Au/Al2O3催化剂上环己烷氧化

针对金催化剂制备过程的复杂性和氯离子残留问题,介绍一种负载型金催化剂Au/Al2O3的制备方法和考察该催化剂在环己烷氧化中的催化性能.采用浸渍-氨洗法制备Au/Al2O3催化剂,并应用电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)对其进行表征.以氧气氧化环己烷制备环己酮和环己醇为研究对象,考察金质量分数、反应温度、压力、时间等因素对催化活性的影响.结果表明,随着金质量分数增加,金颗粒增大,催化剂的活性降低,在150℃、1.5MPa条件下反应3h,Au实际质量分数为0.58%的Au/Al2O3催化剂上环己烷转化率为8.96%,环己酮、环己醇和环己基过氧化氢三者的总选择性为93.52%.此外,循环实验表明Au/Al2O3催化剂具有一定的稳定性.     

双功能Fe3O4/Au、Fe3O4/Au@SiO2复合微球的构筑和磁学性质研究

给出一种温和条件下构筑Fe3O4/Au,Fe3O4/Au@SiO2复合纳米结构材料的方法,并研究所得产物的光学、磁学性质。首先,用3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)对平均粒径300 nm的Fe3O4微球进行表面修饰使得其拥有大量的氨基官能团(-NH2),利用这些官能团末端的孤对电子可以共价吸附Au纳米粒子的特性,在一定条件下制备出Fe3O4/Au复合纳米结构材料,不经过任何表面处理利用St?ber方法在室温条件下对其进行SiO2包覆,得到Fe3O4/Au@SiO2复合材料。借助场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)对产物的形貌和结构进行表征,并利用紫外-可见(Uv-Vis)分光光度计和超导量子干涉仪(SQUID)对产物的光学和磁学性质进行分析。结果表明,由于所含金浓度太低,Fe3O4/Au复合材料并没有显示金纳米粒子的特征表面等离子体共振吸收峰;Fe3O4/Au,Fe3O4/Au@SiO2复合纳米结构均显示出超顺磁性和高的饱和磁化率。     

Co2+离子掺杂对TiO2结构与光催化活性的影响

论文采用溶胶-凝胶法制备Co2+掺杂的TiO2纳米粉末,以苯酚为目标污染物研究了Co-TiO2在不同的光源（紫外、可见）下的光催化活性,并利用XRD、EFSEM、UV-DRS和XPS等手段分析Co-TiO2结构与光催化活性的关系。结果表明,一部分Co2+离子成功进入TiO2晶格,有助于金红石相向锐钛矿相转变;另一部分Co2+离子在催化剂表面生成Co3O4,可与TiO2形成p-n异质结,两种结构变化均增强了光催化活性,且催化剂光谱吸收范围拓展至可见光区域。当Co2+掺杂量为1.0%,焙烧温度为773K时,Co-TiO2比表面积约为28.4m2/g,锐钛矿含量达到70.6%,光催化活性最好。2小时内,在紫外和可见光下,Co-TiO2对苯酚的降解率分别为97.7%和52.3%,均优于纯TiO2。     

不同形貌微/纳米ZnO的制备及光催化降解活性

以Zn(NO_3)_2·6H_2O、Zn(Ac)_2·2H_2O为锌源,NaOH、无水Na_2CO_3为碱源,采用不同的实验方法与工艺制备了绒球状、棒状、针状、晶须状等7种不同微观形貌与比表面积的微/纳米ZnO粉体材料。利用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对产物进行结构和性能表征。配制紫林兰G工业染料稀溶液,选取7种不同形貌的ZnO微/纳米材料作为光降解催化剂,分别在自然光和400W紫外光下对其进行光催化降解性能的对比研究。结果表明,单纯的紫外光也能使染料溶液脱色,但很难达到彻底降解的目的,而微/纳米ZnO在紫外光或可见光下都能使染料溶液彻底降解。不同形貌微/纳米ZnO的光催化降解活性不同,材料的光催化降解活性与粉体材料比表面积高度相关。对于染料稀溶液,因直接沉淀法制备的产物经煅烧而获得的粉体比表面积达36.3m2/g,显示更高光催化活性。不管何种形貌催化剂,在紫外光下的降解速率要比自然光下的快。     

