铀燃料元件制造设施UF6泄漏后室内行为初步分析

        为分析UF₆泄漏事故细节,包括泄漏流量变化和泄漏到室内后的行为,基于UF₆容器内的质量和能量平衡以及室内的质量平衡,建立了UF₆室内释放源项分析模型;采用此模型对国内铀燃料元件制造设施安全分析报告中分析的典型UF₆泄漏事故进行了分析,得到了事故中容器内的物相变化、泄漏流量和泄漏物态变化;同时得到了泄漏后室内的有害物质浓度和沉降量;以及最终排放到环境中的有害物质浓度等数据。这些数据可为应急计划的实施和环境影响评估提供源项数据。      

铀浓缩厂铀丰度在线监测装置研制

研制了铀浓缩厂产品端UF₆气体²³⁵U丰度在线实时监测装置。该装置由NaI（Tl）探测器、脉冲处理器、压力和温度传感器、管道阀门系统等组成,利用NaI(Tl)探测器对测量容器内气态UF₆中²³⁵U发射的特征γ射线进行测量来得到²³⁵U的量,利用传感器对气体温度、压力进行测量,根据理想气体状态方程得到UF₆气体中U的总量,从而得到²³⁵U丰度。该装置现场应用实验表明：铀丰度在线监测结果相对标准偏差小于1%,与气体质谱计测量结果相对偏差小于1%。     

低压条件下气态UF6纯度的红外光谱分析方法

为建立低压条件下使用傅立叶红外光谱法定量分析气态UF₆的纯度方法，本研究选取1 150 cm^-1处的吸收峰作为定量分析UF₆纯度时的特征吸收峰。针对UF₆气体净化后尾料中UF₆残留量的在线分析需求，建立满足真空密封要求的红外分析系统、标准样品配比系统和背景图谱标定装置，对不同纯度、不同压力条件下的气态UF₆标准样品进行分析，建立UF₆纯度与其特征吸收峰面积、稳定压力相关的计算公式。结果表明，通过该方法可准确地得到60～140 Pa的压力范围内和0～100%的纯度范围内气态UF₆的纯度。建立的分析方法和计算公式满足低压条件下UF₆气体在线快速分析的要求。     

铀纯化转化设施始发事件分析

始发事件分析是概率安全分析的基础,对始发事件进行定量化评价是概率安全分析获得量化风险结果的必要条件。本文采用工程评估和演绎分析相结合的方法识别了典型铀纯化转化设施的始发事件,根据设施安全保护措施的异同将始发事件分为5组,并对铀纯化转化设施主要关注的UF₆泄漏事件采用事件树分析法进行事故序列分析,得到UF₆泄漏事件序列和相应的频率。     

UF6泄漏气溶胶模拟压制技术研究

UF₆泄漏会产生兼具化学危害与辐射危害的液滴型气溶胶,人员吸入会造成危害。对气溶胶进行压制是常用控制手段,在常规放射性气溶胶压制剂的基础配方中添加4%的NaCO₃等针对UF₆特性的专用助剂,研制出具有针对性的气溶胶压制剂。实验设计加工了以压缩空气作动力,以超声雾化喷嘴为主要部件的流体动力型超声雾化装置,选用SiCl₄作为模拟试剂,用其模拟UF₆泄漏并进行压制试验,结果表明压制剂在1 min内的压制效果达到自然沉降12 h以上的效果。     

UF_6运输事故情景及扩散模型研究

本文讨论了运输条件下的UF6泄漏事故情景,引入RASCAL4模型中控制体的概念,结合UF6烟羽的重气特性及化学与热力学特性,以直线高斯烟羽模型为基础,构建了UF6泄漏扩散模型。并与法国1986—1989年三次UF6释放实验监测数据及HGSYSTEM/UF6模型计算数据对比,对模型进行了初步验证。验证结果表明,该模型的计算结果接近实验结果,可以准确的描述UF6在环境中的扩散迁移情况,适用于运输条件下的UF6事故后果评价。     

U3Si2粉末氟化制备UF4工艺研究

在元件生产过程中，不合格的含铀物料种类多、存量大，为了提高铀的可利用率，满足日益增多燃料元件生产任务所需物料的稳定供给，需要进行铀回收。本实验研究了将U₃Si₂粉末先煅烧氧化制成U氧化物，再将U氧化物与固体氟化铵反应制备UF₄的干法工艺，通过研究氟化物加入量、反应温度、反应时间等因素对产品UF₄质量的影响，摸索出最佳工艺参数。实验结果表明，U₃Si₂粉末煅烧氧化后与固体氟化铵或氟化氢铵反应能制备出符合质量要求的UF₄产品，反应温度在500℃左右、保温时间4.5 h可将UF₄中的UO₂F₂含量降到较低水平。      

六氟化铀安全运输相关要求及我国运输实践中存在的问题探讨

本文梳理了《放射性物质安全运输规程》(IAEA SSR6)和《核能——六氟化铀(UF₆)的运输包装》(ISO 7195)中关于六氟化铀运输容器以及装运等相关运输的安全要求,结合六氟化铀运输核与辐射安全分析报告书的审查情况,针对我国六氟化铀运输实践中存在的问题进行了探讨,并提出了建议。     

NH4HF2氟化制备UF4工艺及热力学研究

采用自制氟化反应器,以NH₄HF₂为氟化剂,开展了不同反应温度、氟化剂过量比条件下NH₄HF₂氟化制备UF₄工艺研究,实验获得了反应温度、NH₄HF₂过量比对氟化效率的影响规律,采用化学分析结合X射线粉晶衍射法对反应产物进行鉴定。研究结果表明：温度为573、673、823 K时,氟化产物中UF₄含量随NH₄HF₂过量比的增加而逐渐增大,当温度为723、773 K时,氟化率随NH₄HF₂过量比的增加呈先增大后减小的趋势。温度为723 K、NH₄HF₂过量比为300%时,该反应氟化率最大,为92.53%。反应温度为573～823 K时,该氟化反应氟化产物中包括4NH₄F·UF₄、NH₄F·3UF₄、3...     

