N-Ti-MCM-22分子筛的合成及光催化性能研究

以叠氮化钠为氮源、硅溶胶为硅源、钛酸四丁酯为钛源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,按SiO2∶0.03TiO2∶(0-0.01)N∶0.03HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔比,采用静态水热晶化法合成了具有MWW层状结构的N-Ti-MCM-22分子筛。研究了所合成的分子筛的光催化性能,考察了催化剂的含氮量、催化剂的投加量、pH值、亚甲基蓝的初始浓度、光催化时间等因素对光催化降解亚甲蓝的影响。结果表明:N-Ti-MCM-22分子筛对亚甲基蓝的光催化降解效果较好,催化剂的投加量为1g/L、亚甲基蓝初始浓度在4mg/L、pH为中性在紫外光下的降解效果较好,脱色率及降解率分别达到了95.9%和97.8%,并采用XRD、TEM和EDS等对分子筛样品进行了表征。     

Mn掺杂BiOCl光催化降解苯酚的研究

以Bi2O3和Mn Cl2·4H2O为原料,利用水解法合成了Mn/Bi OCl催化剂。用XRD、HRTEM等对其进行了表征。以苯酚作为光催化反应模型化合物,考察了Mn/Bi OCl催化剂的紫外光催化活性。并评价了清除剂对催化剂紫外光催化活性的影响。结果表明:Mn的含量对Mn/Bi OCl催化剂的光催化活性有很大影响。当n(Mn)∶n(Bi)为1∶100时,所合成的Mn/Bi OCl催化剂光催化活性最高,苯酚的光催化降解率达到70.3%。     

由谷壳制备的二氧化硅合成MCM-49分子筛及性能研究

利用谷壳制备的二氧化硅为硅源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,按SiO2∶0.5HMI∶0.033Al2O3∶0.36NaOH∶40H2O的摩尔比,采用静态水热合成法合成了具有MWW层状结构的MCM-49分子筛,并采用XRD、TEM等手段对合成分子筛进行了表征。研究了所合成的分子筛对阳离子红X-5GN的吸附性能,考察了分子筛的投加量、反应环境的pH值、吸附时间等因素对吸附阳离子红X-5GN模拟染料废水的影响。在MCM-49分子筛的投加量为1.4g/L,pH为10,振荡时间为60min的实验条件下,脱色率以及降解率分别达到了69%和70.1%,取得了良好的效果。     

Al_2O_3负载TiO_2光催化氧化剂的制备与性能试验

以钛酸四丁酯为钛源、Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列TiO2/Al2O3复合氧化物光催化剂。以光催化降解甲醛为探针反应,考察了催化剂的光催化活性。并采用XRD、SEM技术对催化剂进行了表征。考察了催化剂的焙烧温度、钛含量、反应温度等因素对甲醛光催化降解率的影响。结果表明:400℃是制备TiO2/Al2O3光催化剂的最佳焙烧温度;在TiO2负载质量为5.0%的复合氧化物光催化剂催化效果最好,甲醛的降解率达到58.4%。随着反应温度的升高,复合氧化物光催化剂的催化性能下降,由25℃时的58.4%的甲醛降解率下降到50℃时的4.8%。     

TS-1分子筛光催化氧化降解氧化乐果

以TS-1分子筛为光催化剂,H2O2为氧化剂,紫外灯为光源,对农药氧化乐果进行光催化氧化降解研究。详细考察了催化剂添加质量浓度,H2O2添加体积分数和光照时间对氧化乐果降解率的影响。实验结果表明,TS-1分子筛催化剂对氧化乐果具有很好的催化降解活性。氧化乐果可以降解为CO2,NH3,SO42-,PO43-等。最佳反应条件:催化剂质量浓度5 g/L,H2O2体积分数30 mL/L,光照时间90 min,氧化乐果降解率高达96%。此反应为一级动力学反应。三次再生后,TS-1分子筛对氧化乐果的光催化活性没有明显降低。     

