共查询到20条相似文献,搜索用时 187 毫秒
1.
Pt、Pd及其双金属催化剂表面氧性能与催化活性的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用TPD-MS及CO氧化活性测定等方法研究了Pt/Al_2O_3、pd/Al_2O_3及Pt-Pd/Al_2O_3催化剂上表面氧的脱出-恢复性能及催化活性。结果表明,Pt、Pd单金属催化剂上的表面氧随金属负载量增加,氧脱附峰面积增大,起脱温度降低,催化氧化活性提高。双金属催化剂上的表面氧性质与单金属催化剂的不同,两种金属间可能发生相互作用,促进各自的氧化还原性能:随Pd/Pt比增加,脱附峰面积明显增大,催化活性也提高,催化活性与催化剂表面氧吸脱附性能有密切的联系。 相似文献
2.
采用NH3-TPD技术考察了NiO/Al2O3表面酸性,发现Li和La的添加使催化剂的表面酸性强度和酸性中心数目低于相应的NiO/Al2O3。同时利用TG、TPO-MS、XPS等技术考察了NiO/Al2O3和LiNiLaO/Al2O3上的甲烷部分氧化制合成气积炭情况。发现Li和La的添加显著提高了催化剂的抗积炭能力。LiNiLaO/Al2O3上甲烷部分氧化反应寿命实验表明,反应连续进行200h,CH4转化率一直保持不变,这说明Li和La的添加还可以提高NiO/Al2O3的热稳定性。 相似文献
3.
4.
5.
6.
在ThO_2-SrCO_3/BaSO_4催化剂中甲烷氧化偶联反应的研究 总被引:4,自引:1,他引:3
研究了ThO2-SrCO3/BaSO4催化剂在甲烷氧化偶联反应中的催化作用,发现在SrCO3/BaSO4中添加ThO2可明显提高催化剂的活性,其C2选择性及C2收率可达61.31%和18.17%,而且经过300h的连续考察,活性稳定。用XRD方法研究了3组份催化剂的物相组成,推测结构与催化性能的关系。用TPD方法研究3组份催化剂的酸碱性与活性的关系。 相似文献
7.
HZSM-5分子筛与铜基的复合催化剂上合成气制二甲醚 总被引:32,自引:5,他引:27
以HZSM-5分子筛与铜基甲醇合成催化剂组成复合催化剂用于从合成气制二甲醚,以HZSM-分子筛替代γ-Al2O3作脱水催化剂可降低复合催化剂的活性温度。在250~260℃,HZSM-5分子筛复合的催化剂,其DME选择性、时空产率均高于γ-Al2O3。甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛配比为3∶2时,CO转化率、DME时空产率较高。不同甲醇合成催化剂只影响复合催化剂的CO转化率,不影响DME选择性。不同硅铝比的HZSM-5分子筛对复合催化剂的DME选择性影响显著,当硅铝比从32.79增至52.09,DME选择性增大,MeOH、CO2选择性下降;当硅铝比从52.09增至70.70时,DME、MeOH、CO2选择性几乎不变。 相似文献
8.
以SiO2/Al2O3=25、38、46的NaZSM-5为原料,用HCl、NH4Cl、LaCl3进行改性,并对改性样品进行水热处理(730℃、5h、100%水蒸气)。采用正十六烷裂解反应考察改性样品水热处理后催化性能的差异。结果表明,对硅铝比(SiO2/Al2O3)相同的NaZSM-5,经NH4Cl交换得到的HZSM-5(N),其活性均高于HCl交换的HZSM-5。HZSM-5(N)的活性以原料NaZSM-5中的SiO2/Al2O3排序为:SiO2/Al2O3=46>SiO2/Al2O3=25>SiO2/Al2O3=38。HZSM-5的活性以原料NaZSM-5中的SiO2/Al2O3排序为:SiO2/Al2O3=46>SiO2/Al2O3=38>SiO2/Al2O3=25。对SiO2/Al2O3=25、28的HZSM-5(N)经LaCl3改性后活性提高,对SiO2/Al2O3=46的HZSM-5(N)经LaCl3改性后活性不变,但气体选择性下降,汽油选择性提高。 相似文献
9.
