二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展

由于二氧化碳重整甲烷制合成气具有很多优点,因此引起了广泛的关注。本文综述了二氧化碳重整甲烷制取合成气的研究进展,介绍了二氧化碳重整甲烷热力学、甲烷和二氧化碳的活化、二氧化碳重整甲烷反应过程中的表面积碳和消碳和二氧化碳重整甲烷反应机理的研究现状,并进行了讨论和分析。     

直流电晕等离子体重整甲烷二氧化碳制取合成气的研究

为了探究线筒式直流电晕等离子重整CH_4和CO_2制合成气的效果,利用直流电晕放电装置对CH_4和CO_2进行了重整实验。考察了大气压下甲烷含量、放电电压和进气流量对反应物转化率、产物选择性和能量转化效率的影响。结果表明,随着进气中甲烷含量的增大,CH_4转化率下降,CO_2转化率上升,产物选择性和能量转化效率皆先上升后下降;随着电压的增大,原料转化率和选择性皆呈上升趋势,但都存在一个极限值,能量转化效率先上升后下降;随着进气流量的增大,原料转化率和产物选择性皆下降,能量转化效率先上升后下降。整体上,线筒式直流电晕等离子体重整甲烷和二氧化碳制取合成气具有设备简单、产物选择性高和能量转化效率高的优点。     

直流电弧等离子体甲烷二氧化碳重整反应

采用一种简单结构的直流电弧反应器,在无催化剂存在的条件下,高效率地实现了毫秒级甲烷二氧化碳的重整反应,产物选择性好,并且在反应过程中几乎没有积炭生成。在恒定输入功率(170W)的条件下考察了气体总流量和二氧化碳/甲烷摩尔比对反应结果的影响。提高反应气体的输入能量密度可以提高甲烷和二氧化碳的转化率,并且能够有效地抑制副产物的生成。当二氧化碳/甲烷摩尔比为1时,二氧化碳转化率为89.8%,甲烷转化率为96.3%,氢气和一氧化碳的选择性分别为99.6%和99.3%。二氧化碳过量可显著促进甲烷的转化以及同时获得合成气的高选择性。采用比能耗对该过程的能量利用效率进行了分析,以期指导反应条件优化以提高过程的能量利用效率。     

二氧化碳重整甲烷制合成气研究进展及经济性探讨

对于含CO2的天然气、煤层气、焦炉气和沼气,通过蒸汽重整和CO2重整结合,可消耗CO2,降低生产成本和能耗,还能制备用于甲醇合成和费托合成的原料气(H2/CO=2),具有较好的经济与环保效益。本文对CO2重整甲烷制合成气催化剂及工艺反应条件研究进行了综述,并对其工业应用的经济性进行了探讨。     

甲烷与二氧化碳重整制合成气Ni与Co基催化剂的研究进展

综述了助剂、载体与催化剂制备方法对Ni基催化剂、Co基催化剂、Ni-Co基催化剂上甲烷与二氧化碳重整制合成气催化性能的影响,以及甲烷与二氧化碳重整催化反应机理的研究,展望了催化剂未来的发展方向。     

甲烷和二氧化碳催化重整制合成气的研究进展

回顾合成气制备的向种途径；评述了甲烷二氧化碳催化重整制合成气的催化剂研究状况，并对催化剂炭和反应机理进行了简单的介绍。     

甲烷重整制合成气用催化剂的研究进展

甲烷重整是制取合成气的重要方法之一,催化剂是重整工艺中的重要组成部分。综合国内外的研究现状,详细论述了甲烷重整反应的几种不同的途径,并针对不同的途径介绍了其反应机理以及催化剂的组成。     

干重整技术利用甲烷和二氧化碳制合成气

中国科学院山西煤炭化学研究所与壳牌全球解决方案困际有限公司2008至2011年进行联合研发。研究将合成气转化为高级醇。研究人员发现,二氧化碳和甲烷的混合物是该转化：过程的副产品。联合研究团队利用纳米技术制备的新型干重整催化剂,回收了这些副产品用于循环生产合成气。这种新型催化剂的活性非常稳定,可以提高该工艺过程中的碳效率...     

甲烷二氧化碳催化重整制合成气研究进展

参阅了甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究方面33篇文献,概述了近年来在该研究中催化剂活性组分选择、载体效应、助剂的作用和催化剂积炭行为方面的研究进展。     

甲烷—二氧化碳重整反应制取合成气的新进展

综述了９０年代以来ＣＨ４－ＣＯ２重整反应在改性镍基催化剂、贵金属负载型催化剂和分子筛催化材料研究方面的最新发展。     

CH4与CO2催化重整制合成气研究进展

本文综述了CH4与CO2重整制合成气的研究进展,对重整催化剂、重整反应机理及重整动力学进行了评述。     

CH4CO2催化重整制合成气的研究进展

综述了CH₄CO₂催化重整制合成气的研究进展，分析讨论了催化剂的研究状况、反应机理、动力学、催化剂失活特性和非常规供能方式在催化重整反应中的应用等。结果表明，CO₂催化重整过程开发成功的关键是有效抑制催化剂积炭失活。     

甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的研究进展

综述了甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的最新研究进展,比较了不同类型的催化剂在重整反应过程中的性能差异,分析了催化剂的积炭过程和重整反应机理,对非常规供能方式进行了阐述,指出了甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气的研究方向。     

