返混对气-固反应特性测试和活化能表征的影响

采用冷态研究和高温反应相结合的方法,探究了气-固反应过程中返混对反应特性和动力学的影响。首先利用脉冲示踪法考察微型流化床内的气体停留时间分布规律和气体返混特性,揭示床内径D、表观气速U_g、介质颗粒粒径d_p对床内气体返混程度的影响,并分析气体流动偏离平推流的程度,得到其最大程度接近平推流的操作范围。进而,选取活性焦燃烧这一典型气-固反应,分析微型流化床反应分析仪中不同程度的返混状态下等温燃烧的反应行为和活化能演变,再现了D、U_g、d_p对反应测试结果的影响,即：随着床径减小及表观气速和介质颗粒粒径的增大,反应器内产物气体经历的返混程度减小,使得产物气体近平推流的输出并被即时检测,获得更好揭示反应本质特性的反应活化能。活化能数值随返混程度的减少而增大,且更易达到稳定反应状态。     

中心气升式气-固环流反应器与自由流化床流动特性对比

对中心气升式气固环流反应器和自由床流化反应器的流动特性进行了对比. 结果表明,在同样的操作条件下,在轴向高度h=112~512 mm范围内,环流反应器导流筒区的径向不均匀指数RNI比自由床的RNI减小27%~36%;与自由床相比,环流反应器导流筒区的局部不均匀指数减小20%~59%,整体不均匀指数减小17%~43%,环流反应器的流化质量较高;环流反应器导流筒区和自由床内均存在气体返混现象,导流筒区各采样点示踪气体的浓度和轴向扩散系数Da,g比自由床均有所降低,在表观气速0.2~0.4 m/s范围内,导流筒区Peclet准数的绝对值比自由床增大12%~58%,说明导流筒区气体返混程度小于自由床,气-固两相流向上的宏观流动可有效抑制气体的轴向返混.     

气液固微型流化床的气液传质系数

气液固微型流化床兼具微流控系统和宏观流化床的优点,具有潜在的工业应用价值,但是,其应用基础研究十分缺乏。采用床径为1.6、2.0、2.4 mm的微型流化床,平均粒径为160、190、220 μm的玻璃珠,以NaOH水溶液吸收CO₂气体为气液传质研究物系,在三相流动研究的基础上,考察了表观气速、表观液速、床径、粒径等对三相微型流化床气液体积传质系数的影响。结果表明：给定其他条件,增加表观气速和表观液速,均使气液体积传质系数增大;表观气速主要改变气含率和气液相界面积,而表观液速主要改变液相传质系数;床径减小,气液相界面积和气液体积传质系数都有所增加;在气液两相微型鼓泡塔中加入固体颗粒,形成三相分散鼓泡流型,当其固含率在0.15~0.30范围内,可显著增强气液传质,其气液体积传质系数是气液微鼓泡塔的1.1~1.5倍;与宏观流化床相比,相同条件下微型床的相界面积为它的5~10倍,是微型流化床具有更大体积传质系数的主要影响因素。     

气液固微型流化床的气液传质系数

气液固微型流化床兼具微流控系统和宏观流化床的优点,具有潜在的工业应用价值,但是,其应用基础研究十分缺乏。采用床径为1.6、2.0、2.4 mm的微型流化床,平均粒径为160、190、220 μm的玻璃珠,以NaOH水溶液吸收CO₂气体为气液传质研究物系,在三相流动研究的基础上,考察了表观气速、表观液速、床径、粒径等对三相微型流化床气液体积传质系数的影响。结果表明：给定其他条件,增加表观气速和表观液速,均使气液体积传质系数增大;表观气速主要改变气含率和气液相界面积,而表观液速主要改变液相传质系数;床径减小,气液相界面积和气液体积传质系数都有所增加;在气液两相微型鼓泡塔中加入固体颗粒,形成三相分散鼓泡流型,当其固含率在0.15~0.30范围内,可显著增强气液传质,其气液体积传质系数是气液微鼓泡塔的1.1~1.5倍;与宏观流化床相比,相同条件下微型床的相界面积为它的5~10倍,是微型流化床具有更大体积传质系数的主要影响因素。     

循环流化床气体返混及停留时间的分布

本文采用脉冲示踪技术,研究了直径140 mm循环流化床内气体的返混特性及其停留时间分布规律,并通过一维轴向扩散模型,得到了气体轴向扩散系数。实验结果表明,在循环流态化条件下,气体轴向流动明显偏离于平推流,并且随操作气速增大或颗粒循环速率的减小,气体轴向返混程度减小。     