UF4在氧或湿氧中热化学反应研究

采用显微激光拉曼光谱技术、称重及形貌观察等手段,开展了UF₄在氧气或相对湿度93%湿氧气氛中的热化学反应实验研究,获取了UF₄不同温度时效后的质量、颜色及失重情况,以及反应前后不同铀化合物的拉曼光谱。结果表明：UF₄在氧气或湿氧中加热至200 ℃时,性质稳定,其拉曼光谱基本无变化;250~600 ℃时,样品表面颜色发生明显变化。拉曼光谱分析发现,在氧气气氛中有UO₂F₂、UO₂、U₃O₈,在湿氧气氛中有UO₂F₂、UO₂F₂•2H₂O、UO₂F₂•nH₂O、UO₂、U₃O₈等多种铀化合物生成。随着温度的升高,UF₄在氧气中的化学反应速率呈现由慢到快再到慢的变化趋势。     

UF6泄漏事故分析

作为铀燃料富集过程的中间物质,UF6被广泛地应用于铀转化厂、铀富集厂和核燃料元件厂.由于其化学性质活泼,且兼有放射性辐射和化学危害,故需要对UF6泄漏事故予以高度重视.本文介绍了UF6水解反应过程,分析了UF6意外泄漏情况下可能的释放类型、途径和扩散特征.结果表明,事故情况下UF6的释放不是简单的被动扩散过程,需要采用特定的大气扩散模型才能对其事故后果或影响进行较为准确的分析和评估.     

铀转化厂六氟化铀泄漏事故初步分析

六氟化铀泄漏事故分析为铀转化厂事故分析的重点。本文采用预先危险分析方法,对铀转化厂六氟化铀泄漏事故发生的部位、泄漏状态、事故可能造成后果的严重程度进行了初步分析,并针对性地提出了预防与应急措施。     

熔盐体系中UF4的氟化挥发工艺技术

高温氟化挥发技术是分离回收乏燃料中铀的干法分离技术之一。在KF-ZrF₄（摩尔分数为42%-58%,FKZr）熔盐体系中进行铀氟化挥发实验,并将傅里叶红外光谱技术用于氟化过程的在线监测,通过低温多级冷凝方式收集挥发产物UF₆。氟化反应后熔盐中的铀质量分数降至2.5×10-3%以下,UF4的转化率高于99.9%,产物冷凝回收率达到90%以上。结果表明：红外光谱在线监测技术可用于熔盐体系铀氟化反应过程的监测,氟化挥发过程对模拟裂片元素,尤其是碱金属和稀土元素去污效果较好,去污因子为103~105。     

UF_4氟化反应及其反应动力学

利用自行研制的氟化挥发实验装置,通过UF4和F2之间的气-固反应制备UF6。实验中将傅里叶红外光谱技术用于氟化过程的在线监测,并用XRD和ICP-MS分析方法对反应产物和氟化残余物进行了表征,在此基础上对工艺流程进行了评估。研究表明,氟化反应工艺合理、红外光谱技术在线监测方法可行。研究还表明低温下抽真空的方法能有效除去产物UF6中的HF杂质。利用球形颗粒缩小未反应核模型,对实验数据进行拟合,得到反应温度300℃、氟气体积分数为5%时氟化反应速率常数为0.002 7min-1。     

四氟化铀中钍等二十三种杂质元素的测定

本工作采用体积比1∶1浓硝酸和过氧化氢(φ=30%)加热溶解四氟化铀(UF4)后,再用浓硝酸或浓盐酸反复溶解蒸干,去除氟离子。在3mol/L硝酸介质中,采用15mm×105mm CL-TBP萃淋树脂柱分离铀中杂质,收集第6—15mL淋洗液,用等离子体发射光谱法(ICP-AES)进行测量。Al等22种元素回收率在97%~113%之间,除Al、Ca、Ba和Bi外其它元素相对标准偏差在5%以内(n=5)。在6mol/L盐酸介质中采用15mm×105mm CL-TBP萃淋树脂柱分离铀中Th,进行ICP-MS测量。Th回收率在91%~94%之间,相对标准偏差在5%以内(n=5),分析方法的检测下限为0.037μg/g(以UF4计)。     

基于事故进程的氟化铀酰溶液临界裂变次数估算方法

氟化铀酰溶液临界事故是核燃料循环设施潜在的一种临界事故,需要做好其相应的事故应急评价,为应急响应提供辅助决策支持。临界裂变次数是核临界事故应急评价的重要内容,也是技术难点之一。它反映了核临界事故的大小和规模,直接影响事故应急防护行动决策。裂变次数估算有多种方法,有各自的适用条件。随着事故发生的时间推移,获取的信息越丰富,选择的评价方法也随之优化。因此提出了基于事故进程的氟化铀酰溶液临界裂变次数估算方法,该方法解决了临界事故应急评价实际应用问题及技术人员选择何种评价方法的困难问题。