TiO2/RGO纳米复合光催化剂的制备及性能研究

以硫酸钛为钛源、抗坏血酸为还原剂,以氧化石墨烯(GO)表面活性基团为结合位点,采用一步水热法还原得到二氧化钛/还原氧化石墨烯(TiO_2/RGO)纳米复合光催化剂。扫描电子显微镜分析表明TiO_2为球状颗粒,尺寸为80～100nm,均匀分布在透明薄纱状RGO表面和层间。比表面积(BET)和紫外-可见光漫反射(UV-Vis)测试表明,TiO_2/RGO纳米复合光催化剂的禁带宽度为3.02eV,比表面积为101m~2/g,平均孔径为6.61nm,对光的吸收由纯TiO_2的384nm扩展到410nm,具有较好的可见光响应性。亚甲基蓝(MB)光催化降解实验表明,在光照120min时MB的降解率可以达到97.8%,重复使用5次后,催化降解能力仍保持在95.2%。TiO_2/RGO纳米复合光催化剂具有可见光响应能力,高催化活性和稳定性,原因是RGO作为TiO_2的载体为电子和空穴提供了迁移通道,有效地防止了电子空穴对复合。     

Ni掺杂TiO_2/RGO纳米复合材料的制备及其催化性能研究

采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),然后采用溶胶-凝胶法制备TiO_2纳米粒子,进而合成出TiO_2/RGO纳米复合光催化剂。最后用氧化石墨烯(GO)作为载体,以钛酸丁酯(C_(16)H_(36)O_4Ti)和氯化镍(NiCl_2)为前驱体,以聚乙烯亚胺(PEI)为交联剂,采用一步水热法合成了过渡金属Ni负载TiO_2/RGO三元复合纳米光催化剂(Ni@TiO_2/RGO)。对制备出的各类光催化剂的结构、组成进行了FTIR、DRS、SEM和EDS分析,并且将其应用于光催化降解亚甲基蓝(MB)溶液。实验结果表明:Ni@TiO_2/RGO复合光催化剂具有较高的光催化活性和良好的循环再生能力,在170 min内降解率达到91.8%,循环利用8次后其降解率依然可达到80%。     

氧化石墨烯复合二氧化钛光催化剂的制备及模拟染料废水处理

用氧化石墨烯(GO)和TiO_2水凝胶制备一系列GO/TiO_2复合光催化剂。通过SEM,XRD和Raman光谱等对复合光催化剂进行表征,研究不同实验条件下纯TiO_2和复合光催化剂对亚甲基蓝(MB)染料废水的脱色效果。结果表明:复合光催化剂中的TiO_2主要为锐钛矿相,其光催化活性优于纯TiO_2。当GO的复合量达到15%(质量分数)时,光催化活性最高。在浓度为10mg/L、初始pH值约为8的30mL合成废水中加入250mg复合光催化剂,2.5h后脱色率可达93.1%。通过复合氧化石墨烯,以TiO_2为主要成分的复合光催化剂具有一定的可见光光催化活性。根据处理前后模拟废水的紫外-可见光光谱全波扫描结果推测,GO/TiO_2复合光催化剂的光生电荷会直接破坏MB分子中的发光基团,在处理过程中没有新的发光基团产生。     

CuMnO2/TiO2复合光催化剂增效催化降解亚甲基蓝

首次利用旋涂法将CuMnO_2纳米晶负载于TiO_2纳米棒阵列薄膜上,制备出光催化性能增强的CuMnO_2/TiO_2复合光催化剂,并考察了样品对亚甲基蓝(MB)的光催化降解性能。研究结果表明,CuMnO_2纳米晶和TiO_2纳米棒之间形成p-n异质结结构,能够有效促进电子和空穴的分离,使得CuMnO_2/TiO_2复合光催化剂具有更高的光催化性能。采用浓度为0.25 g/L的CuMnO_2悬浮液制得的CuMnO_2/TiO_2复合材料的光催化降解效率最高,其光催化效率和表观速率分别为88%和0.298 6 h~(-1),较纯TiO_2提高约26%和80%。     

