乏燃料干法后处理技术研究进展

本文介绍了近年来各国的干法后处理研究计划,对干法后处理技术路线、流程特点和发展现状进行了综述.     

熔盐电解法乏燃料干法后处理技术研究进展

熔盐电解法是目前最有前途的干法后处理技术,适合于处理氧化物和金属等不同类型乏燃料。熔盐电解法主要包括四个核心流程,即首端处理、电解还原、电解精炼和提取以及废物处理。本文以国际上最新的研究进展为蓝本,综述熔盐电解法乏燃料后处理技术的基本流程以及待解决的关键问题。     

乏燃料干法后处理研究中的分析方法

综述了几种典型的乏燃料干法后处理方法,并对其中使用的分析方法进行了总结。详细论述了干法后处理研究中的在线分析方法,包括电化学分析方法、紫外可见吸收光谱法、X射线衍射法、拉曼原位分析、EXAFS原位分析、NMR原位分析等。在线分析方法有助于对工艺料液中物质的形态及结构进行实时监测。此外,离线分析方法可作为在线方法的有效补充,根据研究对象的形态(气态、液态、固态)对一些典型的离线分析方法进行了论述。     

干法后处理流程中电解精炼设备研发进展北大核心CSCD

高燃耗快堆乏燃料具有高钚含量、强放射性、高释热率等特点。基于溶剂萃取原理的水法后处理工艺存在溶剂易辐解等问题,宜对高燃耗快堆乏燃料采用干法后处理工艺进行处理。熔盐电解干法工艺采用耐辐照的无机盐为介质,通过电化学方法分离回收锕系元素,是最具应用前景的干法后处理技术。在熔盐电解干法工艺流程中,承担锕系元素分离任务的电解精炼单元是核心环节。本文调研了乏燃料干法后处理过程中电解精炼设备的研发进展,分析了电解精炼设备关键技术和发展趋势,为我国快堆乏燃料电解精炼设备的研发提供了参考。     

我国乏燃料干法后处理技术研究现状与发展

乏燃料干法分离是一种适应性更强、处理对象更广的后处理技术路线,是乏燃料分离领域的研究热点之一。美俄等基于熔盐电化学分离技术,分别建立了经工程规模热验证的干法后处理流程。我国早期开展了氟化挥发法研究,近年来针对氧化物乏燃料和熔盐堆燃料循环分别开展了较广泛的基础理论和工艺研究。本文总结了我国在氯化物和氟化物熔盐体系中稀土、铀、钚电解分离与铀氟化挥发等研究进展,并结合我国先进核燃料循环体系建设,提出了下一步发展建议。     

干法后处理熔盐电解精炼过程数学模型研究

熔盐电解精炼是乏燃料干法后处理的核心工艺单元,通过数学模型探索高温熔盐电解精炼过程的化学与电化学变化,可为电解精炼工艺优化和设备设计提供参考依据。本文基于电化学热力学及物质传递公式建立了乏燃料熔盐电解精炼过程的数学模型,以铀钚锆三元合金燃料为研究对象,计算了燃料中关键元素的电极电势、分电流及物料分布随时间的变化。采用向后差分法对物料分布变化方程进行离散,通过文献实验数据对建立的数学模型进行了准确性验证。结果表明,模拟计算所得阴极沉积铀产品与实验数据的相对误差为2.80%,所建数学模型具有较好的拟合性。同时采用所建模型模拟计算了电流强度对乏燃料电解精炼过程的影响,结果表明电解速率与电流强度呈正比,不改变钚铀锆的溶解和沉积顺序。     

