在Li—Mn—Ti—O复合氧化物催化剂上,甲烷氧化偶联反应动力学研究

对复合氧化物 Li-Mn-Ti-O 催化剂上的甲烷氧化偶联反应进行了动力学研究,提出了一个可能机理.实验测得的动力学行为和 C_2选择率随反应条件的改变可由该机理得到合理的解释.     

甲烷氧化偶联反应催化剂的研究

报导了以金属氧化物、氯化锂调制的各种催化剂在甲烷氧化偶联反应中的活性、选择性以及 C_2的收率.在 T=1023K,Pch_4=10132Pa,PcH_4:Po_2为5:3,w/F=1200g·s·1~(-1)的条件下,氧化偶联反应,C_2烃的选择性达87%,收率达33.9%,这是已发表文献中 C_2烃收率最高的催化剂.     

La—Sm—Sn—O烧绿石型甲烷氧化偶联催化剂的研制

为了研制用于从天然气制取乙烯的，具有良好的催化活性、选择性和稳定性的催化剂，用溶胶－凝胶法合成了系列稀土－锡复合氧化物Ｌａ２－ｘＳｍｘＳｎ２Ｏ７（ｘ＝０．０，０．５，１．０，１．５，２．０）。用ｘＲＤ对其结构研制表明：Ｌａ２－ｘＳｍｘＳｎ２Ｏ７，系列稀土－锡复合氧化物均具有烧绿石型结构，属立方晶系，空间群为Ｆ３ｄｍ。同时发型春晶胞参数ａｐｙｒ随Ｓｍ掺入量增加而近科线性减小，并在脉冲微反应器上，对其     

甲烷氧化偶联Li-Mn-Ti-O催化剂的研究

在一个常压固定床流动体系,对甲烷氧化偶联合成乙烯、乙烷反应的催化剂,以 TiO_2为载体进行了深入研究,提出一种稳定性好的复合氧化物催化剂.使用2g 该催化剂,在常压、1073K,CH_4∶O_2∶N_2=15∶6∶15m/min 的反应条件下,反应246h 后,C_2产率和选择率仍分别保持在30.8%和82.5%以上,是目前已见报的最好的催化剂.根据 X 射线物相分析等实验,提出了催化剂的活性中心结构.     

计算机辅助甲烷氧化偶联催化剂设计研究

制备了一种多组分的甲烷氧化偶联催化剂。为了找到较优的催化剂配方，应用人工神经网络辅助设计催化剂，并确定了辅助设计的步骤及网络结构；将Levenberg-Marquardt法用于网络的训练，改进了网络的收敛性；以训练好的网络为目标函数，应用SWIFT方法优化得到了较优的甲烷氧化偶联催化剂配方，实验表明，该催化剂的C2收率可达20．77％，且稳定性较好。     

在 Li_2SO_4·Fe_xO_y/TiO_2催化剂上的甲烷氧化偶联

在一个常规固定床流动体系,对甲烷氧化偶联合成乙烯、乙烷反应的催化剂进行了广泛的研究。提出了一种新的催化剂,较好地解决了以前存在的催化剂易失活及不适合催化较高分压的甲烷反应气问题。使用2克该催化剂,在常压、1103K,CH_4:O_2:N_2=20:8:20ml/min 的反应条件下,连续反应32小时后,C_2产率和选择率仍分别保持在31.4%和81.1%以上。     

甲烷氧化偶联反应中乙烯生成及燃烧副反应主要途径

对 Li-Mn-Ti-O 复合氧化物催化剂制备中诸因素进行了研究;通过对不同条件下甲烷氧化偶联反应产物分布的比较,提出了甲烷氧化偶联反应中乙烯生成及燃烧副反应主要途径.     

甲烷部分氧化制合成气的反应机理探索

甲烷部分氧化制合成气的反应机理探索姜玄珍（化学系）近年来，甲烷部分氧化制合成气（ＣＯ＋Ｈ２）成为十分吸引人的课题［１－３］。因为它（ＣＨ４＋１／２Ｏ２→ＣＯ＋２Ｈ２……（１），△Ｈ＝－８．５ｋｏａｌ．ｍｏｌ－１）是温和放热反应，所制合成气之比Ｈ２／Ｃ...     