水热法制备N-TiO_2/RGO复合材料及光催化性能研究

采用一步水热法制备氮掺杂负载石墨烯(RGO)的二氧化钛(TiO_2)复合光催化材料(N-TiO_2/RGO),对样品进行XRD、SEM、UV-Vis等表征并以甲基橙为目标降解物进行可见光光催化活性测试。结果表明:N-TiO_2/RGO比同条件下制得的N-TiO_2和TiO_2/RGO具有更好的可见光光催化性能,可见光下照射5h,对甲基橙的降解率可达到95%。     

TiO_2/SiO_2/石墨烯复合光催化剂的合成

以钛酸四正丁酯(TBOT)、氧化石墨烯、正硅酸四乙酯(TEOS)为原料,采用水热法合成了一系列二氧化钛(TiO_2)/二氧化硅(SiO_2)/石墨烯复合光催化剂,并对TiO_2/SiO_2/石墨烯复合光催化剂进行了表征。研究结果表明,随着SiO_2用量的增大,TiO_2/SiO_2/石墨烯复合光催化剂的比表面积及气孔直径增大,在石墨烯用量为1%(wt,质量分数),SiO_2用量为30%(摩尔百分数),10mg TiO_2/SiO_2/石墨烯复合光催化剂在80min内对亚甲基蓝(MB)溶液(10mg/L,40mL)的光催化降解率达到99.2%。     

钒钴共掺杂TiO_2光催化剂的研究

采用溶胶-凝胶法制备V、Co共掺杂改性TiO_2光催化剂,以亚甲基蓝(MB)为目标降解物,研究了V、Co共掺杂对TiO_2光催化剂性能的影响,结果表明,V、Co共掺杂对催化剂的平均晶粒粒径、吸收光谱、光生电子—空穴对的复合率、光催化性能都具有显著影响。通过正交试验得到共掺杂体系的最佳掺杂量为n(V)∶n(Ti)=0.3%、n(Co)∶n(Ti)=0.1%,此掺杂量下所制备的样品对MB进行降解,在普通日光灯下反应6h的光催化降解效率达96.4%,明显优于同等条件下德国Degussa公司生产的P25纯TiO_2光催化剂的降解效率44.35%。     

TiO2基复合光催化剂的制备及其在污水处理中的应用研究

为制备具有光催化和吸附性能的材料来进行废水处理,以实现废水再利用。通过溶胶-凝胶法制备了TiO_2光催化剂,以粉煤灰作为吸附剂,采用水热合成法制备了TiO_2/粉煤灰复合光催化剂。利用红外光谱、扫描电子显微镜和BET比表面积等手段对复合光催化剂进行表征。采用苯酚、吡虫啉作为考察复合光催化剂活性的污染物,用两个太阳模拟器和室外太阳能中试装置,在不同的辐射强度下进行光催化实验,分析污染物的光降解效果和矿化效果。结果表明,辐射强度显著影响了光催化剂对苯酚和吡虫啉的降解作用;FT2比FT1具有更好的光催化活性,3种光催化剂对苯酚和吡虫啉的降解率依次为TiO_2光催化剂FT2FT1;FT2在CPC中太阳辐射150 min后,对苯酚和吡虫啉的降解率分别为52%和88%,矿化率分别为32%和35%,说明TiO_2/粉煤灰复合光催化剂对吡虫啉降解效果更显著;此外粉煤灰在污水处理中具有良好的过滤性能,因此FT2有望成为低成本、可过滤的光催化材料。     

