微通道内单乙醇胺水溶液吸收CO2/N2混合气的传质特性

采用高速摄像仪对400 μm×400 μm T形微通道内单乙醇胺（MEA）水溶液吸收混合气中CO₂过程的气液两相流及传质特性进行了实验研究,微通道内的压力降采用压力传感器进行测量。考察了弹状流型下气液两相流量及MEA浓度对压力降、比表面积和传质性能的影响。结果表明,当MEA浓度不变,气液两相流量增大时,压力降、比表面积、传质系数、体积传质系数和增强因子均增大,并逐渐趋于恒定。当气液流量不变,MEA浓度增大时,压力降、传质系数、体积传质系数和增强因子增大,但比表面积减小。实验条件下,压力降范围为2.00~5.23 kPa,化学吸收过程的传质系数范围为7.74×10^-4~2.97×10^-3 m·s^-1。对于伴有快速化学反应的传质过程,以Sherwood数、Reynolds数、Schmidt数及增强因子为变量建立了体积传质系数的预测关联式,平均偏差为5.09%,具有良好的预测性能。     

微通道内伴有化学吸收气液两相流的空隙率与压力降

微通道内气液两相流空隙率与压力降对微反应器的热质传递性能有显著影响,是微反应器的重要设计参数。采用高速摄像仪和压力测量系统分别对矩形微通道内单乙醇胺水溶液化学吸收CO₂过程的空隙率和压力降进行了研究,考察了弹状流下气液两相流量与化学反应速率对空隙率及压力降的影响。结果表明:当液相流量一定时,微通道内空隙率和压力降均随着气相流量的增大而增大,空隙率随化学反应速率的增大而减小,压力降随化学反应速率的增大而增大;当气相流量一定时,随着液相流量和化学反应速率的上升,微通道内空隙率下降,而压力降上升。提出了微通道内伴有化学吸收的空隙率和压力降的半理论预测模型,模型平均误差分别为15.79%和11.12%,显示了良好的预测性能。     

微通道内醇胺/离子液体复配水溶液吸收CO2的传质特性

研究了微通道内醇胺[单乙醇胺(MEA)和甲基二乙醇胺(MDEA)]与离子液体[1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸([Bmim][BF₄])和1-羟乙基-3-甲基咪唑甘氨酸([C₂OHmim][GLY])]复配水溶液吸收CO₂的传质特性。考察了醇胺/离子液体浓度比(c_AA∶c_IL)对液相体积传质系数(k_La)的影响,发现k_La随反应速率的增大而增大。为进一步阐释复配水溶液吸收CO₂的传质机理,分析了比表面积、扩散速率、增强因子和液弹循环对传质速率的影响。结果表明,四种复配溶液中,反应速率和循环频率(f_cir)分别在低流率和高流率下对传质速率起主导作用。k_La可表示为f_cir的函数,低气相流率下k_La与f_cir呈线性关系,斜率与反应速率成正相关,高气相流率下,液弹循环因膜弹传递困难而对整体传质速率的影响减弱,k_La与f_cir呈指数关系,幂律指数小于1。     

微通道内汽液二相流压力降研究

以氮气为气相介质,以不同表面张力的液体(纯水、质量分数0.01%SDS溶液、乙醇)为液相介质,对矩形微通道(500μm×500μm)内气液二相流压力降进行可视化实验研究。实验数据表明:二相流流型对压力降的影响占主导地位,二相流压力降随着液体表面张力的增加而减小。二相摩擦压力梯度的测量数据与分相模型,匀相流模型理论预测值进行对比,平均偏差分别为34.3%和19.6%,预测效果不佳。通过对Chisholm关系式进行修正,得出新的预测模型,平均偏差为13.7%。结果表明:修正后的压降模型能较好地预测弹状流,弹状环状流和环状流实验结果。     

微通道内液液两相流压力降的测量和关联

微通道内液液两相流的压力降对系统内部热量和质量传递具有重要影响。针对环己烷-含0.3%SDS(十二烷基硫酸钠)蒸馏水液液两相系统,利用高速摄像仪对2种不同深宽比的矩形截面直管微通道内的液液两相流进行了实时观测和记录,用压差变送器测定了其在弹状流型下的压力降。微通道尺寸(深度×宽度)分别为400μm×600μm,400μm×800μm。结果表明:弹状流型下的压力降随系统各相流率、毛细数、雷诺数、连续相黏度的增加而增加,随两相速度比值的增加而减小,且当毛细数Ca>0.015或雷诺数Re>20时,压力降随着通道截面深宽比的增加而增加。基于实验结果,修正了均相流模型,提出了新的压力降预测关联式,模型计算结果与实验值吻合良好。     

微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO2的传质特性

研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺（MDEA）和单乙醇胺（MEA）混合水溶液吸收CO₂的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数k_L和体积传质系数k_La的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。     

