催化材料,并用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、紫外-可见光谱、比表面积分析等手段对样品结构和形貌进行了表征。最后以甲基橙溶液为对象,在可见光条件下,考察了不同Ce掺杂量的大孔TiO_2材料的可见光催化性能。结果表明,Ce掺杂的大孔TiO_2材料在可见光条件下展现出良好的光催化性能和循环再生能力,当Ce/Ti摩尔比为0.3∶1时,光催化性能最佳,甲基橙降解率可达96%。     

石墨烯量子点修饰TiO_2复合纳米材料的制备及其光电性能研究

传统的二氧化钛(TiO_2)存在一些问题,如能隙值过大只可响应紫外波段,光生电子与空穴极易在体内和表面复合。针对目前TiO_2在光催化应用中存在的不足,提出了有效提升其光催化性能的实验方案。以高比率(001)面纳米TiO_2粒子为研究对象,采用热裂解柠檬酸制备的石墨烯量子点(GQDs),在强碱水热条件下制备出GQDs修饰的海胆状TiO_2。对所制样品的形貌与结构进行表征,并利用构建好的电化学平台,分析改性修饰对TiO_2光催化性能的影响。结果表明,GQDs敏化的TiO_2显示出优异的光催化性能。     

两步水热法制备还原氧化石墨烯/纳米TiO_2复合材料及其光催化性能

为研究由还原氧化石墨烯(RGO)和具有高活性晶面的TiO_2组成的复合材料的制备方法及其光催化性能,首先采用两步水热法制备了RGO/纳米TiO_2复合材料:第1步为合成暴露高活性晶面的纳米TiO_2;第2步为将合成的纳米TiO_2与氧化石墨烯(GO)复合,形成RGO/纳米TiO_2复合材料。然后,利用XRD、SEM、X射线光电子能谱仪和紫外-可见漫反射光谱等手段对制备的暴露不同晶面的纳米TiO_2和RGO/纳米TiO_2复合材料进行了表征,评价了其光催化性能。结果表明:在水热法的第1步中,通过调节HF的浓度能可控制备出具有高活性的(001)和(101)晶面的纳米TiO_2,氟原子在纳米TiO_2中以物理吸附态和化学结合态这2种形态存在;在第2步后,GO与纳米TiO_2复合形成RGO/纳米TiO_2复合材料,同时在此过程中GO被转化成RGO。在紫外光照射下,两步水热法合成的RGO/纳米TiO_2复合材料具有很好的光催化性能,明显优于商用TiO_2(P25)和纳米TiO_2的。RGO/纳米TiO_2复合材料的光催化性能有明显的提高,RGO和TiO_2暴露的晶面对光催化活性有影响。     

离子液体助介孔TiO_2/CoFe_2O_4磁性复合光催化材料的制备及性能

采用离子液体辅助溶胶-凝胶法制备了可磁分离光催化材料IL-TiO2/CoFe2O4。采用VSM、XRD、BET、TEM表征样品的磁性能、结构和形貌。以亚甲基蓝为模拟污染物,在模拟太阳光下考察样品光催化性能。研究结果表明,样品IL-TiO2/CoFe2O4在350℃焙烧后具有介孔结构,比表面积达125.7m2/g,远高于相同条件下无离子液体辅助制备样品TiO2/CoFe2O4(46.1m2/g)的比表面积。在350℃焙烧温度下IL-TiO2/CoFe2O4光催化活性优于其它样品的光催化活性,是相同焙烧温度下TiO2/CoFe2O4光催化活性的6倍。IL-TiO2/CoFe2O4磁饱和强度为2.19×10-2 T,可在外磁场作用下实现催化材料的回收,循环使用3次仍能保持良好的催化活性。     

TiO2/RGO纳米复合光催化剂的制备及性能研究

以硫酸钛为钛源、抗坏血酸为还原剂,以氧化石墨烯(GO)表面活性基团为结合位点,采用一步水热法还原得到二氧化钛/还原氧化石墨烯(TiO_2/RGO)纳米复合光催化剂。扫描电子显微镜分析表明TiO_2为球状颗粒,尺寸为80～100nm,均匀分布在透明薄纱状RGO表面和层间。比表面积(BET)和紫外-可见光漫反射(UV-Vis)测试表明,TiO_2/RGO纳米复合光催化剂的禁带宽度为3.02eV,比表面积为101m~2/g,平均孔径为6.61nm,对光的吸收由纯TiO_2的384nm扩展到410nm,具有较好的可见光响应性。亚甲基蓝(MB)光催化降解实验表明,在光照120min时MB的降解率可以达到97.8%,重复使用5次后,催化降解能力仍保持在95.2%。TiO_2/RGO纳米复合光催化剂具有可见光响应能力,高催化活性和稳定性,原因是RGO作为TiO_2的载体为电子和空穴提供了迁移通道,有效地防止了电子空穴对复合。     

