BiVO4/MIL-100(Fe)复合材料光催化降解结晶紫

以NH_4VO_3、Bi(NO_3)_3·5H_2O、均苯三酸、Fe(NO_3)_3·9H_2O为主要原料,采用一锅水热法制备了BiVO_4/MIL-100(Fe)复合材料,用XRD、SEM、N_2吸附-脱附、UV-VisDRS及PL对复合材料的结构、形貌、比表面积及光学性能进行了表征。XRD显示具有较大比表面积的复合材料中BiVO_4为单斜相、四方相的混晶结构,其对可见光的吸收强度高于MIL-100(Fe),吸收光后产生的光生电子、空穴的复合率较低。可见光条件下,不同材料对结晶紫的光催化降解实验中,m(BiVO_4)∶m[MIL-100(Fe)]=1∶3配比的BiVO_4/3MIL-100(Fe)的光催化活性最佳。实验结果表明:光照射50 min,30 mg BiVO_4/3MIL-100(Fe)对30 mL质量浓度30 mg/L结晶紫的降解率为98.7%,主要光催化活性基团是h+。此外,日光下该材料对结晶紫、罗丹明B、亚甲基蓝也有较强的光降解能力。     

磁性大孔径SBA-15的制备及其对U(VI)的吸附性能研究

采用原位合成法制备了具有磁性的大孔径SBA-15,用SEM、TEM、FT-IR、N2吸附-脱附、XRD和VSM等技术表征了材料物理、化学结构。并考察了不同条件下影响材料吸附溶液中U(VI)的因素。研究结果表明,磁性大孔径SBA-15在p H=6. 0,吸附时间达到360min后,能达到对溶液中U(VI)的最大吸附,吸附容量约为180mg/g,吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温式模型,而且材料可重复利用性较好,为环境中放射性核素的吸附分离提供了新方法。     

胺肟修饰MIL-53(Fe)衍生物的制备及其对铀的吸附性能研究

以六水合三氯化铁,2-氨基对苯二甲酸等为原料,通过化学合成法制备出一种新型吸附材料MIL-53(Fe)胺肟衍生物(MIL-53(Fe)-AO).通过粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构和形貌进行表征.同时考察pH值,铀溶液初始浓度,吸附剂投加量,反应时间与MIL...     

MIL-100(Fe)中乙醇对低挥发性香兰素的协同脱附研究

提出“高挥发性分子协同脱附”策略,即利用高挥发性乙醇分子与低挥发性香料香兰素分子间的氢键作用,提升香兰素/乙醇MIL-100（Fe）共吸附体系中香兰素分子在MIL-100（Fe）上的脱附效率,并通过分子模拟计算香兰素与乙醇分子间的氢键作用,以及MIL-100（Fe）中香兰素和乙醇之间结合能的影响关系。结果发现：MIL-100（Fe）对香兰素乙醇溶液中的香兰素具有较高的吸附量 （780 mg/g）,并且将吸附香兰素后MIL-100（Fe）在60℃干燥预处理后,由于乙醇的协同脱附作用使香兰素在MIL-100（Fe）上的脱附效率显著上升,其脱附峰温为190℃。同时,考察不同香兰素吸附量对MIL-100（Fe）上香兰素脱附率的影响,发现香兰素的脱附率随香兰素吸附量的增加呈现先增加后下降的趋势,在吸附量约606 mg/g条件时达到最大脱附率（59.1%）。最后,采用分子模拟计算方法发现香兰素和乙醇之间存在强氢键作用,导致在乙醇存在的条件下香兰素与MIL-100（Fe）之间的结合能从-103.47 kJ/mol下降到-66.58 kJ/mol,使得香兰素分子更容易从MIL-100（Fe）上脱附。     

Cu/MIL-101(Fe)复合材料的制备及其催化性能研究

为了提高MIL-101(Fe)光反应催化的性能,以水热合成法用六水氯化铁和对苯二甲酸为原料合成了MIL-101(Fe),再在MIL-101(Fe)制备的条件下,以硝酸铜为铜源用不同质量比复合,采用水热和合成法制备新型催化剂Cu/MIL-101(Fe),并对制备出来的材料进行了相关测试,研究了所合成材料的空间晶体结构以及形貌等特征。结果表明：成功制备出催化剂Cu/MIL-101(Fe),同时不同质量比制备出来的催化剂、pH值、反应时间t、催化剂的投入量对亚甲基蓝的降解率均有影响。硝酸铜与MIL-101(Fe)质量比为1∶1、pH值=5、催化剂投入量为0.1 g/L时最高降解率可达到99%,光反应最佳时间为100 min。     