尖晶石型Zn2SnO4光催化剂的制备与活性研究

运用化学共沉淀法,制备尖晶石型Zn2SnO4纳米粉体。通过X射线衍射分析(XRD)、光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)、光度法等手段研究粉体的结构。以波长λ=312 nm的光源对甲基橙和茜素红水溶液进行光催化降解实验,讨论光催化剂用量、染料浓度、催化剂烧结时间、试液的pH值、光照时间等与染料脱色率的关系。结果表明,该复合氧化物粉体平均粒径小于30 nm,属立方晶系,具有良好的光催化活性。     

反蛋白石型黑TiO2光子晶体的制备与光催化性能

采用硬模板法制备了反蛋白石型TiO₂光子晶体,对其氢化处理后得到黑TiO₂光子晶体(H-IO TiO₂)。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱分析等手段,确定了H-IO TiO₂表面存在大量Ti³⁺和O空位缺陷,导致吸收光谱的红移。催化剂的光催化活性采用有机染料的光催化降解来评价。发现染料罗丹明B(RhB)的降解符合拟一级动力学,H-IO TiO₂表现出最强的光催化活性(速率常数0.033 min^-1),分别是是未热处理催化剂TiO₂(速率常数0.014 min^-1)和空气热处理催化剂(速率常数0.028 min^-1)活性的2.4和1.2倍。自由基淬灭实验证实：H-IO TiO₂在光照下能够产生更多的活性氧化基团,特别是·O^-₂和·OH自由基;证实了H-IO TiO₂表面...     

Fe_3O_4/AuNPs磁性复合粒子的制备与表征

通过溶剂热法合成了较大粒径的磁性Fe3O4纳米粒子,使用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)在乙醇/异丙醇体系中将其表面功能化一层氨基,随后将金纳米粒子(Au NPs)自组装于Fe3O4粒子表面,得到了Fe3O4/Au NPs纳米粒子;采用透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)和紫外-可见光吸收光谱仪(UV-Vis)对复合粒子的形态、结构及性质进行表征.结果表明:所制备的Fe3O4磁纳米粒子粒径均一,平均粒径约为250 nm,形状几乎都呈球形,磁性Fe3O4/Au NPs复合粒子包覆均匀、具有良好的的分散性和磁化率,同时兼有磁性和金纳米粒子的特性.     

Shewanella oneidensis MR-1 生物法绿色合成 Au/CdS/rGO 和光催化性能研究

本论文以氯金酸作为前驱体,用环境广泛存在的革兰氏阴性菌希瓦氏菌(Shewanella oneidensis MR-1)生物法原位还原制备了Au/CdS/rGO纳米复合材料.用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对制备的纳米复合材料进行表征,结果表明Au/CdS/rGO纳米复合材料被成功合成;XRD图谱显示出有Au、CdS和rGO的特征峰;TEM图谱显示纳米颗粒粒径10-20 nm,并且较好地分散在rGO上.Au/CdS/rGO纳米复合材料的光催化性能研究以亚甲基蓝溶液(40 mg/L)作为模拟污染源进行光降解,催化剂的用量为50 mg,在模拟太阳光光照情况下,70 min纳米复合材料的降解率可达98.86％,优于单纯的CdS和rGO材料,并且循环三次以后降解率为78.42％.本实验微生物参与一步合成纳米复合材料的方法使得在不引入化学还原剂的情况下制备高效纳米复合催化剂成为可能,为生物法合成多种性能的功能纳米复合材料,同时减少生态环境污染提供了借鉴.     

水热合成条件对Bi2WO6可见光催化性能的影响

TiO2被广泛应用于光催化领域,但其只能在紫外光下响应,对太阳光利用率极低,因此开发能够吸收可见光的催化剂很有必要。以Bi(NO3)3.5H2O和Na2WO4.2H2O为原料,采用温和的水热法在不同温度、pH条件下制备了可见光响应的光催化剂Bi2WO6。通过XRD、DRS等技术对合成Bi2WO6进行表征。以氙灯为光源(λ>420nm),以罗丹明B(RhB)为模型污染物进行降解实验,探讨不同条件下合成的Bi2WO6的可见光光催化性能。实验结果表明,在140℃、pH=1条件下合成的Bi2WO6对RhB的降解效果最好,反应4h,脱色率达到97.7%。     

