非自由基介导的氧化铜活化单过硫酸盐降解四环素

采用纳米CuO活化过一硫酸盐(PMS)体系降解水溶液中的四环素(TTC)。实验表明,CuO/PMS体系对TTC的降解效果明显优于单独的PMS体系;CuO/PMS体系能够有效缓解水体中共存离子对TTC降解的抑制作用;中性pH条件下可取得最佳的降解效果。CuO与PMS是通过静电作用(外球相互作用)结合,然后进行电子传递,从而快速去除TTC。     

还原氧化石墨烯膜负载Co3O4活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

以RGO(还原氧化石墨烯膜)为载体,采用水热法制备RGO/Co₃O₄高效复合催化剂。通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电子显微镜)和XPS(X射线光电子能谱仪)等手段对复合催化剂的结构、形貌和化学组成等进行表征,并以RhB(罗丹明B)为降解物评价复合催化剂活化PMS(过硫酸氢钾)的反应活性。另外,考察了PMS质量浓度、RhB初始质量浓度、pH值及温度对催化剂活化PMS降解RhB的影响。结果表明：在PMS质量浓度为100 mg/L、RhB初始质量浓度为10 mg/L、pH值为7、温度为25℃时反应18 min对RhB降解率为98%。自由基捕获实验结合ESR(电子顺磁共振)结果表明体系中同时存在SO₄^-·和HO·2种活性自由基。循环实验结果显示催化剂经过5次循环使用后对RhB的降解率仍保持90%以上,显示优异的循环稳定性。     

Bi2WO6光催化联合过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ

利用简便的水热法制备Bi₂WO₆光催化材料，研究光照条件下Bi₂WO₆活化PMS降解橙黄Ⅱ溶液的效果，考察了Bi₂WO₆投加量、PMS质量浓度、初始pH、共存阴离子及腐殖酸(HA)对降解效果的影响。采用XRD、SEM和FT-IR对材料的晶体结构、表面形貌及反应前后结构进行表征分析，结果显示该材料在反应后表现出良好的稳定性。当Bi₂WO₆投加量为0.6 g/L、PMS质量浓度为0.8 g/L、橙黄Ⅱ质量浓度为10 mg/L、pH为7.5时，反应60 min内橙黄Ⅱ的降解率超过97%。实验体系在弱碱性条件下的降解效果最佳。共存离子实验结果表明，溶液中的Cl^-能促进橙黄Ⅱ降解，NO₃^-对降解的影响不明显，SO₄^2-、HCO₃^-、H₂PO_...     

基于AMD回收的生物炭修饰LDHs降解土霉素研究

采用共沉淀法模拟酸性矿山废水(Acid Mine Drainage, AMD)的中和处理过程，利用生物炭优化调控中和过程，负载修饰获得层状双氢氧化物-生物炭复合材料(Recovered Layered Double Hydroxides, RLDH@BC),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中土霉素(OTC)。各项表征结果证明，该方法可成功从AMD中回收RLDH@BC。降解实验表明，RLDH@BC可在广泛的pH范围(3～11)高效活化PMS降解OTC,最高去除效率达到88%;共存离子实验表明，NO^-₃和HCO^-₃共存条件下OTC的去除率从86.2%分别降至82.3%、82.2%,影响较小；而Cl^-和H₂PO■共存时，OTC的去除率分别降至76.1%、68.7%,产生一定影响。猝灭实验表明，在RLDH@BC/PMS体系中，自由基和非自由基共同作用，其中自由基占主导作用。经过5个循环后，70%的OTC在20 min内被去除，说明材料具有良好的循环利用性。该研究...     

铜铝层状双金属氧化物活化过一硫酸盐降解罗丹明B

本研究采用沉淀-煅烧法制备了Cu:Al不同摩尔比的层状双金属氧化物(CuAl-LDO)，用于活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB)。研究了催化剂剂量、PMS剂量、pH、RhB质量浓度、温度和无机阴离子对RhB降解的影响。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术手段进一步表征了样品的性能。结果表明，在投加30 mg/L的CuAl 2:1-LDO和PMS、反应温度为25℃、pH=5.61、RhB质量浓度为100 mg/L的条件下，30 min内的RhB降解率为97.1%。同时，CuAl 2:1-LDO/PMS反应体系在pH值3.00-11.00的较宽范围内,对RhB的降解率具有90%以上，并在第四次循环实验中降解率仍达到71%。其次，电子自旋共振(EPR)、猝灭实验和Uv-vis光谱结果表明,在CuAl 2:1-LDO/PMS体系中产生了较多的硫酸根自由基(SO4-·)和羟基自由基(·OH)，其中·OH在RhB的降解过程中起主导作用，攻击芳香烃环使染料脱色。     

类普鲁士蓝的制备及其活化PMS降解双酚S

通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA)，用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征，结果表明Co FePBA由紧密结合的Co₃[Fe(CN)₆]₂构成，为纳米级，表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素，具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下，Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS，对酸性和共存离子(SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)敏感，碱性环境能促进PMS快速活化，重复实验显示该体系具有良好稳定性，使用4次后仅下降26.70%，活化性能优于其他材料。机理分析表明，CoFe-PBA与PMS相互作用，作用过程中改变了金属位点价态，发生电子转移，产生各种活性物质降解BPS，其主要作用活性物种为¹O...     