金属有机骨架材料MIL-53(Fe)/C复合材料的制备及其光催化性能

通过溶剂热法合成了含有不同碳材料的MIL-53(Fe)/C复合材料,并且应用XRD、SEM、PL等进行表征。在氙灯光源的照射下,以ρ(罗丹明B)=10 mg/L溶液为污染物评价其光催化性能。结果表明,MIL-53(Fe)/AC复合材料能够抑制光生电子-空穴的复位,MIL-53(Fe)/AC复合材料显示出较好的光催化性能。     

MIL-53(Fe)金属有机骨架材料对刚果红的高效吸附

通过水热法制备规则外形的MIL-53(Fe)金属有机骨架材料(MOF),并通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对材料进行表征。以刚果红作为目标物,研究所制得的MOF材料对其的吸附行为。结果表明,MIL-53(Fe)对刚果红的吸附动力学符合准二级动力学,吸附模型符合Langmuir吸附模型。MIL-53(Fe)材料对刚果红的最大吸附量为1 482 mg/g,是可望用于去除染料废水刚果红的高效吸附材料。     

双官能化SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附研究

采用one-pot方法合成了含有30%巯基和10%~70%氨基的双官能化SBA-15。以红外、X射线衍射等测试手段对合成产品进行了表征,考察了不同含量的氨基和巯基对合成产品吸附Cr(Ⅵ)性能的影响,探讨了氨基与巯基在吸附过程中发挥的作用。结果表明,当n(NH_2)∶n(SH)为2∶3时,合成的双官能化SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附性能最佳,吸附量达到了49.94 mg/g;氨基的加入不仅促进了SBA-15对Cr(Ⅵ)的吸附,还缩短了达到吸附平衡的时间。     

响应曲面法优化g-C3N4/MIL-100(Fe)光催化性能研究

采用水热合成法制备了不同质量比的g-C3N4/MIL-100(Fe)复合光催化剂,利用XRD、SEM等方法对复合光催化剂进行了表征.在单因子实验的基础上,以亚甲基蓝溶液的降解率为响应因子,应用响应曲面法(RSM)对影响光催化亚甲基蓝(MB)降解率的主要因素进行了优化.创建了g-C3N4/MIL-100(Fe)光催化降解...     

PEI改性SBA-15吸附分离COS/N2

聚乙烯亚胺(PEI)改性SBA-15的吸附剂用于脱除低浓度羰基硫(COS),吸附剂采用XRD、化学吸附仪和红外光谱进行表征.PEI改性SBA-15后,SBA -15结构没有太大变化,比表面积有所下降,吸附过程中存在化学吸附.在28℃下,PEI负载量为50％(质量分数)时对COS吸附效果最佳,穿透吸附量可达5.383 mg/g,饱和吸附量可达11.698 mg/g;60℃为最佳吸附温度,穿透吸附量可达11.724 mg/g,饱和吸附量可达32.38 mg/g;吸附剂可在100℃下用氮气吹扫再生.     

MIL-101(Fe)负载左旋咪唑制备缓控药物载体的研究

利用水热法制备金属有机骨架材料MIL-101(Fe),并用作模型药物左旋咪唑的药物递送载体。利用XRD、SEM、TEM、TGA、IR、Zeta电位和N₂吸附解吸等温线对材料进行表征,通过MTT法评价材料的细胞毒性。结果表明,合成的MIL-101(Fe)为八面体结构的晶体,粒径约为1μm。左旋咪唑质量浓度为5 mg/mL时MIL-101(Fe)载药量为22.20%。左旋咪唑释放研究在模拟肿瘤细胞酸性环境(pH=5.5)和模拟静脉内溶液(pH=7.4)2种不同pH的模拟体液中进行,体外释放72 h的结果表明,pH 5.5时释放率为57.31%,高于pH=7.4时的释放率;体外释放48 h后药物释放量趋于稳定,说明MIL-101(Fe)具有一定的缓释作用,MIL-101(Fe)对MCF-7细胞无毒。     