微通道反应器内CO2传质反应行为研究

以水平放置圆形截面的微通道反应器,进行K_2CO_3-CO_2两相流传质实验。研究气速、液速、管径以及反应时间对微通道中瞬时吸收速率及气液两相传质的影响。实验结果表明:雷诺数Re与流动状态关系与传统理论类似;微通道中气液两相传质系数在0.1—6 s~(-1)之间,K_(La)随液体表观速率的增大而增大;随气体表观速率的增大而减小,属于液膜控制反应;随通道尺寸的增大,传质系数减小;瞬时吸收速率随时间先增大后减小并趋于平稳。     

微通道内伴有化学吸收的气液二相流型

采用高速摄像仪对T型进口的矩形微通道内气液二相流型进行了实验研究,实验物系采用单乙醇胺(MEA)水溶液-N2和单乙醇胺水溶液-CO2。对于无相间传质的单乙醇胺水溶液-N2二相流动过程,观测到了泡状流、弹状流、弹状-环状流和液环流;对于伴有化学吸收的单乙醇胺水溶液-CO2二相流动过程,未观测到泡状流,而观测到弹状-泡状流。在实验范围内,随着深宽比减小,无论是否伴有化学吸收,弹状流区域均减小;对伴有化学吸收的气液二相流,随化学反应速率的增大,流型转换线向右移动。以化学反应速率为控制参数,分别给出流型转换判别式,预测结果与实验数据吻合良好。在弹状-泡状流型中,随着气相表观流速的下降和液相表观流速、深宽比以及化学反应速率的上升,微通道内临界泡状距离减小。     

T型微通道内吸收H_2S实验研究

在水力学直径为1.00 mm的方形T型微通道内,采用质量分数为40%的N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收含有体积分数为0.12%的H2S混合气体。实验发现,在微通道内可以获得很高的H2S脱除效率,在气液体积比为200∶1时,其脱除效率可以达到99.5%。在微通道内的H2S传质过程中,H2S传质的阻力主要集中在气侧,而且气侧体积传质系数随着气体和液体表观速率的增加而增加。提出了在过渡区的二相流型中,气侧体积传质系数的量纲一经验关联式,其计算值和实验值吻合得很好。通过比较发现,微通道比其他传统设备的气侧体积传质系数高出1—2个数量级。     

微通道内气-液传质研究

以CO₂-H₂O为模型体系，实验考察了当量直径为667 μm的单通道和16个并行通道内的气-液传质行为.实验发现，液体表观速度增加，单通道内液侧体积传质系数明显提高;同一液体表观速度下，液侧体积传质系数随气体表观速度增加而增加;在实验数据基础上关联了液侧体积传质系数与气-液两相流参数间的关系.微通道内的液侧体积传质系数较常规尺度气-液接触设备至少高1～2个数量级.并讨论了并行微通道内气-液两相流分配特性对整体传质性能的影响，表明合理设计气、液流动分布结构，可保证微通道内优异的传质特性.     

单乙醇胺水溶液化学吸收CO_2的研究

有机胺水溶液化学吸收CO2在工业上广泛应用,对其传质过程的微观机理进行研究十分必要。文中以对流扩散方程为基础,考虑了界面阻力对传质的影响,建立了带有化学反应的气液吸收过程液相侧非稳态传质模型,得到了传质系数表达式。利用激光全息干涉仪对不同液相主体流速下单乙醇胺(MEA)水溶液化学吸收CO2过程进行了实验研究,测定了传质达到稳态时的液相侧近界面浓度、浓度边界层厚度和传质系数。结果表明:随着液相主体流速的增加,近界面浓度和浓度边界层厚度减小,而传质系数增大;MEA在水溶液中的质量分数由0.1%增大到0.2%时,CO2吸收过程达到稳态时的近界面浓度、浓度边界层厚度及传质系数均增大。传质系数模型计算值与实验值吻合良好。     

Performance and pressure drop of CO2 absorption into task-specific and halide-free ionic liquids in a microchannel

The gas–liquid two-phase flow pattern, absorption rate and pressure drop of CO₂ absorbed into the aqueous solution of the task-specific ionic liquids (1-aminopropyl-3-methylimidazole tetrafluoroborate [Apmim][BF₄] and 1-hydroxyethyl-3-methylimidazole tetrafluoroborate [OHemim][BF₄]) and halide-free ionic liquid 1-butyl-3-methylimidazolium methylsulfate [Bmim][CH₃SO₄] were investigated in a microreactor. The absorption mechanism of the three ionic liquids was analyzed employing the ¹³C NMR spectroscopy. The [Apmim][BF₄] was found to have the best ability of CO₂ capture compared with the other two ionic liquids, as chemical absorption occurred between [Apmim][BF₄] and CO₂, while only physical absorption took place between [OHemim][BF₄]/[Bmim][CH₃SO₄] and CO₂. The sequence of CO₂ absorption rate in three ionic liquids aqueous solutions is: [Apmim][BF₄] > [Bmim][CH₃SO₄] > [OHemim][BF₄]. Furthermore, the effects of gas–liquid flow rate and ionic liquids concentration on CO₂ absorption rate and pressure drop were studied, the pressure drop models based on various flow patterns were proposed.     

