还原氧化石墨烯膜负载Co3O4活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

以RGO(还原氧化石墨烯膜)为载体,采用水热法制备RGO/Co₃O₄高效复合催化剂。通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电子显微镜)和XPS(X射线光电子能谱仪)等手段对复合催化剂的结构、形貌和化学组成等进行表征,并以RhB(罗丹明B)为降解物评价复合催化剂活化PMS(过硫酸氢钾)的反应活性。另外,考察了PMS质量浓度、RhB初始质量浓度、pH值及温度对催化剂活化PMS降解RhB的影响。结果表明：在PMS质量浓度为100 mg/L、RhB初始质量浓度为10 mg/L、pH值为7、温度为25℃时反应18 min对RhB降解率为98%。自由基捕获实验结合ESR(电子顺磁共振)结果表明体系中同时存在SO₄^-·和HO·2种活性自由基。循环实验结果显示催化剂经过5次循环使用后对RhB的降解率仍保持90%以上,显示优异的循环稳定性。     

Cu/Co掺杂多孔炭活化过硫酸盐降解水中硝基酚研究

以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N₂物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能及机理。结果表明，在投加100 mg·L^-1催化剂、2 g·L^-1 PMS、初始pH为6时，15 min内硝基酚(60 mg·L^-1)去除率达98%以上。降解反应符合伪一级反应动力学模型。催化剂循环反应4次，降解率均高于90%。猝灭实验及电子顺磁共振分析表明自由基(·SO₄^-、·OH、·O₂^-)和非自由基(¹O₂)均参与了降解反应。在反应过程中，Co²⁺/Co³⁺和Cu+/Cu²⁺的氧化还原循环有效活化了PMS并促进活性氧化物种的生成，从而提升了催化剂...     

Co/g-C3N4复合催化剂活化过一硫酸盐高效去除环丙沙星的性能研究

以三聚氰胺、三聚氰酸和硝酸钴为原料，采用高温煅烧法制备出复合型催化剂(Co/g-C₃N₄),用其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(CIP)。考察了各因素对Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的影响。结果表明，Co/g-C₃N₄质量浓度为0.5 g/L、PMS浓度为2 mmol/L、溶液初始pH为7、CIP初始质量浓度为5 mg/L、温度为30℃时，CIP在45 min内的去除率可达99.5%;催化剂在5次循环利用后对CIP的去除率仍有83.3%,表明Co/g-C₃N₄的可重复利用性和稳定性良好。自由基淬灭试验表明，Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的机制包括自由基途径(SO₄·^-、·OH)和非自由基途径(¹O₂、O₂·^-),其中主...     

生物炭负载CuFe2O4催化过硫酸氢钾降解罗丹明B

采用柠檬酸络合法制备了尖晶石CuFe₂O₄改性生物炭(CuFe₂O₄@PBC)材料，利用XRD、SEM和XPS表征催化剂的形貌和结构。研究了不同因素对CuFe₂O₄@PBC催化过硫酸氢钾降解罗丹明B(RhB)的影响。分析结果表明，RhB初始浓度为10 mg/L，催化剂投加量为0.2 g/L,PMS浓度为0.5 mmol/L时，在中性(pH=7)条件下反应90 min可降解98.6%的RhB。CuFe₂O₄@PBC/PMS体系具有良好的pH适应能力和抵抗外界环境影响的能力。自由基猝灭实验分析证明¹O₂、O₂^·-和SO₄^·-是降解RhB的主要活性自由基。循环利用实验表明催化剂经过四次重复使用后仍然能够保持85%以上的降解率。     

高活性Mn2CoO4活化PMS降解罗丹明B性能研究

通过共沉淀法制备了新型双金属混合氧化物催化剂Mn₂CoO₄。通过X-射线衍射分析、电镜-能谱分析等方法对该催化剂进行表征分析。将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB),结果表明,当Mn₂CoO₄投加量为0.25 g/L,PMS投加量为0.5 mmol/L时,反应15 min后RhB去除效率最高,去除率为99.13%,一级反应速率常数高达0.343 9 min^-1且可重复利用性能优异。淬灭实验结果表明,硫酸根自由基(SO^-₄·)在降解过程中起主要作用,羟基自由基(·OH)只有很微弱的作用,超氧自由基(·O^-₂)不参与反应。     