采用原位气氛处理及其反应技术,对CuO/γ-Al2O3催化剂在经过不同气氛条件处理后,对活性组份在CO氧化反应过程中氧含量及活性进行了研究,并用TG和DSC进行了TPR考察。研究结果表明,CuO催化剂经H2还原或H2还原再氧化后的样品不仅CO氧化活性高,而且氧化过程中形成的铜氧键性质不同于未经还原性气氛处理的催化剂。这种处理的CuO催化剂活性高的原因是CO氧化催化机理为O2优先吸附反应机理,以及表面上形成的反应性活泼的与铜成键强度弱的晶格氧[O2-]。 相似文献
10.
11.
考察了不同方法制备的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3和Fe2O3Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂对丙烯齐聚反应的催化性能。结果表明,Fe2(SO4)3/γ-Al2O3的制备方法对催化剂的催化活性有很大的影响。与直接将Fe2(SO4)3担载于γ-Al2O3上的制备方法相比,先担载Fe(NO3)3于γ-Al2O3上,焙烧后再担载(NH4)2SO4,再焙烧;或先用氨水将Fe2(SO4)3溶液调至pH=1.2后形成胶体、再担载于γ-Al2O3上制备的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂的活性都有明显的提高,这些催化剂表现出更强的酸性。用铝胶替代γ-Al2O3浸渍于Fe2(SO4)3溶液中,焙烧后制得的Fe2(SO4)3/γ-Al2O3也表现出较高的活性,其酸量增大。当Fe2O3Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂中Fe2O3与Fe2O(SO4)3的Fe原子比为15、12、11时,催化剂表现出较高的丙烯齐聚催化活性。此类催化剂上出现超强酸中心。强酸中心的增强归于Fe2O3与SO2-4的相互作用。 相似文献
12.
用固定床流动反应装置及TPR、XRD、XPS、TEM等技术,考察了MgO、La_2O_3、CeO_2及MgO-CeO_2等氧化物助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷、二氧化碳重整活性和抗积炭性能的影响。结果表明含MgO+CeO_2双氧化物助剂的催化剂能最有效地抑制积炭。与表征结果相关联发现,双助剂催化剂可提供不同于单一助剂和无助剂时的金属-载体相互作用形式,并表现出强烈的电子相互作用,这些因素可能是它具有最佳抗积炭性能的主要原因。 相似文献
13.
合成气直接制取二甲醚催化剂的制备因素及其应用 总被引:3,自引:2,他引:3
研究了CuO/ZnO/Al2O3和CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂的制备方法及合成反应条件对合成气直接制取二甲醚反应的影响。结果表明,采用共沉淀沉积法制备催化剂,350°C下焙烧,230~240°C下还原CuO/ZnO/Al2O3催化剂的活性最高。CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂上合成反应的适宜条件:温度270~300°C,压力4.0MPa,空速1500h-1,H2CO=2~2.8(mol比),原料气中CO2的浓度为5%(v)。 相似文献
14.
测定了ZrO2负载的由不同前体得到的Ru-Fe双金属及其单金属催化剂的CO加H2反应活性。结果表明,ZrO2负载的由Ru2Fe(CO)12或RuFe2(CO)12获得的Ru-Fe双金属催化剂较负载Ru3(CO)12、Fe2(CO)9及其混合簇催化剂以及由RuCl3、Fe(NO3)3制备的常规双金属催化剂具有高得多的CO加氢活性。用程序升温分解(TPDE)方法研究了ZrO2负载的Ru3(CO)12,Fe2(CO)9及其混合簇催化剂的脱羰基过程。结果表明,除脱附作用外,负载络合物的羰基在Ar中TPDE主要歧化生成CO2,在H2中TPDE主要加氢生成CH4。 相似文献
15.