甲基二乙醇胺水溶液吸收CO_2的研究

溶剂吸收法捕集CO2是目前应用最为广泛的方法。以甲基二乙醇胺(MDEA)为吸收液,对其吸收混合气中CO2的性能进行了研究。实验结果表明,在MDEA中添加活化剂可以有效提高其吸收能力,在MDEA浓度为3 mol/L,活化剂浓度为0.3 mol/L时,哌嗪(PZ)的活化效果最好,对CO2的吸收容量最大。以PZ为活化剂的MDEA水溶液吸收CO2的适宜操作条件:MDEA浓度为3 mol/L,PZ浓度为0.6 mol/L,吸收温度为60℃。MDEA水溶液吸收CO2的性能随着PZ浓度的增加而增加。吸收液具有良好的再生性能,适宜的再生时间为3 h,再生温度为106℃。     

Measurement and prediction of pressure drop in two-phase flow

Experimental data for air–water two-phase co-current flow in two different pipe diameters were used to test the prediction of pressure drop by a number of existing theories and correlations. Several models are shown to be useful for prediction, particularly with the stratified regimes which have proved difficult to handle in the past. The model suggested by Olujic proved to be of particular value.     

二氧化碳微通道蒸发器压降特性的模拟验证

分析二氧化碳微通道蒸发器的物理结构及二氧化碳两相段及过热段的流动特性,基于有限元分析法,采用分段研究的方法建立微通道二维分布参数模型。研究各参数对二氧化碳在微通道中流动特性的影响,根据模拟结果可得压降主要发生在蒸发器入口经集流管进入扁管处,二氧化碳在过热段压降远小于两相段压降。蒸发压力对扁管内的压降影响很小,随着二氧化碳质量流率增大,压降增大,两相区与过热区分界线右移。对比分析模拟与实验结果,误差在10%之内,验证所建立数学模型的合理性。     

微通道内二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO2的传质性能

利用高速摄像仪实验研究了微通道内二乙醇胺（DEA）/乙醇溶液吸收CO₂的传质过程。采用图像法得到微通道内气泡的体积变化,根据微通道进出口压力,计算得到了气液两相从开始接触到平衡时的平均传质系数k。分别考察了气液相流量和DEA浓度对传质系数的影响。结果表明：传质系数随着液相流量和溶液中DEA浓度增大而增大。对于给定的液相流量和DEA浓度,k随着气相流量增大而增大并逐渐趋于一个恒定值。提出了一个传质系数预测式,预测值和实验结果吻合良好。     

氨基酸离子液体-MDEA混合水溶液的CO_2吸收性能

为改善N-甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液对CO2气体的吸收性能,选择了四甲基铵甘氨酸([N1111][Gly])、四乙基铵甘氨酸([N2222][Gly])、四甲基铵赖氨酸([N1111][Lys])、四乙基铵赖氨酸([N2222][Lys])4种功能性离子液体作为活化剂与其复配组成新型CO2吸收剂。用恒定容积法考察了总质量分数为30%的混合溶液吸收CO2的性能,分析了离子液体在水溶液中与MDEA通过质子传递相互促进吸收CO2的机理。实验结果显示离子液体能够显著提高MDEA水溶液吸收CO2的速率,且吸收速率随着添加量的增加而提高。在本文所用的几种混合吸收剂中,阴离子为赖氨酸的离子液体混合吸收剂具有较高的吸收负荷;而[N1111][Gly]-MDEA混合溶液对CO2的初期吸收速率最快,同时[N1111][Gly]-MDEA混合吸收剂的再生效率高于其他离子液体混合吸收剂,达到98%。     

Improving the prediction of irrigated pressure drop in packed absorption towers

Various tools estimating irrigated pressure drop in gas–liquid counter‐current randomly dumped packed beds are carefully examined through the perception of a comprehensive database. The reported measurements consisting of Cs. 5000 experiments represent an important portion of the non‐proprietary information released in the literature. Artificial neural network (ANN) modeling is proposed to refine the accuracy and broadness in predicting the irrigated pressure drop across the bed. The ANN correlation [f_LCC = f(Re_G, Ga_G, Re_L, Ga_L, St_L, S_B, χ)] yields an average absolute relative error (AARE) of 20.0% and a standard deviation on the AARE of 19.8% for the whole database and remains in accordance with the physical evidence reported in the literature.