载体对甲烷部分氧化制合成气反应的影响

用粒度为5mm的α-Al2O3、θ-Al23、γ-Al2O3为载体，用浸渍法制备了10％（wt%)Ni基催化剂，在固定床流动反应器中，在反应温度500－800℃和大空速下，测定了该催化剂用于甲烷部分氧化制合成气的活性和CO选择性。结果表明，催化剂在500℃下用H2还原后，10％ Ni/θ--Al2O3，Ni/γ-AlO3对POM反应无活性，只有10％Ni/α-Al2O3对POM反应有活性，且甲烷转化率和CO选择性均反应温度和空速的增大而增大，XRD测试结果表明，只有10％Ni/γ-Al2O3催化剂在850℃下反应4h后，其载体的晶型发生了变化，由γ-Al2O3转变为α－Al2O3。     

正丁烷氧化制顺酐V—P—O系催化剂的研究

不同水含量有机法制备的V-P-O催化剂母体,及La,Fe助催化后的V-P-O催化剂母体中均含有VOHPO_4·1/2H_2O。随原料中及制备过程中水含量的减少,使用后的V-P-O催化剂中(VO)_2P_2O_7含量逐渐增多,提高了催化剂正丁烷氧化制顺酐的活性。Fe的加入有助于正丁烷的转化,但选择性降低。     

VPO 催化剂上 C4 烃的吸附与反应

用漫反射傅立叶变换红外光谱法(DRIFTS)研究了VPO催化剂上C4烃正丁烷、1-丁烯和1,3-丁二烯选择氧化制顺酐的表面吸附及反应过程.VPO催化剂暴露在流动混合气组成为1.5? 21%O2 N2,流量为50mL/min的在高温高压池中,温度(100～400)℃.结果表明C4烃在催化剂表面吸附很弱,在三种C4烃的选择氧化反应中,均发现了吸附的顺酐和COX和H2O,气相中的C4烃与催化剂上的氧按Rideal机理进行选择氧化反应;检测到吸附的顺丁烯二酸和高活性的烯烃物种进一步证实了烯烃和马来酸是正丁烷选择氧化的中间物种.     

金属铁沉积对催化裂化催化剂反应性能影响的数学模拟

利用不同铁沉积量催化剂的催化裂化反应实验数据,通过模型方程确定和模型参数的估计,建立了反应转化率、焦炭产率、氢气产率、液化气产率和干气产率与催化剂铁沉积量关联的数学模型。模型预测分析结果表明,随着催化剂铁沉积量提高,反应转化率、液化气产率和选择性不断降低,氢气和干气的产率及选择性不断提高,焦炭产率呈先提高然后降低的变化规律,生焦选择性呈先提高然后变小的变化规律。     

各种沸石催化降解聚苯乙烯的研究

通过热重分析研究了HY、Hβ、HM(丝光)、HZSM-5沸石作为催化剂对聚苯乙烯催化降解的作用。讨论了沸石结构及酸性对聚苯乙烯的降解温度、活化能和生成积炭的影响。沸石结构不同,对聚苯乙烯的降解作用也不同。其中具有大孔径的HY、Hβ沸石作催化剂时,催化活性较高;而实际孔道尺寸较小的HZSM-5、HM沸石催化剂活性较低,聚苯乙烯的降解速度慢,降解温度与纯聚苯乙烯相差无几。催化剂对聚苯乙烯降解温度、活化能的影响为:HY>Hβ>HZSM-5>HM;积炭的形成主要与催化剂的孔结构有关,只有孔道尺寸相差不大时,酸量影响才是主要因素。沸石对生成积炭的影响为:Hβ>HY>HZSM-5>HM。     

磁铅石型催化剂的表征及其催化燃烧活性

用共沉淀法制备Cd,Zn,Zr和Mn共同搀杂作为活性组分的一系列磁铅石型镧六铝酸盐催化剂,通过BET,XRD分析及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。研究了搀杂不同过渡金属的催化剂的结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,两种不同的金属离子同时取代对于催化剂的活性有较大的影响,进一步说明了不同离子之间存在着一定的协同作用。由于协同效应的存在使催化剂的活性得到明显提高,其中以LaZnMnAl10O19催化剂的活性最好,其起燃温度T10%为472℃,完全转化温度T90%为734℃。     

Ni(naph)_2-i-Bu_3Al_2Cl_3催化丁二烯聚合的研究

Ｎｉ（ｎａｐｈ）_２－ｉ－Ｂｕ_３Ａｌ_２Ｃｌ_３催化丁二烯聚合的研究徐玲，李绍军，陈滇宝，仲崇淇，唐学明（高材系）０前言目前，我国镍系顺丁橡胶工业化生产采用以加氢汽油为溶剂，Ｎｉ－－Ａｌ陈化，稀Ｂ单加的聚合工艺［１］，但由于ＢＦ３·ＯＥｔ２在加氢汽油中...     

轻燃料油催化裂化生焦动力学模型的研究

在小型固定流化床反应装置上进行轻燃料油催化裂化反应实验，经参数估计确定了生焦动力学参数，建立了轻燃料油催化裂化反应生焦动力学模型．通过对动力学参数与原料组成进行线性关联，改进了模型计算精度．