MIL-100(Fe)催化正戊醛自缩合反应性能

以硝酸铁和1,3,5-苯三甲酸为原料,采用水热法制备了金属有机骨架材料MIL-100(Fe)催化剂,采用XRD、SEM、BET对其结构进行了表征。评价了MIL-100(Fe)催化正戊醛自缩合合成2-丙基-2-庚烯醛的反应性能。根据GC-MS分析结果,推测了该反应体系中的副产物以及可能发生的副反应。通过条件优化实验,得到适宜的反应条件为:催化剂用量为15%(以正戊醛的质量为基准,下同)、反应温度为130℃、反应时间为8 h。在该条件下,正戊醛转化率为73.5%,2-丙基-2-庚烯醛收率和选择性分别为63.2%和86.0%。MIL-100(Fe)催化剂重复使用4次后,催化活性没有明显下降,通过XRD、FTIR分析证明其催化剂结构未发生坍塌。建立了MIL-100(Fe)催化正戊醛自缩合反应网络。     

MIL-53及改性材料的制备及其在C6异构体中的吸附性能研究

通过溶剂热法成功合成MIL-53(Fe)及其改性材料MIL-53(Fe)-(CF3)2,探究了MIL-53(Fe)及MIL-53(Fe)-(CF3)2的最佳制备条件,并通过XRD、SEM以及FT-IR对材料进行表征。结果表明,MIL-53(Fe)和MIL-53(Fe)-(CF3)2的最佳反应温度分别为150℃和100℃,最佳反应时间分别为10 h和16 h。以C6异构体为吸附质,考察了MIL-53(Fe)和MIL-53(Fe)-(CF3)2对其静态吸附性能,其中MIL-53(Fe)及MIL-53(Fe)-(CF3)2对3-甲基戊烷(3MP)的静态吸附量最大,对2,2-二甲基丁烷(22DMB)的吸附量最小,选择性分别为1.29和1.70。     

纳米复合材料Fe3O4@MIL-100(Fe)对亚甲基蓝的吸附

采用溶剂热法来合成Fe₃O₄@MIL-100(Fe)纳米材料,通过红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、能谱和磁性等多种方法表征测试。从测试结果能够得知MIL-100(Fe)成功包覆在Fe₃O₄上。用Fe₃O₄@MIL-100(Fe)纳米材料作为吸附剂吸附亚甲基蓝溶液,考察了振荡时间、溶液pH、吸附剂用量、亚甲基蓝水试剂浓度等因素对吸附过程的影响。结果表明：振荡时间为40 min、pH为8、Fe₃O₄@MIL-100(Fe)微球用量为4 mg、亚甲基蓝水试剂浓度为6 mg·L^-1时为最佳条件,最大饱和吸附量为9.688 6 mg·g^-1。此外动力学与热力学结果表明室温下利于反应进行且符合准一级动力学模型。     

乙酸为矿化剂制备MIL-101(Cr)及其CO2吸附研究

以氢氟酸为矿化剂制备金属有机骨架MIL-101(Cr)存在过程繁复、危险系数高的问题。文中改用乙酸为矿化剂,使用X射线衍射、热重分析、扫描电镜、氮气吸附-脱附等表征手段研究了材料的物理结构和形态,并采用固定床评价装置测试比较了样品对CO_2的吸附能力。结果表明:当以1.66 g对苯二甲酸和4 g九水硝酸铬为原料并加入18 mL乙酸时制备的MIL-101(Cr)在25℃,0.1 MPa对CO_2的饱和吸附量达到了130.36 mg/g,是传统制备方法的2.5倍,该结果说明采用适量乙酸为矿化剂同样可以制备出对CO_2吸附性能较好的MIL-101(Cr);并在低于1 MPa的不同吸附压力下,随着吸附压力的升高,MIL-101(Cr)和MIL-101(Cr)-A-18的2种材料对CO_2的吸附饱和时间逐渐延长,饱和吸附量增加,说明了高压有利于2种材料对CO_2的吸附。     

聚甲基丙烯酸/SBA-15复合物的制备

采用超声波分散技术,通过原位合成法将pH敏感的功能单体甲基丙烯酸(MAA)引入到介孔二氧化硅SBA-15的孔道内聚合,制备了pH敏感SBA-15/聚甲基丙烯酸(PMAA)纳米复合材料,对材料的结构和性能进行了测试。结果表明,介孔分子筛SBA-15/PMAA复合材料有较好的光学性能、热性能。聚合反应的发生并没有破坏SBA-15的有序介孔结构,显示出pH敏感性,有望在药物缓释领域得到应用。     