提升管-流化床耦合反应器颗粒约束返混区的流动特性及约束作用分析

针对催化汽油辅助反应器改质降烯烃工艺,在一套提升管-流化床耦合反应器大型冷态实验装置上,系统研究了提升管出口段的颗粒流动特性,通过定义约束指数R_i（R_i为颗粒约束返混区实际截面平均固含率与理论截面平均固含率之比）定量反映提升管出口分布器及流化床层的约束作用。结果表明,与常规提升管相比,耦合反应器提升管出口存在一个颗粒约束返混区,其长度主要受表观气速、颗粒循环强度及上部流化床内颗粒静床高度影响;由于出口设置了倒锥形分布器,使得颗粒约束返混区靠近提升管出口区域在表观气速较低和颗粒循环强度较大时,局部固含率最大值出现在量纲 1半径Φ＝0.7处;颗粒约束返混区的约束指数在靠近出口的过程中逐渐增大,气固流动受到分布器及上部流化床层的约束作用亦逐渐增强。     

双流化床反应器间气体泄漏规律的数值模拟

建立了描述双流化床化学链燃烧反应器内气固两相流动的数学模型,采用计算流体动力学方法,模拟考察了提升管和鼓泡床相耦合的双流化床内不同单元之间气体泄漏产生原因和影响因素。化学链燃烧系统压力平衡的分析结果表明,反应器间的气体泄漏主要发生在溢流装置和鼓泡床之间;增大溢流装置表观气速,气体泄漏增大,而增大提升管或鼓泡床表观气速时,气体泄漏会随之减小;化学链燃烧系统内颗粒总藏量增加时,气体泄漏会减小;颗粒粒径减小后反应器之间气体泄漏降低。其研究结果对其他循环流化床反应器的设计与工程放大也有一定的借鉴作用。     

内置螺旋挡板流化床颗粒停留时间分布

采用脉冲示踪法在内置螺旋挡板冷态鼓泡流化床上研究了螺旋挡板、加料速率、流化风速、颗粒粒径和床料高度对颗粒在流化床内停留时间分布的影响. 结果表明,颗粒停留时间的无量纲方差从无螺旋挡板时的0.558减小到有螺旋挡板时的0.085,螺旋挡板可有效抑制颗粒返混,增大颗粒运动的平推流趋势;加料速率增大为约2倍时,停留时间减小为约50%,流动更趋向于平推流;床料高度增加,颗粒返混加剧,颗粒平均停留时间及无量纲方差均增大,颗粒运动向全混流靠近;随流化风速增大,颗粒平均停留时间变长;实验范围内,颗粒粒径对颗粒停留时间分布影响不大.     

循环流化床回流物料循环的特性

为了研究循环物料在流化床内回流并参与循环的过程,进一步揭示流化床内物料的循环特性,文中搭建了冷态循环流化床顶部回流试验台。利用激光多普勒粒子动态分析仪(PDA)对塔内颗粒回流时床内气固二相流场和颗粒浓度分布进行了测量。同时对物料回流量和床内表观气速等操作条件对回流过程的影响进行了考察。研究表明,回流颗粒在流化床内的返混可以分为3个区域:回流区、返混加速区和主流区,回流颗粒造成床内流场的不均匀性。回流长度主要受物料回流量和床内表观气速影响。     

床形结构对气固流化床流化质量和气体返混特性的影响

用实验方法比较了一个二维床和一个大型三维床内FCC颗粒流化床在鼓泡域和湍动域内的流化质量和气体返混特性。实验结果表明,床形对A类颗粒气固流化床具有非常大的影响。二维床和三维床的流动和气固混合行为既具有相似性,如床膨胀随气速的变化趋势;也具有很大的差异性,既包括三维床流化质量差、轴向气体扩散系数大等量上的不同,又包括压力脉动、轴向气体扩散系数的变化趋势以及湾流模式等质上的不同。总之,在本研究中,二维床体现的是一种具有强烈壁效应的小型流化床的特征,而三维床则体现的是静床高度具有很大影响的大型流化床的特征。     

气-固微型流化床压降特性及最小流化速度的实验研究

在内径3～20 mm的4个气-固微型流化床中,分别考察了A类和B类两种类型颗粒的流化特性,同时研究了床几何结构、操作条件、物相性质等各因素对其最小流化速度的影响.结果 表明,气-固微型流化床中的床层压降特性与颗粒类型密切相关,不同的流动状态下两种类型颗粒的流动特性存在显著地差异.在固定床阶段,与B类颗粒相比,A类颗粒与...     

三维上流式反应器床层流动和返混特性

采用内径为280 mm的上流式反应器,以空气模拟气相、甘油和水混合溶液模拟渣油。用3种不同粒径的氧化铝球形工业催化剂颗粒为填充颗粒,考察了不同模拟物系的颗粒粒径、颗粒密度、液相黏度、不同床层的高径比和不同操作条件对上流式反应器内床层压降及其波动、床层轴向返混的影响规律。得到模拟工业运行物系和操作条件的上流式反应器床层总压降关联式,相对误差在12%以内。床层总压降均随床层高径比、颗粒密度和液相黏度增加而增大,但随颗粒粒径的增大而减小,床层压降波动随表观气速增加而增大。填充颗粒粒径越小、颗粒密度越小、高径比越大,床层内轴向返混越严重;床层内压降和轴向返混均随表观气速的增加而增大。     

