浸渍还原-气相沉积法制备Pd-AlCl_3-凹土催化剂及其催化加氢性能

以凹凸棒石黏土为载体采用浸渍还原-气相沉积负载Pd和AlCl3制备了Pd-AlCl3-凹土加氢催化剂,并用于苯酚选择性加氢制环己酮。采用XRD、EDX和SEM对催化剂进行了表征,考察了AlCl3、Pd含量以及反应条件对苯酚加氢制环己酮的影响。结果表明:气相沉积法可将AlCl3均匀分散到凹凸棒石晶体表面并提高其固载量,AlCl3的引入和Pd含量的增加可增加催化剂的活性,提高产物环己酮选择性。适宜的反应条件为Pd含量5%,反应温度80℃,反应时间3h,此时催化剂活性最好,苯酚转化率为99.99%,环己酮选择性可达到100%。     

Pd/CNTs苯酚气相加氢制环己酮催化剂

通过对纳米碳管进行纯化、表面修饰处理,浸渍PdCl2溶液制得Pd/CNTs催化剂,进行化学组成及XRD表征,测试Pd/CNTs催化剂对苯酚气相加氢制环己酮的催化性能.实验结果表明：Pd负载到CNTs上,负载量为0.97%（质量分数）,负载后的碳纳米管仍然保留碳纳米管的结构.Pd/CNTs催化性能测试结果表明：反应温度为150℃,氢酚摩尔比4∶1,液体进料速率0.42 mL/g.h的条件下催化剂活性较好,此时苯酚转化率43.17%,环己酮选择性达68.36%.     

Cr-Smectite材料催化环己酮胺氧化制环己酮肟

利用含Cr的Smectite材料作为催化剂来催化氧化环己酮胺氧化制环己酮肟,对反应的工艺条件 进行了研究,得到了较好的结果.     

Cr-Smectite材料催化环己酮胺氧化制环己酮肟

利用含Cr的Smectite材料作为催化剂来催化氧化环己酮胺氧化制环己酮肟,对反应的工艺条件进行了研究,得到了较好的结果.     

甲壳质—钯加氢催化剂的催化性能研究

本文研究了高分子金属加氢催化剂，甲壳质的钯配合物，（以下简称ＣＴ－Ｐｄ）实验发现，在常温，常压下，ＣＴ－Ｐｄ配合物能对烯烃，芳香族化合物以及丙烯酸进行高效催化加氢。     

甲壳质─钯加氢催化剂的催化性能研究

本文研究了高分子金属加氢催化剂：甲壳质的钯配合物．（以下简称ＣＴ－Ｐｄ）．实验发现，在常温、常压下，ＣＴ－Ｐｄ配合物能对烯烃、芳香族化合物以及丙烯酸进行高效催化加氢．     

硝基苯在钯碳催化剂上选择加氢制对氨基苯酚的研究

采用钯碳催化剂对硝基苯选择加氢制对氨基苯酚进行了研究,考察了温度,酸度,反应时间,表面活性剂等对反应的影响,确定了反应的最佳条件。此时硝基苯转化率为５０％,对氨基苯酚的选择性为６０％左右。     

碘催化合成1,3-丙二醇缩环己酮

研究了单质碘催化环己酮与1,3-丙二醇的缩酮化反应,考察了反应时间、醇酮摩尔比、催化剂质量、带水剂体积等因素对1,3-丙二醇缩环己酮收率的影响。结果表明,单质碘有着较好的催化活性,在回流条件下,当环己酮的物质的量为0.1 mol,醇酮摩尔比为1.2,催化剂质量为0.052 g(约占反应体系总摩尔分数的7.0×10-5),带水剂环己烷体积为8 mL,反应30 min后,缩酮收率可达到81.6％,且所得产品无色透明,纯度大于99％。合成反应条件温和,催化剂用量小,操作简便,后处理过程简单,无三废产生。产品经折射率、红外光谱和气相色谱进行了表征。     

Au/SBA-15催化糠醛选择性加氢制糠醇

通过后修饰法制备出高分散的金属纳米催化剂Au/SBA-15,并运用XRD对制备的催化剂进行表征。以糠醛加氢制糠醇的反应为例,考察反应温度、反应压力及反应时间等对催化剂催化性能的影响。结果表明,含金质量分数为1%、反应温度220℃、反应压力5MPa、反应时间4h、催化剂质量分数2%的条件下,糠醛的转化率为92.1%,选择性97.8%。经过6次重复实验,催化剂的性能没有明显下降。     