可见光激发Bi2MoO6活化PMS降解盐酸四环素

为了利用半导体光催化和硫酸根自由基高级氧化技术协同作用处理抗生素废水,采用溶剂热法制备三维结构的钼酸铋(Bi₂MoO₆)微球,并在可见光照射下激发Bi₂MoO₆进而活化过一硫酸氢盐(PMS)处理含盐酸四环素(TC)废水。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对样品形貌特征、晶格结构、光学性能进行表征。结果表明,Bi₂MoO₆纳米片组成的三维微球具有良好的吸附和可见光催化降解TC能力,活化PMS协同作用可以进一步提高系统降解TC的效率。通过静态实验,考察催化剂使用量、PMS初始浓度、环境共存阴离子(Cl^-、CO^2-₃、NO^-₃)和腐殖酸(HA)对可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS降解TC性能的影响。自由基捕获实验表明,·OH、SO^-₄·、O^-₂·和h⁺等活性基团在可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS催化降解TC过程中都做出了贡献。     

铁酸锰-石墨烯气凝胶活化PMS降解酸性红B

用水热法和冷冻干燥法制备了MnFe_2O_4-rGO气凝胶催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO_4~(·-))氧化降解酸性红B。用SEM、XRD、FTIR、拉曼光谱仪、N2吸脱附等温仪对该催化剂进行表征,考察催化剂投加量、PMS浓度、初始pH对酸性红B降解效果的影响。结果表明,当催化剂投加量为0.15 g/L、PMS浓度为0.6 mmol/L、pH为7时,反应30 min后酸性红B的降解率为91.5%;且pH适用范围广,pH在3～9时降解率均在82%以上。投加自由基捕获剂叔丁醇和甲醇,结果表明在MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系中起氧化降解作用的主要活性物质是SO_4~(·-)。紫外可见光谱表明酸性红B分子中的萘环结构和偶氮键被氧化;TOC表征结果表明MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系对酸性红B的矿化率为30.8%。     

核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶

为遏制水中磺胺类药物污染问题，采用碳包覆技术合成了一种新型核壳式纳米普鲁士蓝(C-PBA)用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中常检出有机污染物磺胺嘧啶(SDZ)。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)分析测试了C-PBA的微观形貌、晶体结构和表面官能团等物理化学性质。系统研究了pH、共存阴离子、循环再生次数对C-PBA活化PMS降解SDZ的影响。结果表明，当PMS和C-PBA的投加量分别为0.5 mmol/L和0.2 g/L时，体系在15 min的反应时间内对10μmol/L SDZ的去除率为100%;催化体系能够较好地抵抗极端pH和水中共存阴离子的干扰。催化机理研究表明，Co/Fe氧化还原双循环能够促进主要活性物种SO^-₄·和表面结合自由基的产生。循环再生试验、金属离子溶出测试和生态毒性计算结果表明，C-PBA是一种具有广阔应用前景的新型PMS催化剂。     

类普鲁士蓝的制备及其活化PMS降解双酚S

通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA)，用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征，结果表明Co FePBA由紧密结合的Co₃[Fe(CN)₆]₂构成，为纳米级，表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素，具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下，Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS，对酸性和共存离子(SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)敏感，碱性环境能促进PMS快速活化，重复实验显示该体系具有良好稳定性，使用4次后仅下降26.70%，活化性能优于其他材料。机理分析表明，CoFe-PBA与PMS相互作用，作用过程中改变了金属位点价态，发生电子转移，产生各种活性物质降解BPS，其主要作用活性物种为¹O...     

盐助溶液燃烧法制备MnFe2O4催化过一硫酸盐降解双酚A

采用盐助溶液燃烧法制备磁性铁酸锰（MnFe₂O₄）,催化过一硫酸氢盐（PMS）氧化降解水溶液中的双酚A。通过XRD、BET等手段对制备的铁酸锰催化剂进行了表征。探究了MnFe₂O₄投加量、PMS投加量、溶液初始pH、淬灭剂、共存离子等因素对双酚A降解效果的影响,评估了MnFe₂O₄催化剂的循环利用性能。结果表明,MnFe₂O₄和PMS的最合理投加量分别为 0.3 g/L、0.3 mmol/L,初始pH为11.0时双酚A降解效果最好,60 min内的降解率可达99.3%。淬灭实验表明,催化体系中同时存在多种活性物质,¹O₂是主要活性物种。溶液中Cl^-、HCO₃^-和HPO₄^2-等共存离子的存在影响双酚A的降解。双酚A在60 min内的TOC去除率为34.9%,苯环断裂和开环反应是其主要降解路径。MnFe₂O₄催化剂循环使用三次后,双酚A的降解率仍保持在90.0%左右。     