可见光响应RGO/TiO_2复合材料制备及性能研究

以内蒙古兴和县天然石墨为前驱体,用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),并以硫酸钛[Ti(SO4)2]为钛源,采用水热法制备了系列还原氧化石墨烯(RGO)/二氧化钛(TiO_2)复合材料,采用XRD、SEM、FT-IR及UV-Vis等对样品进行测试,并以甲基橙溶液为目标污染物评价其可见光光催化性能。结果表明:制得的RGO/TiO_2复合材料中TiO_2均以锐钛矿型存在,颗粒尺寸7nm左右,光响应范围扩至可见区,具有较高的可见光光催化活性;当GO掺杂量为0.10g时制得的复合材料,在氙灯照射10min后对甲基橙的降解率可达88.41%,照射30min时的降解率可达到96%以上。     

溶剂对钨酸铋/石墨烯形貌结构和光催化性能的影响

本工作采用溶剂热法通过乙二醇、乙二胺、水-乙二醇、水-乙二胺、水和水-乙酸不同溶剂制备可见光催化剂Bi2 WO6/RGO,并对其形貌结构和光催化性能进行表征.研究结果表明,溶剂对Bi2WO6/RGO的形貌和光催化性能有显著影响.在可见光(λ>420 nm)照射下,以水为溶剂制备的样品对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能最佳,20 min内降解率达到98％,且经过五次循环降解后光催化效果基本保持不变.Bi2 WO6/RGO的光催化性能增强可归因于在水溶剂下形成的Bi2 WO6分级结构微球为光催化反应提供更多的反应活性位点,同时石墨烯的引入增大了材料的比表面积,进一步促进了电子-空穴对的有效分离.自由基捕获实验表明,复合材料光降解RhB过程中光生空穴(h+)起主要作用,·O2-和·OH起次要作用.     

醇热法制备介孔TiO2及其光催化性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,钛酸正四丁酯(TBOT)为钛源,异丙醇为溶剂,通过醇热法合成介孔TiO_2,用N_2吸附-脱附、XRD、TEM等技术对合成样品进行了表征。以亚甲基蓝的降解为模型反应,对介孔TiO_2催化性能进行评价并与商品DegussaP-25比较。实验结果表明,比表面积为248.8 m~2·g~(-1),孔径为4.92 nm的锐钛矿晶型介孔TiO_2具有很高的催化活性。     

纳米TiO2/SiO2负载棉织物的制备及其光催化降解染料的研究

将纳米TiO_2水溶胶和纳米SiO_2水溶胶复配制备环境净化整理剂,并通过轧烘焙工艺对棉织物进行后整理得到纳米TiO_2/SiO_2负载棉织物,然后将其用于不同结构有机染料的光催化降解反应中,重点考察纳米SiO_2的添加量对其在不同pH值反应体系中的光催化降解性能以及重复利用性的影响。结果表明,纳米TiO_2/SiO_2负载棉织物对不同结构的有机染料具有显著的光催化降解性能,能够促进染料分子的共轭体系和芳香环结构的降解反应。纳米SiO_2的添加不仅有利于纳米TiO_2/SiO_2负载棉织物在碱性介质中光催化降解性能的提高,而且也能够改善其重复利用性。     

氮掺杂硅铝固载TiO2多孔材料的制备及其光催化性能分析

以硅、铝和钛的无机盐为初始反应物,采用水热法制得了具有光催化活性的氮掺杂硅铝固载TiO2多孔材料(N/TiO2-SiAl).采用XRD、FESEM、FTIR、UV-Vis等现代分析技术分析表征了所得样品的物相结构及形貌;以甲基橙为探针在模拟太阳光下考察样品的光催化性能.结果表明:N/TiO2-SiAl为蜂窝状多孔材料,具有较大的比表面积;锐钛矿相TiO2以Si-O-Ti键的形式结合在无定形硅铝骨架中,并且硅铝骨架能够抑制锐钛矿相TiO2向金红石相转变;氮掺杂能够使TiO2的光响应范围向可见光区移动,在模拟太阳光照射120 min后N/TiO2-SiAl对甲基橙的降解率达到90％以上,具有较高的光催化性能,重复使用4次后降解率依然在80％以上,具有较强的光催化循环使用性能.     

TiO_2/氧化石墨烯复合纳米管的制备与光催化性能

采用水热法制备了TiO_2/氧化石墨烯(GO)系列复合纳米管光催化剂,分别利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱和紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱对样品进行表征,并通过降解亚甲基蓝实验评估了样品的光催化性能。XRD与TEM表征结果表明,样品为锐钛矿相的纳米管结构,拉曼光谱结果进一步证实了其晶相,且观察到显著的GO拉曼峰。GO引入后,样品的吸收边未见显著移动,而在可见光区域出现GO所贡献的吸收增强。光催化活性表征结果显示,TiO_2纳米管的光催化活性明显强于纳米颗粒;GO引入后,随着GO量的增加,复合纳米管的光催化活性呈现先增强后减弱的变化趋势,GO溶液用量为2mL的样品表现出最佳的光催化性能。我们还对系列TiO_2/GO复合纳米管样品的光催化性能变化机制作出了详细讨论。