Z型Ag_3PO_4/MoS_2复合微球的构建及其光催化性能

采用化学沉淀法使Ag_3PO_4纳米粒子负载在MoS_2纳米微球表面上获得Ag_3PO_4/MoS_2复合材料,利用X射线衍射、电子显微镜等手段分析其成分和微观结构,并以该复合材料为催化剂催化降解亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO),研究其光催化性能。结果表明:在Ag_3PO_4/MoS_2复合材料制备中改变AgNO_3的浓度,能够使MoS_2上Ag_3PO_4纳米粒子的尺寸及分布发生变化;当AgNO_3的浓度为20.0 mM时,经可见光照射12 min后,Ag_3PO_4/MoS_2复合材料对亚甲基蓝(MB)催化降解效率为100.0%,而经可见光照射30 min后,Ag_3PO_4/MoS_2复合材料对甲基橙(MO)催化降解效率为100.0%,且Ag_3PO_4/MoS_2光催化剂连续四次光催化降解MO后,其降解效率仍保持在90.2%以上。     

石墨烯／二氧化钛复合光催化剂的制备及可见光催化性能研究

以钛酸正丁酯为钛源,采用一种简单的原位水解技术制备了石墨烯／二氧化钛复合光催化剂．通过XRD、SEM、TEM、Raman、PL和UV-vis光谱仪等分析手段对产物进行了表征,并测试了该复合光催化剂在可见光区对染料罗丹明B的光催化降解性能．实验结果表明：制备的复合光催化剂主晶相为锐钛矿型二氧化钛,石墨烯表面富集的二氧化钛颗粒尺寸约为10-20nm左右,均匀弥散、形成一层致密的氧化钛膜层．样品降解罗丹明B测试结果表明,石墨烯与二氧化钛的复合,一方面使得二氧化钛光催化剂在可见光区的吸收大大增强,另外,石墨烯的存在能够促进二氧化钛半导体中电子和空穴的有效分离,并且在一定程度上提高了污染物在半导体表面的富集效率,从而使石墨烯／二氧化钛复合光催化剂对降解罗丹明B表现出良好的光催化活性．     

氧空穴对二氧化钛/磷酸银光催化活性的影响机制

采用磷酸银与具有可见光吸收能力的TiO_2基光催化剂相复合的方法,对带有氧空穴的二氧化钛(TiO_2-OV)的复合磷酸银光催化材料的性能进行了研究.采用光处理法成功制备出了具有可见光吸收能力的氧空穴二氧化钛材料,利用化学吸附法成功制备出了磷酸银/氧空穴二氧化钛复合光催化剂.透射电镜结果显示,磷酸银纳米颗粒均匀分散于氧空穴二氧化钛表面,形成结构完美的复合光催化剂;光催化降解罗丹明B实验结果表明,所制备的磷酸银/氧空穴二氧化钛复合光催化剂的光催化活性明显优于磷酸银光催化材料.     

十二烷基硫酸钠对CuO/TiO2催化剂表面改性的影响

采用十二烷基硫酸钠(SDS)为改性剂制备了表面具有有机基团的CuO-TiO2催化剂.采用XRD、低温氮吸附-脱附、BET、XRF、FTIR、UV-Vis和三维荧光等手段对催化剂的晶型、结构、化学组成、表面基团和光致发光性能进行了表征.结果发现SDS浓度不对催化剂的紫外可见吸收阈产生明显影响,吸收阈依然在830 nm以上.但SDS加入后催化剂的液氮吸附曲线由Ⅳ型等温曲线变为Ⅴ型.当浓度为临界胶束浓度时催化剂晶粒和平均孔径最大;比表面积和总孔容最小;催化剂中氧空位数量和表面C-C和-CH-基团最多,催化剂的光催化性能最好.     

Optical properties of Au nanoparticles coated on surface of glass or anodic aluminum oxide template

Au nanoparticles coated on the surface of glass (Sample A) or on anodic aluminum oxide template surface (Sample B) were prepared using titanium dioxide sol-gel doped with chloroauric acid and with a reduction process. FE-SEM, UV-Vis spectrum and Fluorescence spectrum tests show that Au nanoparticles have been distributed randomly on the surface of glass, while deposition occurs on the surface of regular hollows for anodic aluminum oxide template. A sharp absorption peak appears at the wavelength of 536 nm for sample B, while there is a red shift, with a broader peak for sample A. A distinct fluorescence emission at the wavelength of 633 nm is detected for sample A, but no noticeable fluorescence emission has been found for Sample B. The results indicate that the microstructure and optical properties of Au nanoparticles can be modulated by different substrate.     