TiO_2-Fe_3O_4/MIL-101(Cr)磁性复合光催化材料的制备及其光催化性能

采用原位水热法合成了TiO_2-Fe_3O_4/MIL-101(Cr)磁性复合光催化材料,利用XRD、SEM、UV-Vis DRS、BET和磁学测量系统对复合光催化材料的结构和性能进行了表征,并以亚甲基蓝(MB)为模拟污染物,研究了该复合光催化材料的可见光催化活性,并考察了光催化材料的稳定性。结果表明:巯基官能化的Fe_3O_4和TiO_2与MIL-101(Cr)结合成功,复合后的TiO_2-Fe_3O_4/MIL-101(Cr)光催化材料的可见光响应范围得到明显拓宽;当TiO_2的添加量为400mg时所制得的磁性复合光催化材料具有相对较好的光催化降解效果,经过120min光照后,对MB的去除率高达80%;该磁性复合光催化材料具有良好的稳定性和磁分离性能。     

两步水热法制备还原氧化石墨烯/纳米TiO_2复合材料及其光催化性能

为研究由还原氧化石墨烯(RGO)和具有高活性晶面的TiO_2组成的复合材料的制备方法及其光催化性能,首先采用两步水热法制备了RGO/纳米TiO_2复合材料:第1步为合成暴露高活性晶面的纳米TiO_2;第2步为将合成的纳米TiO_2与氧化石墨烯(GO)复合,形成RGO/纳米TiO_2复合材料。然后,利用XRD、SEM、X射线光电子能谱仪和紫外-可见漫反射光谱等手段对制备的暴露不同晶面的纳米TiO_2和RGO/纳米TiO_2复合材料进行了表征,评价了其光催化性能。结果表明:在水热法的第1步中,通过调节HF的浓度能可控制备出具有高活性的(001)和(101)晶面的纳米TiO_2,氟原子在纳米TiO_2中以物理吸附态和化学结合态这2种形态存在;在第2步后,GO与纳米TiO_2复合形成RGO/纳米TiO_2复合材料,同时在此过程中GO被转化成RGO。在紫外光照射下,两步水热法合成的RGO/纳米TiO_2复合材料具有很好的光催化性能,明显优于商用TiO_2(P25)和纳米TiO_2的。RGO/纳米TiO_2复合材料的光催化性能有明显的提高,RGO和TiO_2暴露的晶面对光催化活性有影响。     

石墨烯/纳米TiO_2复合材料的制备及光催化还原性能

为探索超声辅助下利用紫外光及耦合热还原工艺制备RGO/纳米TiO_2复合材料的方法,并对其在缺氧水体中的光催化还原特性进行研究,首先,以鳞片石墨为原料,采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),进而通过超声/紫外光还原工艺制备了还原氧化石墨烯(RGO);然后,以钛酸丁脂和RGO为前驱物,采用溶胶-凝胶法并在氮气保护下高温加热制备了RGO/纳米TiO_2复合光催化材料;接着,利用FTIR、XRD、BET及紫外-可见光谱等对RGO/纳米TiO_2复合材料进行了结构性能表征;最后,以2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)为探针物,研究了RGO/纳米TiO_2在缺氧水体中的光催化特性与2,4-D降解机制。结果表明:采用低温氧化Hummers法制备的GO六碳环上生成的活性基团较少,采用超声/紫外光还原工艺及耦合高温热还原工艺可使环状结构得到良好的修复;所制备的RGO/纳米TiO_2复合材料具有良好的2,4-D降解能力,在缺氧状态下,2,4-D主要发生光催化还原反应,脱除苯环上的氯,产生氯酚、邻苯三酚及间苯三酚等中间产物,部分2,4-D被氧化降解生成CO_2和H_2O。制备的RGO/纳米TiO_2复合材料具有良好的光催化还原性能。     

Au/TiO_2薄膜的制备及等离子体光催化性能研究

以TiO_2薄膜为载体,采用真空镀金和退火法制备了载金(Au)TiO_2(Au/TiO_2)薄膜光催化材料,并对制得的Au/TiO_2薄膜光催化材料进行了测试。研究结果表明:Au/TiO_2薄膜表面形貌呈岛状分布,薄膜表面Au层厚度20~80nm,相比TiO_2薄膜,Au/TiO_2薄膜在全光谱下具有更高的催化活性,在300W氙灯光源,亚甲基蓝(MB)水溶液初始浓度为20mg/L,降解时间为4h条件下,Au/TiO_2薄膜对MB的降解率最大达到94%,具有较好的降解性能。     