升温速率对污泥-赤泥炭活化过一硫酸盐的影响

将污泥-赤泥复配热解制备催化剂可实现大宗固废的资源化利用。活性位点对活性物种的生成具有重要作用。升温速率可调控污泥-赤泥炭基催化剂(RSDBC)表面活性位点的组成,影响过一硫酸盐(PMS)体系中活性物种的生成。使用10℃/min的热解升温速率制备的RSDBC活化PMS,在120 min内磺胺甲唑(SMX)的降解率可达99.6%。通过N₂吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对RSDBC进行表征。结果表明,当升温速率在5～10℃/min范围内增大时,比表面积、Fe(Ⅱ)、C=O、吡啶氮和吡咯氮含量均增大。此外,机理探究表明Fe(Ⅱ)、C=O、吡啶氮和吡咯氮可同时促进羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO₄^·-)和单线态氧(¹O₂)这3种活性物种的生成,有利于SMX的降解。RSDBC-10/PMS体系中¹O₂为主要的活性物种。     

氮硫共掺杂生物质铁炭材料活化PMS降解双酚A研究

以硫脲、樱桃核粉末和无水三氯化铁为原料,通过一锅煅烧法制备出氮硫共掺杂的生物质铁炭材料(Fe/NS-BC)。该材料能有效活化PMS,在0.1 g/L Fe/NS_0.03-BC和0.5 g/L PMS存在的条件下,20 mg/L的双酚A在30 min时被完全去除。自由基猝灭实验证明Fe/NS_0.03-BC/PMS体系中存在SO₄^·-、·OH和¹O₂三种活性氧物种。碳基体中掺杂的氮、硫和铁之间的协同作用是Fe/NS-BC能高效活化PMS降解有机物的主要原因。Fe/NS-BC具有合成方法简单、成本低廉、环境友好等优点,在有机污染物的降解方面具有良好的应用前景。     

铁酸钴活化过一硫酸盐处理高盐废水中罗丹明B的研究

采用溶胶-凝胶法制备了催化剂铁酸钴（CoFe₂O₄）纳米材料,借助扫描电子显微镜（SEM）和 X 射线衍射仪（XRD）对催化剂进行了表征。配制了质量浓度 10 g/L 硫酸钠,50 mg/L 的罗丹明模拟废水,开展了铁酸钴活化 PMS降解高盐废水中罗丹明 B（RhB）的实验。对比了单独投加 PMS、CoFe₂O₄和同时投加 PMS/CoFe₂O₄对 RhB 的降解效果,探究了 PMS投加量、CoFe₂O₄投加量、初始 pH、硫酸钠含量等因素对过一硫酸盐/铁酸钴（PMS/CoFe₂O₄）体系降解RhB 效果的影响。结果表明,PMS/CoFe₂O₄体系降解高盐废水中 RhB 效果显著;硫酸钠的存在对 RhB 的降解过程有一定的抑制作用;在PMS投加量0.8 mmol/L、CoFe₂O₄投...     

不同形貌氧化钴活化过一硫酸盐降解硝基酚

通过控制形貌制备具有高活性晶面的金属氧化物可提高硝基酚的降解效果,以硝酸钴和乙酸钴为原料,制备了八面体、立方块和棒状Co₃O₄,通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对催化剂进行表征,表明合成的Co₃O₄粒径均匀、纯度较高。以3种不同形貌的Co₃O₄为催化剂,在pH值为8.0条件下活化过一硫酸盐（PMS）降解不同种类的硝基酚,采用高效液相色谱和总有机碳分析仪测定反应前后硝基酚和总有机碳含量（TOC）变化。3种Co₃O₄在Co₃O₄/PMS体系降解硝基酚时表现出不同的催化活性：棒状Co₃O₄ > 立方块Co₃O₄ > 八面体Co₃O₄,并且对不同硝基酚的降解效率存在显著的差异性。3种Co₃O₄在pH值为8.0下活化PMS所析出的Co²⁺含量较低,且均表现出良好的循环利用性。自由基淬灭实验和电子自旋共振（ESR）测试表明Co₃O₄/PMS体系降解硝基酚是通过自由基和非自由基机制共同协作完成的,起作用的活性氧化物种主要为羟基自由基（·OH）、硫酸根自由基（SO₄^·-）和单线态氧（¹O₂）。     

基于AMD回收的生物炭修饰LDHs降解土霉素研究

采用共沉淀法模拟酸性矿山废水(Acid Mine Drainage, AMD)的中和处理过程，利用生物炭优化调控中和过程，负载修饰获得层状双氢氧化物-生物炭复合材料(Recovered Layered Double Hydroxides, RLDH@BC),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中土霉素(OTC)。各项表征结果证明，该方法可成功从AMD中回收RLDH@BC。降解实验表明，RLDH@BC可在广泛的pH范围(3～11)高效活化PMS降解OTC,最高去除效率达到88%;共存离子实验表明，NO^-₃和HCO^-₃共存条件下OTC的去除率从86.2%分别降至82.3%、82.2%,影响较小；而Cl^-和H₂PO■共存时，OTC的去除率分别降至76.1%、68.7%,产生一定影响。猝灭实验表明，在RLDH@BC/PMS体系中，自由基和非自由基共同作用，其中自由基占主导作用。经过5个循环后，70%的OTC在20 min内被去除，说明材料具有良好的循环利用性。该研究...     