磁性CoFe_2O_4催化PMS降解水体中磺胺甲基嘧啶的研究

针对普通工艺难以降解水中磺胺类抗生素现象,采用CoFe_2O_4/PMS工艺降解水中磺胺甲基嘧啶。磁性纳米铁酸钴(CoFe_2O_4)通过催化分解单过氧硫酸氢钾(PMS)产生具有强氧化性的硫酸自由基(·SO_4^-)降解水中磺胺甲基嘧啶,探讨了溶液中CoFe_2O_4浓度、PMS浓度、温度、反应物初始浓度、pH、无机阴离子和腐植酸浓度等影响因素。结果表明,降解过程符合拟一级动力学模型。一定范围内,CoFe_2O_4、PMS浓度越高,降解速率越快;温度对降解效果影响较大;反应物初始浓度与降解速率呈负相关;pH=9时降解速率最快;一定浓度的HCO_3-)降解水中磺胺甲基嘧啶,探讨了溶液中CoFe_2O_4浓度、PMS浓度、温度、反应物初始浓度、pH、无机阴离子和腐植酸浓度等影响因素。结果表明,降解过程符合拟一级动力学模型。一定范围内,CoFe_2O_4、PMS浓度越高,降解速率越快;温度对降解效果影响较大;反应物初始浓度与降解速率呈负相关;pH=9时降解速率最快;一定浓度的HCO_3^-促进磺胺甲基嘧啶的降解,Cl-则抑制其降解;腐植酸浓度越高,降解速率越慢。     

钴强化铁磁体活化过一硫酸盐的实验研究

采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了铁钴双金属复合催化剂,用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(OGⅡ)。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、振动样品磁强计和X射线光电子能谱仪等仪器对复合材料进行了表征。考察了钴复合量、不同去除体系、催化剂投加量、PMS投加量、污染物浓度、pH和共存阴离子等因素对OGⅡ降解效果的影响,并探究了铁钴复合催化剂重复利用的效果。实验结果表明,铁钴复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ,在n(Co₃O₄)∶n(Fe₂O₃)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 mmol/L、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH为6.2的条件下,反应60 min后,OGⅡ的降解率达到了95.81%,其降解过程符合准一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0491 min^-1。复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}、·OH和¹O₂是反应体系产生的活性氧物种,¹O₂在OGⅡ的降解中起主要作用。     

钴强化铁磁体活化过一硫酸盐的实验研究

采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了铁钴双金属复合催化剂,用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(OGⅡ)。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、振动样品磁强计和X射线光电子能谱仪等仪器对复合材料进行了表征。考察了钴复合量、不同去除体系、催化剂投加量、PMS投加量、污染物浓度、pH和共存阴离子等因素对OGⅡ降解效果的影响,并探究了铁钴复合催化剂重复利用的效果。实验结果表明,铁钴复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ,在n(Co₃O₄)∶n(Fe₂O₃)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 mmol/L、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH为6.2的条件下,反应60 min后,OGⅡ的降解率达到了95.81%,其降解过程符合准一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0491 min^-1。复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}、·OH和¹O₂是反应体系产生的活性氧物种,¹O₂在OGⅡ的降解中起主要作用。     

新型Cl~-活化过一硫酸盐法降解磺胺甲恶唑研究

研究了Cl~-对过一硫酸氢盐(KHSO_5·0.5KHSO_4·0.5K_2SO_4,PMS)的活化效能,并在PMS-Cl~-体系中降解磺胺甲恶唑(SMX)。结果表明,PMS的浓度为2.5 mmol/L,SMX的初始浓度为50 nmol/L,Cl~-的浓度为100 mmol/L和pH=7的条件下,60 min内SMX降解率可达到100%。SMX降解速率随着PMS含量、初始pH增加而加快。腐殖酸对PMS/Cl~-体系氧化降解SMX没有明显影响;低浓度Cl~-(50 mmol/L)对降解SMX有抑制作用,而高浓度Cl~-( 50mmol/L)对降解SMX有促进作用。PMS-Cl~-体系Cl~-与PMS反应生成非自由基型活性物种HOCl,对SMX降解过程有一定的矿化作用,并可以有效降低SMX的抗菌活性(大肠杆菌为受试菌种)。     