Z型甲烷蒸汽转化催化剂用于补碳制合成甲醇合成气的研究

选择工业应用效果较好的CNYQ、Z-2和Z-3型催化剂，并补加CO₂,对在其上的甲烷水蒸汽转化制合成气催化反应过程进行了测试研究。结果表明，在适当补加CO₂、反应温度600～850 ℃下，制得的合成气适合于甲醇合成。Z型催化剂用于CH₄-H₂O-CO₂转化制合成甲醇合成气，在当前情况下可满足某些合成甲醇厂的需要。     

Mechanistic aspects of carbon dioxide reforming of methane to synthesis gas over Ni catalysts

A study of the kinetic isotope effect (CH₄/CO₂ CD₄/CO₂) for carbon dioxide reforming of methane to synthesis gas shows that an isotope effect exists with k_{CH 4}/k_{CD 4} ratio of 1.05–1.97, depending on reaction temperature and catalyst applied. The attainment of stable performance over Ni/La₂O₃ catalyst is found to be related to the strong chemisorption of CO₂, weak chemisorption of CH₄ and slow rate of CH_x formation, and fast rate for CH_x removal by oxidation.     

甲烷二氧化碳重整制合成气中积炭效应的数值模拟

通过建立包含动量、质量传递以及化学反应动力学方程的多物理场耦合数值模型,对以Ni为催化剂的甲烷二氧化碳重整制合成气过程中的积炭效应展开了计算。计算结果阐明了包含多孔介质催化剂段的反应通道中的速度场及压力分布,以及在通道中随气体流动以及沉积在催化剂表面的碳颗粒的浓度分布,分析了积炭对 催化剂孔隙率和渗透率的影响,并进一步讨论了甲烷浓度以及温度对积炭产生的影响,最后提出了消减积炭的方法。本文的结论对于进一步研究Ni基催化剂在CH₄-CO₂重整制合成气反应中积炭效应的消减有一定的指导意义。     

Carbon dioxide reforming of methane in kilohertz spark‐discharge plasma at atmospheric pressure

The spark‐discharge plasma, generated between tubular and rotary‐disc electrodes using a sine‐wave high voltage with 5 kHz frequency, was explored for CO₂ reforming of CH₄. Based upon the investigation on the effects of specific energy input and CO₂/CH₄ ratio, the energy costs (EC) and fuel‐production efficiencies (η) at various CO₂/CH₄ ratios (r) in the same conversion range were compared and accordingly their sequences were given: EC (r = 0.5) and EC (r = 3) are the lowest; η(r = 0.5) is the highest. Compared with other nonthermal discharge techniques, the kilohertz spark discharge exhibits low EC and high fuel‐production efficiency, especially at high total‐carbon conversions. Preliminary investigation on partial oxidation and CO₂ mixed reforming at (O₂ + CO₂)/CH₄ = 0.5 exhibited high H₂/CO ratio (nearly 2) and low total‐carbon EC (0.59–0.96 MJ/mol, 58–77% of total‐carbon conversion, and O₂/(CO₂ + O₂) = 0.8). © 2010 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 2011     

甲烷二氧化碳重整镍基催化剂的研究

采用浸渍法制备不同组成催化剂Ni-M/γ-Al₂O₃（M=Zr、Co、Mg、Nd）,通过固定床反应装置考察不同助剂、助剂含量和反应温度对催化剂活性的影响,并对催化剂进行X射线衍射表征。结果表明,14Ni-5Mg/γ-Al₂O₃的催化活性较好,随着反应温度的升高,甲烷转化率和CO收率均升高,反应温度升至800 ℃时,甲烷转化率达97.54%。采用共沉淀法制备载体、浸渍法制备的催化剂14Ni/MgO-Al₂O₃,在反应温度800 ℃、压力1.013 kPa、n(CO₂)∶n(CH₄)=1.2和催化剂用量0.5 g条件下,CO收率高于14Ni-5Mg/γ-Al₂O₃催化剂,但甲烷转化率略低。     

Dry reforming of methane to synthesis gas over supported molybdenum carbide catalysts

The dry reforming of methane at elevated pressure over supported molybdenum carbide catalysts, prepared from oxide precursors using ethane TPR, has been studied. The relative stability of the catalysts is Mo₂C/Al₂O₃>Mo₂C/ZrO₂>Mo₂C/SiO₂>Mo₂C/TiO₂, and calcination of the oxide precursor for short periods was found to be beneficial to the catalyst stability. Although the support appears to play no beneficial role in the methane dry reforming reaction, the alumina-supported material was stable for long periods of time; this may be important for the production of pelletised industrial catalysts. The evidence suggests that the differences in the stabilities may be due to interaction at the precursor stage between MoO₃ and the support, while catalyst deactivation is due to oxidation of the carbide to MoO₂, which is inactive for methane dry reforming.     

助剂MgO对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO3催化剂催化性能的影响

采用溶胶-凝胶法在Co/BaTiO3催化剂中引入助剂MgO,考察了其对甲烷二氧化碳重整Co/BaTiO3催化剂的催化反应性能的影响,利用X射线衍射仪(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征,结果表明,助剂MgO使钴催化剂中的活性Co2O3组分增多,还原性和分散性能较好;在n(CO2)∶n(CH4)为1∶1、气相空速(GHSV)为12 000 h-1、反应温度为700℃的条件下,催化剂Co-MgO/BaTiO3表现出良好的催化性能,且反应初期甲烷转化率可达到94.87%,CO选择性可达85.21%,H2收率可达74.08%。