CH_4/CO_2重整制合成气Co催化剂上积炭的XPS/AES、TEM和XRD表征 总被引:1,自引:1,他引:0
用XPS/AES、TEM和XRD技术对CH4/CO2重整制合成气负载型Co金属催化剂表面积炭的组成和形貌进行了表征。通过对不同气体处理的16.0%(mas)Co/γ-Al2O3催化剂表面积炭进行XPS/AES组成分析发现,金属碳化物碳(B.E.282.5eV)是重整反应中与CO2作用生成CO的活性碳物种。这种活性金属碳化物碳还可进一步转化为惰性的丝状碳和石墨碳。TEM和XRD分析结果表明,催化剂上生成丝状碳数量顺序为:16%Co/γ-Al2O3>>9%Co/γ-Al2O3~9%Co-Ca/γ-Al2O3(m(Ca)∶m(Al)=1∶1)。这与相应催化剂上Co微晶晶粒尺寸大小顺序(30nm>15nm>9nm)有一定的对应关系。作者认为,通过提高金属Co微晶在催化剂表面的分散度和稳定性,可以有效地抑制丝状碳的生成。 相似文献
16.
17.
甲烷在担载过渡金属氧化物上转化的初步研究 总被引:3,自引:0,他引:3
对不同的载体(HZSM-5、Al2O3、SiO2和MgO)担载不同过渡金属氧化物的甲烷非氧化气氛下转化成苯和C2--烃的反应进行了研究,结果发现这些催化剂的反应性能差异很大。载体的酸性越强,甲烷的转化率越高,苯的选择性也越高。HZSM-5担载的第一过渡金属氧化物(从V2O5到ZnO),只有V/HZSM-5和Zn/HZSM-5才有明显的催化活性,而其担载的Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu的相应氧化物几乎没有活性。HZSM-5担载的过渡金属如Re、W、Mo和V等的高价态氧化物都表现出很好的甲烷转化活性。 相似文献
18.
采用XPS-Auger、XRD和FTIR等方法,对5组分Cu-Zn-Al-M1-M2改进XC502铜基低压甲醇合成催化剂进行了表征。XPS-Auger结果表明,XC502催化剂出现主峰为336.4eV(Cu+),而Cu-Zn-Al催化剂主峰为334.9eV(Cu0);XRD结果表明,两种工作态催化剂比氧化态新增峰的2θ分别为36.5°(Cu+)和43.3°(Cu0),XC502催化剂这两峰的强度比I36.5/I43.3是Cu-Zn-Al催化剂的2.1倍,说明工作态XC502催化剂单位Cu0中的Cu+含量比Cu-Zn-Al催化剂多;FTIR谱显示,XC502和Cu-Zn-Al两种工作态催化剂新增波数分别为622cm-1和627cm-1的振动峰,此新增峰可能是Cu+-O或Cu+-O-Zn2+的振动峰。改进型铜基甲醇合成催化剂的活性位可能是Cu0-Cu+-O-Zn2+/Al2O3-MOx。 相似文献
19.
用XRD、XPS和TG-TPR方法研究了Cu-Co/Al2O3催化剂高温水热处理前后的表面及体相特征,探索了水热引起催化剂CO氧化活性下降的原因。结果表明,经水热处理过的催化剂,其CO氧化活性的下降主要是由于催化剂表面的金属活性组份与载体发生固相反应,且向体相迁移,形成体相尖晶石类(MAl2O4)物质所引起的。提高载体预焙烧温度可以减少活性组份与载体的相互作用,有利于提高Cu-Co/Al2O3催化剂的水热稳定性。 相似文献
20.
通过Fe2(SO4)3/γ-Al2O3对1-丁烯齐聚反应催化性能的考察,发现该催化剂在温和的条件下对1-丁烯齐聚反应具有高的催化活性和二聚物、三聚物选择性。氨不可逆吸附测定及NaOH中毒试验结果表明,Fe2(SO4)3/γ-Al2O3催化剂上1-丁烯齐聚反应是以酸催化机理进行的。通过与FeCl3/γ-Al2O3及SO2-4/γ-Al2O3催化1-丁烯齐聚反应的对比,进一步肯定了SO2-4及其与γ-Al2O3相互作用对产生新的酸中心有重要的作用。 相似文献