介孔RGO/TiO2复合光催化材料的制备及光催化性能

采用溶胶-凝胶法, 以氧化石墨烯(GO)、钛酸四丁酯(TBT)为原料, 聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为结构引导剂, 柠檬酸为水解抑制剂和表面活性剂原位合成不同GO含量的介孔氧化石墨烯/二氧化钛复合材料(GO/TiO₂), 再经过紫外灯辐照还原获得介孔还原氧化石墨烯/二氧化钛复合材料(RGO/TiO₂)。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、比表面积(BET)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和荧光光谱(PL)对样品进行分析表征, 研究了RGO/TiO₂的形貌、孔径分布情况, RGO的引入对光生电子-空穴对寿命、吸附性能、光催化性能的影响。分别在紫外光和太阳光条件下评价了复合材料的光催化性能, 并在紫外光条件下, 对催化剂进行了多次回收循环测试。测试结果表明: TiO₂均匀地生长于RGO表面, RGO/TiO₂为介孔材料; RGO的引入可以有效地抑制光催化剂中光生-电子空穴对的复合, 提高吸附性能和光催化性能, 7wt%RGO/TiO₂显示出对甲基橙的最佳吸附效果; 5wt%RGO/TiO₂对甲基橙具有最佳光催化效果和稳定的催化活性, 经过4次循环后, 紫外光照50 min, 对甲基橙的降解率仍能达到首次降解效率的90%以上。     

离子液体中纤维素/TiO_2复合材料的制备及其性能

以离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐BMIMCl为反应介质,钛酸丁酯作为钛前驱物,采用溶胶-凝胶法制备TiO_2,并将其负载在纤维素上,制备纤维素/TiO_2复合材料。采用单因素实验对反应条件进行优化,用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外光漫反射(DRS)及热分析仪(TG)对复合材料结构及性能进行表征。以紫外光为光源,研究纤维素/TiO_2复合材料对甲基橙水溶液的光催化降解性能。结果表明:采用离子液体BMIMCl作为反应介质,可在常温常压下制备出高活性的光催化复合材料;TiO_2负载于纤维素后的复合材料对甲基橙的降解率在80min达到97.09%,与未负载的纳米TiO_2光催化剂相比,复合材料对甲基橙的降解率提高了37%。纤维素/TiO_2复合材料重复利用4次后对甲基橙的降解率仍能达到62.66%。     

PPy/TiO2复合微球的制备及其吸附-紫外光催化性能研究

以盐酸为无机酸,采用原位聚合法制备出不同摩尔比的聚吡咯/二氧化钛(PPy/TiO_2)复合微球,以亚甲基蓝(MB)染料为目标污染物,考察了PPy/TiO_2复合微球的吸附-紫外光催化性能以及影响因素。结果表明:制备PPy/TiO_2复合微球的最佳条件为摩尔比10∶1,投加量为1.5g/L;提高反应温度有利于光催化效率的提升,但对吸附量影响小;在酸性条件下废水中MB的去除效果优于中性和碱性条件下的去除效果;影响因素优化后,经30min吸附和3h紫外光催化处理,MB的去除率可达99.1%;PPy/TiO_2复合微球对MB和孔雀石绿这2种离子染料均有较高的去除率;紫外光催化降解MB的反应符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型;复合微球循环使用20次对MB的去除率依然可达到92.7%以上,说明PPy/TiO_2复合微球有极强的循环稳定性和应用潜力。     

银修饰白炭黑/TiO_2复合材料的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶法结合浸渍法制备了银修饰白炭黑/二氧化钛(TiO_2)复合光催化剂。通过XRD、SEM、FT-IR、TG-DSC和UV-Vis DRS对其进行了表征。以甲基橙为模拟污染物,考察催化剂的光催化活性,探讨了煅烧温度、白炭黑复合量和银溶液浓度等因素对光催化效率的影响。实验结果表明,将摩尔分数2.93%白炭黑/TiO_2浸渍于3.00×10-5 mol/L的银溶液处理后,在可见光条件下降解3h,降解率达到87.50%;在紫外光条件下降解2h,降解率达到90.25%。     