Fe~(2+)/NH_2OH联合活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑

Fe~(2+)活化过一硫酸盐(PMS)作为一种类芬顿氧化体系,可产生具有强氧化能力的活性物种降解水中绝大多数的难降解有机污染物,然而Fe~(3+)向Fe~(2+)的缓慢转化速率极大地限制了该技术的广泛应用。今研究采用羟胺(NH_2OH)强化Fe~(2+)/PMS体系降解水中典型抗生素,考查了耦合体系对磺胺甲恶唑(SMX)的降解效能。研究结果表明,一定程度上,增加PMS、Fe~(2+)与NH_2OH的投量能够有效促进SMX的氧化去除。此外,提高反应温度可以促进PMS活化释放自由基过程,进而强化体系对SMX的降解。然而随着SMX浓度与pH的提高,体系对目标物的降解受到了明显的抑制。进一步对体系自由基进行分析表明,硫酸根自由基(SO_4~(·-))是降解SMX主要的活性物种。     

石墨烯复合材料耦合PMS去除金橙G研究

对Hummer法制备出的氧化石墨烯(GO)进行改性,得到掺氮石墨烯(N-rGO),将其作为活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙G(OG),对GO和N-rGO进行了表征。结果表明,发现改性后的石墨烯表面含氧官能团明显减少。N-rGO投加量为0.5g/L、n(PMS):n(OG)为1:20时,降解50min可使OG的脱色率达到96%,而不投加N-rGO相同时间内仅降解2%。初始pH对N-rGO/PMS体系降解OG有较大的影响,pH为7时效果为佳。紫外可见光谱中,OG于479nm和330nm处吸收峰减少,表明染料分子中的偶氮键和萘环结构断裂。N-rGO/PMS体系中染料得到一定程度的矿化。     

可见光激发Bi2MoO6活化PMS降解盐酸四环素

为了利用半导体光催化和硫酸根自由基高级氧化技术协同作用处理抗生素废水,采用溶剂热法制备三维结构的钼酸铋(Bi₂MoO₆)微球,并在可见光照射下激发Bi₂MoO₆进而活化过一硫酸氢盐(PMS)处理含盐酸四环素(TC)废水。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对样品形貌特征、晶格结构、光学性能进行表征。结果表明,Bi₂MoO₆纳米片组成的三维微球具有良好的吸附和可见光催化降解TC能力,活化PMS协同作用可以进一步提高系统降解TC的效率。通过静态实验,考察催化剂使用量、PMS初始浓度、环境共存阴离子(Cl^-、CO^2-₃、NO^-₃)和腐殖酸(HA)对可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS降解TC性能的影响。自由基捕获实验表明,·OH、SO^-₄·、O^-₂·和h⁺等活性基团在可见光激发Bi₂MoO₆活化PMS催化降解TC过程中都做出了贡献。     

CuFe2O4/硅藻土复合材料活化过一硫酸盐降解酸性橙7

通过柠檬酸辅助溶胶凝胶法制备了一种磁性复合材料CuFe2O4/硅藻土（CFD）。通过SEM、XRD、FTIR、XPS表征分析了材料的微观形貌结构和元素价态，并探讨了不同氧化体系、CFD质量浓度、PMS质量浓度、溶液初始pH、反应温度、阴离子种类等对CFD体系降解酸性橙7（AO7）的影响。结果表明，CFD上的球状颗粒CuFe2O4能够分散地负载在硅藻土上，减少了纯CuFe2O4的团聚，且CFD复合材料上的表面羟基及Fe3+/Fe2+、Cu2+/Cu+之间的价态循环参与了PMS的活化。在CFD质量浓度为0.5 g/L、PMS质量浓度为0.3 g/L，AO7质量浓度为50 mg/L，反应温度为30 ℃的最佳条件下，60 min时的AO7降解率为96.88%，CFD+PMS体系降解AO7过程符合准一级动力学模型，且相比于纯CuFe2O4+PMS体系，对AO7的降解速率常数提升了1.98倍。单因素影响试验结果表明，CFD+PMS体系的pH适用范围广（5~11），具有较低的活化能（Ea=31.77 kJ/mol）。猝灭试验表明，降解过程的主要活性物质为1O2和?O2-，同时也有SO4-?、?OH产生。     

铁酸锰-石墨烯气凝胶活化PMS降解酸性红B

用水热法和冷冻干燥法制备了MnFe_2O_4-rGO气凝胶催化剂,活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO_4~(·-))氧化降解酸性红B。用SEM、XRD、FTIR、拉曼光谱仪、N2吸脱附等温仪对该催化剂进行表征,考察催化剂投加量、PMS浓度、初始pH对酸性红B降解效果的影响。结果表明,当催化剂投加量为0.15 g/L、PMS浓度为0.6 mmol/L、pH为7时,反应30 min后酸性红B的降解率为91.5%;且pH适用范围广,pH在3～9时降解率均在82%以上。投加自由基捕获剂叔丁醇和甲醇,结果表明在MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系中起氧化降解作用的主要活性物质是SO_4~(·-)。紫外可见光谱表明酸性红B分子中的萘环结构和偶氮键被氧化;TOC表征结果表明MnFe_2O_4-rGO气凝胶/PMS体系对酸性红B的矿化率为30.8%。     