内循环微型流化床流动特性

针对开发适用于化学气相沉积反应动力学研究的微型流化床反应分析仪的应用需求,研究了外径为30 mm的内循环微型流化床中气固流动特性,具体考察了中心射流管伸入高度、内导流管直径和颗粒装载量对实现固体物料内循环的最小操作气速和导流管与环隙区间窜气的影响。结果表明,随着射流管伸入高度的增大,实现颗粒内循环流动的最小操作气速变大;存在最优的导流管直径（20 mm）,使得实现颗粒环流的最小操作气速较小;增大颗粒装载量有利于降低颗粒内循环的最小操作气速。通过检测示踪气体在环隙区内的质谱信号,发现在所考察的参数范围内,反应器底部不存在导流管区向环隙区的窜气;在反应器上部,由于颗粒对气体的夹带,环隙区上部总能检测到示踪气体,且窜气特性随操作气速的增大而增强。研究结果可为设计适用于化学气相沉积反应的内循环微型流化床反应器提供参考。     

导向管喷动流化床的喷动气旁路分率

在内径为182 mm的喷动流化床中安装内径80 mm的导向管,以平均粒径为2.2 mm的尿素颗粒为物料,对喷动气旁路特性进行了实验研究,分别考察了夹带区高度、导向管长度、喷嘴内径、床层高度、喷动气速和流化气速对喷动气旁路分率的影响,结果表明随着喷动气速的增大,喷动气体旁路分率先增后减。导向管安装高度越高,气体旁路分率越大。床层高度增大喷动气体旁路分率略有降低。而喷嘴直径小于50 mm时气体旁路分率随喷嘴直径增大而提高,在大于50 mm时气体旁路分率随喷嘴直径增大维持不变。当气速较小时,导向管高度增大会引起气体旁路分率增大,引入少量流化气能有效地抑制喷动气旁路。     

Experimental studies and empirical models for the prediction of bed expansion in gas–solid tapered fluidized beds

Studies in the expansion behaviour of tapered fluidized bed systems are important for specifying the height of the bed. Data have been obtained on the expanded heights of tapered fluidized beds and bed expansion ratios for spherical and non-spherical particles have been calculated. Based on dimensional analysis, models have been developed as a function of geometry of tapered bed, static bed height, particle diameter, density of solid and gas and superficial velocity of the fluidizing medium. The data used to derive the models cover a wide range of operating conditions, with varying fluidization velocities. Effects of static bed height, particle diameter, density, tapered angle and superficial gas velocity over minimum fluidization velocity on bed expansion ratios have been investigated experimentally. A comparison has been made between the calculated values of bed expansion ratios using proposed models and the experimental data. It has been seen that calculated values by models agree well with the experimental values. Models have also been compared with literature data of conventional bed and found its applicability at higher gas velocities with good accuracy.     

Effect of secondary gas injection on the particle entrainment rate in a gas fluidized bed

The effect of secondary gas injection on the particle entrainment rate was measured in a cold model fluidized bed (i.d. 0.1 m, height 2.25 m) and discussed. Sand particles below 0.425 mm in screen size were used as bed materials. The particle size (0.128–0.363 mm), the overall superficial gas velocity (0.78–2.76 m/s), the secondary gas fraction (0–0.5), and the static bed height (0.1–0.3 m) were considered as experimental variables. The particle entrainment rate decreased with an increase of the secondary gas fraction. The injection level of the secondary gas was shown to have an important influence on its effect. The effect of the secondary gas was appreciable for over-bed injection; the effect was reduced, however, when the injection level was placed in the splash zone or in the dense phase by means of increasing the bed height.     

流化床-提升管耦合反应器内固含率的轴向分布及流动发展

在耦合流化床反应器大型冷模实验装置上,考察了不同表观气速下FCC颗粒在耦合流化床内截面平均密度的轴向分布. 结果表明,反应器轴向固含率可分为底部流化床区域和上部提升管区域. 前者的密相区平均固含率随表观气速增大而减小;后者的平均固含率随表观气速Ug增大而增大,Ug<0.58 m/s时固含率分布均匀,Ug=0.70~1.04 m/s时提升管出口出现约束返混区(>8.62 m),Ug>1.16 m/s时提升管底部出现密度重整区(3.82~4.57 m)、加速平稳区(4.57~8.62 m)和出口返混区(>8.62 m). 确定了耦合反应器内提升管区域截面平均固含率的影响参数,并利用实验数据回归了平均固含率的轴向分布经验模型,计算值与实验值吻合较好.     

微小流化床流化特性分析

在内径4.3, 5.5, 10.5, 15.5, 20.5和25.5 mm的6个气固微小流化床中,考察了石英砂和不同粒径的催化裂化催化剂的流化特性. 研究了流化床尺寸、颗粒及流化介质物性对微小流化床床层压降及最小流化速度的影响. 结果表明,不同颗粒及流化介质的微小流化床床层压降实验值均小于计算值. 传统的压降关联式不能直接用于微小流化床. 其最小流化速度随床径减小呈指数增大,在高径比1:1~3:1范围内,最小流化速度随料高增大近似呈线性增大,其增大速度随床径增大而变缓. 基于实验数据得出了微小流化床最小流化速度的关联式.