氮等离子体改性活性炭纤维负载TiO_2净化室内甲苯

以氮等离子体对活性炭纤维表面进行改性,钛酸四丁酯为前驱体水解法负载TiO2,制备了复合光催化剂。用扫描电子显微境（SEM）、X射线衍射（XRD）、氮气吸附法（BET）和X光电子能谱仪（XPS）对样品进行了表征,考察了复合光催化剂降解甲苯的效果。结果表明,表面负载的光催化剂颗粒均匀,为锐钛矿型;活性炭纤维改性后,平均孔径有所减小,微孔表面积增加,表面的羰基和羧基增加,其对应的复合光催化剂的吸附氧物种（O2-）提高了近3%;改性后复合光催化剂降解甲苯的能力优于未改性的样品,当外加电压为11000 V,改性20 min,TiO2负载2次制得的复合光催化剂样品在湿度为40%条件下,降解甲苯效果最好,对含甲苯浓度为2 mg/m^3的气体处理200 min,降解率达97.88%,比未改性样品的效率提高了19.38%。     

聚苯胺/金纳米复合材料的合成与表征

采用过硫酸钠为氧化剂制备聚苯胺/金纳米复合材料,通过紫外-可见光谱、X-射线衍射及透射电子显微镜对形成的复合材料进行表征.结果发现,聚苯胺形成了纳米线结构,并且在表面均匀地分布了大量的金纳米粒子,但是形成的复合材料结晶度不高.     

ACF氮等离子体改性对负载型TiO2催化剂光催化性能的影响

为了解载体表面改性对负载型光催化剂表面活性的影响,采用氮等离子体对活性炭纤维表面进行改性,并以钛酸四丁酯为前驱体,水解法负载TiO2,制备了复合光催化剂。通过扫描电子显微镜观察了复合光催化剂的表面形貌;用氮气吸附法比较了活性炭纤维表面改性前后负载TiO2样品的比表面积和孔隙分布的情况;利用XPS测试分析了利用改性前后活性炭纤维负载TiO2的复合光催化剂表面的化学结构。结果表明,载体表面改性前后获得的复合光催化剂样品具有相似的形貌和孔隙结构;而载体经表面改性后获得的复合光催化剂表面吸附氧物种量提高了近3％,用其光催化净化浓度为20mg／m^3的甲醛气体400min,甲醛的降解率达98％以上。     

SiO_2气凝胶/WO_x-TiO_2复合空气净化涂料的制备及性能

以常压干燥制备的SiO2气凝胶和水热合成法制备的WOx-TiO2复合光催化粒子为主要的功能性无机吸附/光催化剂添加相,合成制备了SiO2气凝胶/WOx-TiO2复合空气净化涂料。通过BET-BJH法分析了SiO2气凝胶的比表面积及孔容积,利用光催化降解罗丹明B的实验分析了WOx-TiO2复合光催化粒子的可见光催化活性,重点研究了SiO2气凝胶/WOx-TiO2复合空气净化涂料对罗丹明B和甲醛气体的吸附/光催化降解能力。吸附/光催化降解罗丹明B的实验表明,吸附/光催化剂占涂料质量分数为5.0%时,具有较稳定、较高的吸附/光催化降解率,达69.6%;吸附/光催化降解甲醛的实验表明,当吸附/光催化剂占涂料质量分数的5.0%并且纯SiO2气凝胶与WOx-TiO2复合光催化粒子质量比为1∶1时,3h内复合空气净化涂料对甲醛气体的吸附/光催化降解率可达到84.62%。     

溶胶-凝胶法制备TiO_2/MCM-41负载型光催化剂及其性能表征

以钛酸丁酯为钛源、MCM-41分子筛为载体,采用溶胶-凝胶法制备TiO2/MCM-41负载型光催化剂,并通过XRD、BET、TEM、XPS对最佳条件下制备的光催化剂进行表征。结果表明,所制光催化剂是一种具有均匀规则孔道结构的介孔材料,其粉体比表面积高达358.8m2/g;经700℃煅烧,催化剂主要晶相为锐钛矿相。光催化剂中的Ti以＋4价存在,TiO2表面羟基氧所占比率为38.0%。以水中甲基橙为模拟污染物,TiO2/MCM-41光催化剂对浓度为25mg/L的甲基橙溶液降解0.5h后,其脱色率为93.7%。