α-丙二醇-水相中氯代二噁英的催化加氢脱氯降解

二噁英类物质由于具有亲脂性、高毒性、化学结构稳定、难生物降解而在环境中持久存在,成为持久性有机污染物的典型代表.二嗯英的去除方法研究,一直是国际研究的热点.以5％钯/炭为催化剂,氢气作为氢源,以环境友好的α-丙二醇-水为溶剂,在1 mol/L氢氧化钠的碱性条件下,研究了1,2,7,8-四氯代二噁英（1,2,7,8-TCDD）的催化加氢脱氯降解.探讨了反应温度、初始浓度、反应时间、催化剂用量等对1,2,7,8-TCDD去除率的影响.结果表明,在反应初期（前5 min）,反应速率较快;在反应温度为45℃,催化剂用量为0.5 g/mL,反应时间为150 min的条件下,1,2,7,8-TCDD的去除率达97.0％;初始浓度对1,2,7,8-TCDD的去除率没有影响.初步试验结果表明,催化加氢脱氯降解是去除环境中氯代二嗯英的有效手段,但实际应用还有待于进一步研究.     

Ni-La／Al2O3催化剂上催化裂化轻汽油的选择性加氢

以γ-Al_2O_3为载体,制备了Ni-La/Al_2O_3双金属选择性加氢催化剂,并用于催化裂化轻汽油的选择性加氢反应。考察了工艺条件对选择性加氢反应的影响。结果表明,二烯烃转化率和单烯选择性随着反应温度的升高而增加,但超过75℃二烯烃转化率已无明显增加,且单烯选择性下降;随着反应压力的升高,二烯转化率提高,但单烯损失较大;二烯烃转化率和单烯选择性随着空速的提高分别呈现下降和上升的趋势;氢气量应该严格控制,否则不仅造成浪费,还会使单烯损失增大。最佳的反应条件:温度75℃、压力1.0MPa、空速10h~(-1)、氢油比为8。在该条件下,催化裂化轻汽油中二烯烃转化率可达到97.8％,单烯烃损失小于2％。表明该催化剂具有良好的加氢活性和选择性,有很好的研究开发前景。     

NCNTs/PSSF微纤复合催化剂的制备及在苯酚降解中的应用

由于粉末催化剂在连续流动的催化体系中存在压降较高、易堵塞等局限,同时金属负载型催化剂易出现活性组分流失的问题,本文探究了高空隙率的整体式复合碳材料在含酚废水连续化处理中的应用。首先以廉价易得的三聚氰胺为单一的氮源和碳源,采用化学气相沉积法（chemical vapor deposition, CVD）在纸状烧结不锈钢微纤材料（paper-like sintered stainless steel fibers, PSSF）表面生长氮掺杂碳纳米管（nitrogen-doped carbon nanotubes, NCNTs）合成整体式的NCNTs/PSSF复合催化剂。采用SEM、TG热重分析、比表面积及孔径分析等技术考察不同合成温度、载气流量及三聚氰胺用量对NCNTs/PSSF复合催化剂的微观形貌及结构的影响,最后在最佳催化剂合成条件下进行固定床反应器上复合催化剂湿式催化氧化降解苯酚的性能测试。合成条件探究结果表明,复合催化剂具有发达3维网状结构,且纤维表面环绕包裹着一层碳纳米管。随合成温度上升纤维表面NCNTs缺陷程度下降,有序度提高,当温度升至1 000 ℃时发生明显的石墨化转变;随载气流量上升,纤维表面NCNTs产量下降,但比表面积及总孔体积有所增加,缺陷程度上升;随三聚氰胺用量增加,纤维表面NCNTs产量及比表面积上升,但缺陷程度几乎不变。最优合成条件下复合催化剂的比表面积可达14.50 m²/g,相比PSSF载体增加近45倍,TEM分析表明合成的NCNTs具有典型的褶皱结构,氮原子掺杂量达4%。湿式催化氧化苯酚的结果表明,在2 cm催化剂床层高度（约含有0.5 g NCNTs）,2 mL/min流量及80 ℃条件下反应9 h,复合催化剂可保持99%的H₂O₂转化率,80%的苯酚转化率及45%的TOC转化率,Fe³⁺浸出浓度仅为1.5 mg/L。稳定性测试结果表明,反应100 h复合催化剂仍能保持80%以上的苯酚转化率,且Fe³⁺浸出浓度低于5 mg/L。     