硫修饰的多孔Co3O4活化过一硫酸盐降解亚甲基蓝

以Na₂S₂O₃为硫源，采用改进的草酸盐-热解法制备了一系列硫修饰的Co₃O₄多孔催化剂[S_x@Co₃O₄,x=0.25、0.50、0.75、1,x为硫的修饰量，以Co(NO₃)₂·6H₂O的物质的量为基准，下同]。以亚甲基蓝(MB)为降解模型，考察了不同催化剂活化过一硫酸盐(PMS)的性能。探讨了催化剂用量、PMS浓度、反应温度、常见阴离子种类在S_x@Co₃O₄-PMS体系下对MB降解率的影响，并评价了催化剂的循环稳定性。结果表明，随着硫修饰量的增加，Co₃O₄的催化性能逐渐升高，S₁@Co₃O₄表现出最佳的催化性能。硫元素以SO₄^2–     

钴强化铁磁体活化过一硫酸盐的实验研究

采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了铁钴双金属复合催化剂,用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(OGⅡ)。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、振动样品磁强计和X射线光电子能谱仪等仪器对复合材料进行了表征。考察了钴复合量、不同去除体系、催化剂投加量、PMS投加量、污染物浓度、pH和共存阴离子等因素对OGⅡ降解效果的影响,并探究了铁钴复合催化剂重复利用的效果。实验结果表明,铁钴复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ,在n(Co₃O₄)∶n(Fe₂O₃)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 mmol/L、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH为6.2的条件下,反应60 min后,OGⅡ的降解率达到了95.81%,其降解过程符合准一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0491 min^-1。复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}、·OH和¹O₂是反应体系产生的活性氧物种,¹O₂在OGⅡ的降解中起主要作用。     

过一硫酸盐/高铁酸盐体系处理页岩气压裂返排液实验研究

针对高盐难降解的页岩气压裂返排液,探究过一硫酸盐(PMS)/高铁酸盐(Fe(VI))体系氧化其中有机物的可行性。对比了活化PMS的不同方式及不同氧化工艺;设计了L₁₆(4⁴)正交实验优化氧化反应参数;考察了该体系在氧化的同时达到的混凝和软化效果。结果表明,PMS/Fe(VI)体系在最佳反应条件下(即PMS的浓度为1 800 mg/L,Fe(VI)浓度为1 200 mg/L,pH为5,反应温度为35℃时)TOC的去除率为46.4%,其中各因素的贡献值分别是19.34%、51.31%、15.38%、13.68%。在高效矿化有机物的同时能去除返排液中99.5%的总悬浮固体(TSS)和95.2%的Ba²⁺。研究结果可为页岩气压裂返排液预处理工艺单元的设计和运行提供参考。     

Bi2Sn2O7/CeO2 Z型异质结光催化剂在可见光下降解有机污染物性能研究

利用水热法将Bi₂Sn₂O₇纳米颗粒负载到CeO₂微球上制备Z型异质结光催化剂并用于光催化降解水污染物。结果表明,在光照下60 min时,优化的Bi₂Sn₂O₇/CeO₂(BSC-5)对盐酸四环素的降解效率达到88.4%(反应速率常数k=0.033 4 min^-1),是CeO₂的8.25倍和Bi₂Sn₂O₇的4.71倍。Z型异质结可以形成更多暴露的活性中心,具有更好的光电子-空穴对分离效率、优异的氧化还原能力以及有效产生超氧自由基(·O^-₂)和羟基自由基(·OH)。此外,Bi₂Sn₂O₇/CeO₂在光催化降解实验中表现出良好的稳定性,经过5次循环后降解效率保持在85%以上。同...     

锰的氧化物活化过硫酸盐处理有机废水

研究了一系列锰氧化物(MnO、MnO₂、Mn₂O₃、Mn₃O₄),并测试了锰的氧化物活化 PMS对苯酚降解的效果。结果表明：活性由高到低的顺序为 Mn₂O₃、MnO、Mn₃O₄、MnO₂。同时研究了不同因素下的处理效果,指出 PMS 投加量、催化剂投加量、温度与苯酚的降解效果均成正相关,且 Mn₂O₃重复使用效果较好,可多次循环利用,是高效环保的催化材料。