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新型固体酸Nafion/SiO2的催化作用Ⅰ.苯与丙烯烷基化反应 总被引:5,自引:0,他引:5
《石油化工》2001,30(10):741-743
以正硅酸乙酯为硅源,通过溶胶-凝胶技术,制得一类中孔孔道、NafionNR50颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2,显著增加了NafionNR50酸性中心的暴露量,提高了活性中心的可接近程度.固体酸催化剂Nafion/SiO2对苯与丙烯的烷基化反应具有较好的催化性能,其单位酸中心的催化活性可达NafionNR50的20余倍. 相似文献
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新型固体酸催化剂Nafion/SiO_2的催化作用Ⅲ.α-甲基苯乙烯的二聚反应 总被引:5,自引:0,他引:5
以正硅酸乙酯为硅源 ,通过原位溶胶 -凝胶技术 ,将全氟磺酸树脂NafionNR5 0 (简称NR5 0 )颗粒分散组装到多孔性SiO2 中 ,制得中孔孔道、NR5 0纳米颗粒分布均匀的固体酸催化剂Nafion/SiO2 ,增加NR5 0的有效比表面积和酸性中心的暴露量 ,提高其酸性中心的可接近程度。在非极性溶剂异丙苯中 ,催化剂Nafion/SiO2 对α -甲基苯乙烯的二聚反应具有高催化活性和选择性 ,其单位酸性中心的催化活性比NR5 0高 2~ 3个数量级 ;α -甲基苯乙烯的二聚反应为一级反应。 相似文献
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利用共沉淀法合成了S2O82-/ZrO2-SiO2(SZS)和S2O82-/ZrO2-TiO2(SZT)固体超强酸催化剂,通过XRD,FTIR,SEM对催化剂进行了表征;以酯化反应为探针,考察了催化剂的配比、浸渍液(NH4)2S2O8的浓度、浸渍时间及焙烧温度对酯化率的影响,初步探讨了SiO2或TiO2改性对S2O82-/ZrO2固体超强酸的结构和催化活性的影响。实验结果表明,SiO2或TiO2的引入对ZrO2的晶化和催化活性有不同的影响,引入SiO2比引入TiO2更易于覆盖催化剂的酸中心,且引入TiO2的SZT催化剂比引入SiO2的SZS催化剂更容易被S2O82-溶解形成硫酸盐;焙烧温度高于500℃后,固体酸表面的硫物种流失严重,同时由于SZS催化剂形成的晶面,因此SZS催化剂的活性比SZT催化剂下降明显。 相似文献
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新型固体酸催化乙酸/丁醇气相酯化反应的研究 总被引:2,自引:1,他引:1
制备了SO4 2 -/Fe2 O3 ZrO2 SiO2 ,SO4 2 -/Fe2 O3 SiO2 ,SO4 2 -/ZrO2 SiO2 ,SO4 2 -/TiO2 SiO2 等固体酸 ,用于催化乙酸 /丁醇气相酯化反应 ,发现SO4 2 -/Fe2 O3 ZrO2 SiO2 新型固体酸具有良好的催化性能 ,乙酸丁酯收率可达 86 32 % ,选择性可达 93 15 % ,是一种有较好应用前景的新型环境友好气相酯化反应催化剂 ;在该反应中 ,反应物料空速、反应温度对反应影响较大 ,而在实验范围内的催化剂颗粒大小对反应影响较小。对催化性能较好的SO4 2 -/Fe2 O3 ZrO2 SiO2 型固体酸进行了XRD表征 ,该类催化剂中成分主要以无定形状态存在。 相似文献
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Zr(SO_4)_2/SiO_2固体酸催化合成生物柴油 总被引:5,自引:1,他引:4
制备了Zr(SO4)2/SiO2固体酸催化剂,并用其催化工业棕榈酸与甲醇进行酯化反应合成生物柴油,考察了催化剂制备条件(Zr(SO4)2负载量、催化剂焙烧温度、焙烧时间)及酯化反应条件(甲醇用量、催化剂用量和反应时间)对酯化率的影响,并用FTIR,TG-DTA,GC-MS等手段对催化剂和产物进行表征和分析。实验结果表明,Zr(SO4)2/SiO2固体酸催化剂在工业棕榈酸和甲醇的酯化反应中具有较高的催化活性,适宜的催化剂制备条件为:Zr(SO4)2负载量(质量分数)为60%,焙烧温度350℃,焙烧时间2h;适宜的酯化反应条件为:甲醇与棕榈酸的质量比12∶25,催化剂用量为棕榈酸质量的6%,反应时间5h。在此条件下,酯化率可达97.5%。酯化产物主要为直链十六烷酸甲酯和10-十八碳烯酸甲酯。 相似文献