环戊二烯选择加氢制备环戊烯的研究

对双环戊二烯解聚—加氢制备环戊烯(CPE)的工艺过程进行了研究.以双环戊二烯(DCPD)为原料,经过高温解聚得到环戊二烯(CPD),与氢气混合后通入装填了Pd/γ-Al2O3催化剂的常压固定床反应器中进行选择加氢反应.结果表明,在解聚温度270℃,氢烃比1.0,反应温度120℃,液空速2.0h1条件下,双环戊二烯转化率大于95%,环戊烯收率大于85%.     

油浆抽提油在Ni-Mo/SiO_2-Al_2O_3催化剂上加氢脱除PAHs动力学

采用高压釜反应器,在反应温度为260~320℃、氢分压为4~7MPa、反应时间为2~6h及剂油质量比为0.2~0.5的条件下,考察了催化裂化油浆(FCCS)抽提油在Ni-Mo/SiO2-Al2O3催化剂上选择性加氢脱除多环芳烃(PAHs)的反应规律,针对影响加氢脱除PAHs反应的几个最重要的因素,建立了油浆抽提油选择加氢脱PAHs的幂函数型动力学方程。以微分法和牛顿迭代法对动力学数据进行非线性参数估值,确定了加氢脱除PAHs的动力学模型参数。研究表明,油浆抽提油选择性加氢脱PAHs反应的动力学反应级数为1.14,表观活化能为44.33kJ/mol,实验值与模型预测值平均相对偏差为1.41%。     

改性骨架镍催化剂在3-NBSA加氢制备间氨基苯磺酸中的应用

实验研究了改性骨架镍催化剜在间硝基苯磺酸（3-NBSA）加氢还原制备间氨基苯磺酸（3-ABSA）中的应用．通过在加氢还原过程中对转化率影响备件的研究，优化加氢反应工艺条件并探讨催化剂的重复使用能力．实验结果表明，在催化剂用量为2．5％，反应温度60～80℃．反应压力2MPa的条件下，间氨基苯磺酸的收率可达99％以上．在上述反应条件下通过对催化荆使用寿命的考查表明，若每次补加0．5％-0．7％（质量分数）的催化剂，催化剂连续使用6次，产品收率依然保持在99％以上．     

在Ni-Mo/Al_2O_3上催化裂化轻汽油的选择性加氢

制备了以Al2O3为载体的镍基双金属选择性加氢催化剂,并用于催化裂化轻汽油的选择性加氢反应。考察了载体焙烧温度、金属镍与钼的负载量对催化剂选择性加氢性能的影响。结果表明,适当的焙烧温度降低了催化剂的比表面积和表面酸性,提高了催化剂的稳定性。助剂钼的加入有利于活性组分镍的均匀分散。在反应温度为80℃、空速为10h-1、氢油体积比为10、压力为1.5MPa的工艺条件下,采用Ni-Mo/Al2O3催化剂,催化裂化轻汽油中二烯烃转化率达到98%以上。制备的选择性加氢催化剂具有良好的活性和选择性,可以在选择性加氢领域获得应用。     

Cu-ZnO-Al2O3-ZrO2催化二氧化碳加氢合成甲醇的研究

研究Cu-ZnO-Al2O3-ZrO2催化剂催化二氧化碳加氢合成甲醇的性能,考察制备方法、Zr含量对催化剂性能的影响,并采用BET、XRD和H2-TPR对催化剂进行表征.结果表明：并流共沉淀法制备的含Zr 1%（质量分数）的催化剂拥有最优良的性能,二氧化碳转化率为21.18%,甲醇选择性为48.39%.     

Ru-Zn@SiO_2催化苯选择加氢制环己烯研究

采用W/O微乳液法制备得到了Ru-Zn@SiO2催化剂,利用程序升温还原(TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和N2等温吸附.脱附技术对催化剂进行了表征,结果表明,Ru以直径约2～5 nm的小颗粒均匀分散在SiO2中,而Zn则以ZnO的形式高度分散在催化剂中.利用苯选择加氢制环己烯反应对其进行了评价,在研究条件下,环己烯收率最高为12.5%,此时苯转化率为45.9%.