Ce-MCM-48介孔材料的合成与吸附性能研究

采用Ce2O3∶SiO2∶CTAB∶H2O∶NaOH=0.015∶1∶0.45∶60∶0.48的摩尔配比,用水热法合成了Ce-MCM-48介孔分子筛。试验结果表明,经550℃焙烧过的Ce-MCM-48分子筛吸附性能良好,投加量为1.2g/L,亚甲基蓝初始浓度5.0mg/L,吸附时间为3小时,溶液的pH值为7时,亚甲基蓝溶液的脱色率和降解率分别高达98.90%和86.89%。并采用XRD,TEM、EDS等方法对Ce-MCM-48样品进行了表征。     

谷壳制备的白炭黑研制Ce-MEL分子筛及其吸附性能的研究

以谷壳制备的白炭黑为硅源、四丁基溴化铵(TBAOH)为模板剂,按0.05Na2O∶SiO2∶0.35TBAOH∶40H2O∶(0.001-0.1)Ce(NO)3.6H20的摩尔比,170℃下水热晶化48h合成了Ce-MEL分子筛,并采用XRD、SEM等手段对合成分子筛进行表征。吸附性能结果表明,Ce-MEL分子筛的投加量为2.5g/L、pH为7、振荡时间为2h时吸附效果较好,脱色率达到88.5%。     

LaCoO3钙钛矿型催化剂的制备及其光催化降解盐酸四环素的研究

以硝酸钴、硝酸镧及柠檬酸为原料，采用水热合成法制备4种不同物质的量的比的钙钛矿型催化剂LaCoO₃。利用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、H₂-TPR等表征手段对合成的钙钛矿型催化剂LaCoO₃进行物化性质表征，并以盐酸四环素(TCHC)为目标降解物，在可见光照射下进行光催化降解反应，并分析光催化降解机理。结果表明，4种催化剂对TCHC的降解率均达到80%以上，在20℃下可见光照射1 h后，n[La(NO₃)₃]∶n[Co(NO₃)₂]∶n(柠檬酸)=1∶1∶6的LaCoO₃催化剂对TCHC的降解效果最好，降解率达到89.29%。     

Ti-USY光催化氧化脱除汽油中含硫化合物的研究

以钛酸四正丁酯为钛源,浸渍法制备了Ti-USY分子筛光催化剂,对光催化氧化汽油脱硫工艺条件(催化剂的加入量、氧化剂H2O2的用量、反应温度、萃取剂)、催化剂再生性和二次重复使用的稳定性进行考察。结果表明,Ti O2高度分散在USY分子筛表面上,催化剂样品均为典型的Ⅳ型吸附等温线,孔分布较窄。在催化剂的加入量为2 g/L,反应温度为40℃,水作为萃取剂,水油体积比为1∶1,1.5 h光照反应条件下,FCC汽油的脱硫率可达到62.4%。Ti-USY催化剂经7次高温再生后,脱硫率下降较小,仍在58%以上。2次重复使用脱硫率为42.66%。证明Ti-USY分子筛光催化剂良好的催化性能、再生性及稳定性。动力学分析表明,Ti-USY分子筛对汽油硫化物的光催化氧化动力学遵循标准一级反应,表观活化能为9.046 k J/mol。     

多级孔MnAPSO-34分子筛的制备、表征及其光催化性能

通过晶种辅助合成法,以二乙胺为结构导向剂,正硅酸乙酯为硅源,拟薄水铝石为铝源,浓磷酸为磷源,乙酸锰为锰源,制备了具有多级孔道结构的MnAPSO-34分子筛(MHS)。分别利用粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、动态光散射以及紫外-可见漫散射吸收光谱等对样品的结构和性能进行表征,考察结构导向剂种类、水热时间、锰含量对MHS结构和形貌的影响。以亚甲基蓝染料作为探针,对MHS催化剂的可见光催化降解效果进行评价,考察催化剂锰含量、光催化时间及循环利用次数对其可见光催化降解性能的影响。结果表明,当n(Al_2O_3)∶n(P_2O_5)∶n(SiO_2)∶n(二乙胺)∶n(H_2O)∶n(Mn)=1∶1.2∶0.6∶4∶40∶0.15,晶种质量分数为8%时,制备得到了平均粒径为3.64μm且具有多级孔道结构的MnAPSO-34分子筛光催化剂。在300 W卤素灯光照下反应300 min后,0.05 g催化剂对50 mL浓度为0.01 g·L~(-1)亚甲基蓝染料的降解率可达80.04%,催化剂经4次循环使用后其可见光催化活性几乎不变。