Ce掺杂TiO2光降解催化剂的制备及光催化性能

以钛酸丁酯为前驱体,无水乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备了不同Ce掺杂量的纳米TiO_2光催化剂xCe/TiO_2(x=0.3%,0.5%,1%,2%)。通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、N2吸附-脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)对产物进行了表征。在紫外光照射下,以罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)为降解物,研究了不同Ce含量样品的光催化性能,结果表明,Ce的引入抑制了锐钛矿晶粒的生长,比表面积由掺杂前的72.3m2·g~(-1)增大到掺杂后的120.2m2·g~(-1),掺杂后TiO_2的光催化活性大大提高,且当Ce掺杂的摩尔分数为0.5%时,对RhB和MB的光降解催化活性最佳,经过180min紫外光光催化,RhB和MB的降解率分别达到93.7%和86.4%。     

滴加速率对TiO2/RGO复合材料结构和储钠性能的影响

以钛酸丁酯为前驱物,无水乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法和热处理法制备了钠离子电池TiO_2/还原氧化石墨烯复合负极材料(TiO_2/RGO),研究了溶胶-凝胶法过程中反应物钛酸丁酯滴加速率对TiO_2/RGO复合材料形貌结构及储钠性能的影响。结果表明,TiO_2/RGO复合材料由锐钛矿相TiO_2和还原氧化石墨烯组成,TiO_2富集在RGO片层边缘。电化学测试结果表明,随着滴加速率的增大,首次放电比容量和库伦效率呈现先增大后减小的趋势;当滴加速率为1.0mL/min时,TiO_2/RGO复合材料具有良好的储钠性能,在1C(1C=20mA·g~(-1))倍率下首次放电比容量和库伦效率分别为140.14mAh·g~(-1)和27.92%,具有良好的循环和倍率性能。     

还原氧化石墨烯/SnS_2纳米复合物的制备与可见光光催化性能

以氧化石墨烯(GO)和SnCl_4·5H_2O为前驱体,通过水热法制备了SnS_2/还原氧化石墨烯(RGO)复合材料。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱和紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱表征了所制备的样品。在可见光(λ≥420nm)光照下光催化降解甲基橙水溶液来检测SnS_2/RGO复合物的光催化活性。结果表明:所制备的SnS_2/RGO复合物表现出增强的可见光光催化活性,其中,含1%(wt,质量分数,下同)石墨烯的复合光催化剂活性最好。SnS_2/RGO复合物光催化活性的增强是由于石墨烯是优秀的电子受体和传输体,它减少了光生载流子的复合,从而提高了光催化活性。     

Ag3PO4/Au/TiO2纳米片异质结薄膜的制备及其光催化性能研究

以钛片(Ti)、氯金酸(HAuCl_4)和硝酸银(AgNO_3)为主要原料,采用碱热法、微波辅助化学还原法和浸渍-沉积法三步法制备了磷酸银(Ag_3PO_4)/金(Au)/二氧化钛纳米片(TiO_2NSF)异质结薄膜(Ag_3PO_4/Au/TiO_2NSF)光催化剂,并对其进行了表征,探究了其在模拟太阳光条件下降解水相中有机染料亚甲基蓝(MB)和清除气相中氮氧化物(NO_x)的性能。结果表明,在模拟太阳光光照140min条件下,Ag_3PO_4/1.0Au/TiO_2NSF对MB的去除率达到99.9%;在模拟太阳光照射条件下,Ag_3PO_4/1.0Au/TiO_2NSF对NO的光催化转化率达到98.2%。采用捕获剂确定空穴(h~+)是主要的活性物种,超氧自由基(·O_2~-)是次要活性物种。Z机制和Au纳米粒子的局域表面等离子体共振效应的协同作用是复合光催化剂催化性能增强的主要原因。