超声辅助MnO_2活化过一硫酸盐降解罗丹明B

选取罗丹明B(Rh B)为降解底物,采用超声辅助MnO_2活化过一硫酸盐(PMS)的方法降解水中的Rh B。以Rh B染料废水的色度去除率为指标,探究PMS投加量、MnO_2投加量、超声功率、Rh B初始pH和浓度,温度对Rh B降解效果的影响及其该法的使用范围。结果表明,最优的Rh B降解条件为PMS 0.5 g/L,MnO_20.8 g/L,超声功率80 W。此外,该方法可在温度为45~60℃和pH为中性范围内使用。催化剂重复3次,Rh B的色度去除率基本不变。该研究结果可为杂环碱性染料工业废水的处理提供技术指导。     

磁性CoFe_2O_4催化PMS降解水体中磺胺甲基嘧啶的研究

针对普通工艺难以降解水中磺胺类抗生素现象,采用CoFe_2O_4/PMS工艺降解水中磺胺甲基嘧啶。磁性纳米铁酸钴(CoFe_2O_4)通过催化分解单过氧硫酸氢钾(PMS)产生具有强氧化性的硫酸自由基(·SO_4~-)降解水中磺胺甲基嘧啶,探讨了溶液中CoFe_2O_4浓度、PMS浓度、温度、反应物初始浓度、pH、无机阴离子和腐植酸浓度等影响因素。结果表明,降解过程符合拟一级动力学模型。一定范围内,CoFe_2O_4、PMS浓度越高,降解速率越快;温度对降解效果影响较大;反应物初始浓度与降解速率呈负相关;pH=9时降解速率最快;一定浓度的HCO_3~-促进磺胺甲基嘧啶的降解,Cl-则抑制其降解;腐植酸浓度越高,降解速率越慢。     

超声辅助MnO_2活化过一硫酸盐降解罗丹明B

选取罗丹明B(Rh B)为降解底物,采用超声辅助MnO_2活化过一硫酸盐(PMS)的方法降解水中的Rh B。以Rh B染料废水的色度去除率为指标,探究PMS投加量、MnO_2投加量、超声功率、Rh B初始pH和浓度,温度对Rh B降解效果的影响及其该法的使用范围。结果表明,最优的Rh B降解条件为PMS 0.5 g/L,MnO_20.8 g/L,超声功率80 W。此外,该方法可在温度为45⁶0℃和pH为中性范围内使用。催化剂重复3次,Rh B的色度去除率基本不变。该研究结果可为杂环碱性染料工业废水的处理提供技术指导。     

高效磁性复合催化剂活化过一硫酸盐降解四环素

采用共沉淀-焙烧法成功制备了新型催化剂CuFe₂O₄/B-400，有效改善了CuFe₂O₄的聚集性，对其进行了X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能量-色散光谱(EDS)表征，并将其应用到了降解四环素废水的研究，考察了催化剂投加量、PMS投加量和pH对四环素降解率的影响。结果表明，当催化剂投加量为0.20 g/L,PMS投加量为0.40 g/L,pH=6时，四环素的降解率可达96.2%。淬灭实验与EPR分析表明，在该反应体系中，起主要作用的活性物质是·OH和SO₄^-·，同时存在¹O₂，说明CuFe₂O₄/B-400具有高效的催化作用。     

Bi2MoO6耦合过硫酸盐降解亚甲基蓝

采用简单的水热法成功合成了钼酸铋(Bi_2MoO_6)光催化剂,通过XRD、FESEM对光催化剂的晶体结构和形貌进行分析。在光照射条件下,研究了Bi_2MoO_6耦合过硫酸盐(PS)降解水中亚甲基蓝(MB)的效果,分别考察过硫酸盐浓度、催化剂投加量、初始pH、共存阴离子和腐殖酸对MB降解效果的影响。结果表明,PS浓度为2 mmol/L、Bi2MoO6投加量为0.6 g/L、pH为11时,光照60 min后MB降解率可达99%。中性和碱性pH条件下MB均可有效降解,碱性初始pH更有利于反应体系降解MB。Cl~-对MB的降解有促进作用,而NO_3~-、CO_3~(2-)、腐殖酸均对MB的降解有抑制作用。自由基猝灭实验结果表明,光/Bi_2MoO_6/PS体系中的主要活性物种为h~+、SO_4~(·-)、·OH。研究结果可为探索新型非均相催化剂协同PS降解染料废水提供一定应用参考。