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《石油化工》2001,30(8)
用于烃类异构化反应的固体酸催化剂的制备该固体酸催化剂由一种含氧化锆和 /或氧化锆水合物的组份和一种含氧化铝和 /或氧化铝水合物的组份组成。其制备包括 (a)制备载体 ,其孔直径分布为 0 0 5~ 10 μm ,大多为0 0 5~ 1μm ;(b)在载体上负载硫酸。同时 ,该专利也包括 :( 1)一种用于上述酸催化反应过程的酸催化剂 ;( 2 )一种用固体酸催化剂的酸催化反应方法 ,该催化剂在氧化气氛、3 0 0~ 5 0 0℃下 ,活性减弱 ;( 3 )在反应容器中用固体酸催化剂进行的烃类异构化反应 ,先在 3 0 0~5 0 0℃氧化气氛下处理 ,再用惰性气体置换 ,最后在… 相似文献
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SO_4~(2-)(S_2O_8~(2-))/Fe_2O_3-SiO_2固体超强酸对乙酸/丁醇酯化反应的催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了SO2 -4/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸对乙酸 /丁醇酯化反应的催化作用 ,得到合适的工艺条件 :复合氧化物中n(Fe)∶n(Si) =1∶2 ,浸渍的H2 SO4浓度 1mol/L ,5 5 0℃预焙烧活化 3h ,催化剂用量 0 .8g ,酯化反应时间 4h ,乙酸的转化率达 96 .3%。在此条件下制得S2 O2 -8/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸催化剂 ,并考察了其催化活性 ,实验结果显示该固体超强酸具有更高的催化活性 ,乙酸转化率高达 98.6 %。 相似文献
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在釜式反应器中,考察了采用机械混合催化剂Ru-Zn/SiO2+HZSM-5催化由苯一步合成环己醇的过程.结果发现,HZSM-5的加入并没有得到目的产物环己醇,但是苯的转化率显著增加,且大部分产物为环己烷.分析认为是溢流氢作用的结果.由于HZSM-5表面酸中心和Ru加氢中心的共同存在,使得苯加氢反应存在2条路径,因此反应速率增加,苯的转化率增加;由于HZSM-5表面酸中心有利于中间物环己烯的吸附,从而易发生深度加氢,得到产物大部分为环己烷.当HZSM-5加入量较少(或n(SiO2)/n(Al2O3)较大)时,由于酸中心数量较少,其促进苯加氢反应的能力有限,且稀释了Ru-Zn/SiO2催化剂,造成反应速率减慢,苯的转化率降低. 相似文献
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以磷改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P)、磷和铁改性ZSM-5分子筛(ZSM-5-P-Fe)、未改性NaZSM-5分子筛和无定形SiO2为载体,通过浸渍法制备了Ni/ZSM-5-P,Ni/ZSM-5-P-Fe,Ni/NaZSM-5,Ni/SiO2催化剂,采用N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3-TPD、H2-TPR以及吡啶吸附-脱附红外光谱等手段对催化剂进行表征,并在催化加氢脱硫反应条件下,考察了1-庚烯在上述催化剂作用下的芳构化和异构化反应性能。结果表明:Ni/ZSM-5-P-Fe和Ni/ZSM-5-P比Ni/NaZSM-5具有更高的催化反应活性,其异构化产品、芳烃及气体收率明显增加;Ni/ZSM-5-P-Fe具有较多的中强酸活性中心和B酸中心,在该催化剂作用下1-庚烯具有较高的异构化和芳构化反应性能,说明B酸中心能较好地促进1-庚烯异构化和芳构化反应的进行,在一定强度的酸中心和金属中心协同作用下1-庚烯芳构化及异构化反应效率最高。 相似文献
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引入SiO2对固体超强酸S2O82-/SnO2结构及催化性能的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