表面活性剂控制金属有机骨架材料MIL-53(Fe)的孔结构及光催化性能

利用表面活性剂能够控制所制备的金属有机骨架材料MIL-53(Fe)的孔道开孔方式。表面活性剂四乙基氢氧化铵（TEAOH）能够控制MIL-53(Fe)的孔道开孔方式为闭孔结构。而表面活性剂聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)和聚乙烯醇（PVA）能够控制MIL-53(Fe)的孔道开孔方式为开放孔结构。通过在紫外光照射下催化降解染料罗丹明B的实验来检测不同孔道开放程度对MIL-53(Fe)的光催化性能的影响。结果表明,开放孔的MIL-53(Fe)比闭孔的MIL-53(Fe)呈现出更强的光催化活性。具有最强催化活性的MIL-53(Fe)-PVA能够在90分钟之内降解100%的罗丹明B。     

MIL-101(Cr)开式吸附性能实验

采用水热合成法制备水热稳定金属有机骨架MIL-101(Cr),基于太阳能吸附式空气取水选取不同的实验工况,将MIL-101(Cr)、细孔硅胶作为研究对象,相对湿度控制在50%、温度范围5～45℃条件下,测试并对比了MIL-101(Cr)与细孔硅胶的吸附性能。实验表明,35℃、50%RH条件下,吸附过程进行1000min,MIL-101(Cr)水吸附量为22.05g/100g,其吸附量相比细孔硅胶提高93%左右;当系统平衡时,MIL-101(Cr)有效平均吸附速率相比细孔硅胶提高120%左右。此外,在相对湿度（RH）50%、温度范围5～45℃条件下,MIL-101(Cr)的平衡吸附量在11.40～23.47g/100g之间。在所控温度下,MIL-101(Cr)在25℃时平衡吸附量最大,在5℃时平衡吸附量最小,25℃时MIL-101(Cr)的平衡吸附量相比5℃时提高106%左右。该实验可以为四季工况不同温度下MIL-101(Cr)用于太阳能吸附式空气取水提供基础数据。     

2-吡啶甲醛功能化SBA-15介孔材料的制备及其对Cr(Ⅲ) 离子的吸附

通过席夫碱反应将2-吡啶甲醛成功嫁接到氨基化的SBA-15介孔分子筛上,本文获得了一种新型功能化SBA-15吸附剂（N-SBA-15）。采用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、元素分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、热重分析和氮气吸附-脱附等手段对N-SBA-15的表面官能团、形貌、孔道结构和表面化学性质进行了详细的表征分析。利用N-SBA-15对水溶液中的Cr(Ⅲ)进行了吸附实验,其最大吸附容量为84.3mg/g。动力学分析和等温吸附研究结果表明,N-SBA-15对Cr(Ⅲ)的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型。吸附热力学分析表明,该吸附过程是自发的吸热过程（?G<0、?S>0、?H>0）。吸附机理分析表明该吸附过程主要是由N-SBA-15表面有机官能团与Cr(Ⅲ)的配位作用实现的。而且,N-SBA-15吸附剂经过5次吸附-脱附测试,仍然对Cr(Ⅲ)具有较高的吸附容量。     

g-C3N4/MIL-125(Ti)磁性复合材料制备及其去除罗丹明B

为解决能源短缺和环境污染等问题,探究半导体光催化材料去除有机污染物,以MIL-125(Ti)为光催化剂载体,g-C₃N₄为有机半导体,Fe₃O₄@SiO₂为磁性载体,通过溶剂热法合成了一系列不同质量配比的可见光响应型MIL-125(Ti)复合材料。通过傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪、场发射扫描电子显微镜、热重分析仪等对复合材料的样品组成、结构、形貌及光学性能等进行表征分析。进一步通过正交试验评价该复合材料去除罗丹明B的性能。研究结果表明,最适宜去除罗丹明B的操作工艺条件为：光催化时间为4.0h,g-C₃N₄与MIL-125(Ti)的质量配比为1∶20,催化剂投加量为0.01g,罗丹明B溶液的浓度为10.0mg/L。在该条件下罗丹明B的去除率可达到96.57%。经过4次循环实验后,去除率仍能达到86.52%。g-C₃N₄/MIL-125(Ti)磁性复合材料的制备工艺和去除有机染料机理可为相关研究提供借鉴。