在S2O82-/SnO2中引入SiO2制备了固体超强酸催化剂S2O82-/SnO2-SiO2,利用FT-IR,TG,BET,XRD,UV等分析手段研究了SiO2的引入对S2O82-/SnO2超强酸表面结构及酸量的影响,并通过季戊四醇与苯甲醛的双缩醛反应考察了其催化活性。FT-IR和UV结果表明,引入适量的SiO2可以有效促进催化剂表面锡与过硫酸根的结合,提高催化剂表面的酸量;BET结果表明,引入SiO2可以显著提高样品的比表面积。催化剂S2O82-/SnO2-SiO2的较佳制备条件为:SnO2与SiO2质量比为1,过硫酸铵浸渍液浓度为1.0 mol/L,焙烧温度500 ℃。将催化剂应用于季戊四醇与苯甲醛的双缩醛反应中,双缩醛产率可达89.7% 相似文献
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利用等体积浸渍法制备了用于合成苯氨基甲酸甲酯的负载型ZnO-TiO2催化剂,考察了载体对负载型ZnO-TiO2催化剂催化性能的影响。实验结果表明:以SiO2为载体时,ZnO-TiO2/SiO2催化剂上MPC的选择性明显高于以HZSM-5和γ-Al2O3为载体制备的催化剂,当n(苯胺)∶n(DMC)=1∶20,m(催化剂)∶m(DMC)=0.013,反应温度为443K,反应时间为7h时,其对苯胺的转化率为49.9%,MPC的选择性为52.3%;和ZnO-TiO2催化剂相比,ZnO-TiO2/SiO2催化剂对于MPC的选择性也有所提高。采用NH3-TPD、Py-IR、XPS对负载型ZnO-TiO2进行了表征,结果表明负载型ZnO-TiO2催化剂其表面酸强度弱的L酸中心有利于MPC合成。 相似文献
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采用离子交换法改性n(SiO2)/n(Al2O3)分别为25,38,50的ZSM-5催化剂,制得Zn(NO3)2改性的Zn/HZSM-5分子筛催化剂,采用TG-DTA、NH3-TPD方法表征其酸性质;利用气-固反应比较不同硅铝比的Zn/ZSM-5分子筛的丙烷芳构化性能.结果表明,随着n(SiO2)/n(Al2O3)增大,催化剂的总酸量减小,丙烷的转化率也随之下降;B酸量先减小后增大,当n(SiO2)/n(Al2O3)=38时,催化剂的B酸量最大,芳烃选择性也最高. 相似文献
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T—49固体磷酸催化剂研制及其工业应用 总被引:5,自引:0,他引:5
研制的T-49固体磷酸催化剂骨架结构主要由Si3(PO4)4、SiP2O7、BPO4和无定型二氧化硅(SiO2)组成,其中BPO4具有稳定的骨架作用。测试表征结果表明,催化剂表面上的游离磷酸的数量和组成与催化剂酸强度分布有关。当制备的催化剂含有8%-15%H3PO4和2%-5%H4P2O7时,具有一定数量的中、高强度酸中心,其丙烯齐聚催化活性高。T-49催化剂在兰州炼油化工总厂工业应用中,取得了良好的效果。 相似文献
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采用浸渍法制备了Al2(SO4)3/SiO2催化剂,用热重-微商热重分析、X射线衍射、氨程序升温脱附和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱等表征手段,研究了催化剂表面活性组分的存在状态,以及添加碱性助剂NaOH对催化剂酸性质的影响。表征结果显示,添加NaOH后,不改变Al2(SO4)3在载体表面的高度分散状态;Al2(SO4)3/SiO2催化剂表面基本为B酸中心,添加NaOH后,部分中强酸中心转化为弱酸中心;在40℃的低温条件下,中强酸中心是催化异丁烯齐聚反应的活性中心。稳定性实验结果表明,添加适量的NaOH后,Al2(SO4)3/SiO2催化剂具有高且稳定的二异丁烯(DIB)选择性,二聚体中DIB的选择性在反应时间70h内始终高达95%。 相似文献
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催化酯化反应中固体酸催化剂研究进展 总被引:4,自引:0,他引:4
介绍了国内外对SO4^2-/Mx0y型固体超强酸、沸石催化剂、固体杂多酸和强酸性阳离子交换树脂等固体酸催化剂催化酯化反应的最新研究进展,比较了4类固体酸催化剂的优缺点。重点讨论了SO4^2-/MxOy型固体超强酸的载体和表面促进剂的选择,指出SO4^2-/MxOy型固体酸是催化酯化反应较理想的催化剂。 相似文献