干法后处理中含氯放射性废熔盐固化方法研究进展

熔盐电解法处理乏燃料产生的废熔盐属于高放废物，该类废熔盐具有水溶性较高、元素复杂、放射性高、腐蚀性强及高挥发性等特点，需要将其封装在结构稳定、耐辐照的固化基材中，形成稳定的耐浸出固体废物，使其与人类生存环境隔绝。由于常规硅酸盐玻璃与氯化物相容性较低，无法直接用于固化废熔盐，因此，需要进行大量研究来寻找合适的固化材料。含氯废盐的处理有两种途径：一是选择合适的基体进行包容处理，常见基体有方钠石、磷灰石或磷酸盐玻璃；二是先把氯化物转化为其他形式化合物，如磷酸盐、氧化物等化合物，再进行固化处理。鉴于我国在该方面的研究起步较晚，本文综述了国内外已经开发的氯化物熔盐废物处理处置方法，介绍了每种方法的原理、路线和性能特点等。     

德国正在规划干法贮存研究堆乏燃料

[美国《核燃料》1994年6月6日报道] 上周,德国联邦研究和技术部(BMFT)的官员说,德国对从英国和法国购买供计划的FRM—2高通量设施用的高浓铀(HEU)“不感兴趣”,因为这两个国家不     

铝合金化技术在乏燃料干法后处理中的应用研究进展

干法后处理在未来先进核燃料循环中将发挥关键作用。由美国开发的熔盐电精炼流程是目前最具应用前景的干法后处理流程之一,但是锕系元素(An)与镧系元素(Ln)的高效分离仍然是该流程目前亟待解决的关键科学与技术问题之一。研究表明,An与Ln形成铝合金时沉积电位差较大,采用固态铝电极电解有望实现An与Ln的有效分离,从而更好地服务于分离-嬗变策略。本文针对铝合金化技术在乏燃料干法后处理中的应用研究进展进行综合阐述,重点介绍铝合金化在熔盐电精炼中的应用研究,主要包括Ln和An的铝合金化行为、An和Ln的铝合金化分离等几个方面。     

我国后处理分析技术的发展现状与展望

后处理分析技术作为后处理技术的重要组成部分,其积累的经验和技术发展动态对指导提升我国后处理厂分析技术能力起着重要的作用。本文简要阐述后处理分析技术的主要特点和作用,重点简述我国现有后处理厂分析技术的发展现状及水平,同时结合分析技术发展动态,提出我国后处理分析技术待提升的技术改进以及后续主要研究重点和发展方向。     

乏燃料后处理厂主工艺中的主要化学安全问题

水法后处理工艺过程涉及很多化学反应,反应条件和反应产物不同,需要关注的化学安全问题也不同。描述了后处理主工艺不同阶段的化学反应,分析了各阶段应关注的主要化学安全问题,为商用后处理厂的设计和事故分析提供参考。     

后处理工艺料液中亚硝酸的荧光分析方法

建立了硝酸介质中测定亚硝酸的荧光分析方法。该方法以5-氨基荧光素作荧光增强剂,在酸性条件下,5-氨基荧光素与亚硝酸发生重氮化反应,其产物在碱性条件下具有很强的荧光,利用荧光光度计测定其荧光强度从而得到亚硝酸的含量。实验表明,样品测量的精密度为7%,回收率为89%～104%,样品的检测限为7×10-5mol/L,测量的不确定度为13%。该方法灵敏度高、操作简便、抗干扰强,以硝酸为介质,可直接用于后处理工艺中亚硝酸的测定。     

我国乏燃料后处理大厂建设的几点思考

本文在分析了国际乏燃料后处理设计思路、工艺流程、相关关键技术、建造过程和运营经验的基础上,结合我国乏燃料后处理技术现状以及相关配套,就我国乏燃料后处理大厂的建设提出初步的思考.     

乏燃料后处理溶解过程核临界安全初步分析

通过建立合理的空间分布模型,对后处理厂乏燃料溶解不同阶段的核临界安全问题进行分析,同时对重要的核临界安全参数给予影响评价。结果显示,在仅考虑易裂变核素形态转变的理想情况下,溶解初期为最危险状态;温度升高和硝酸浓度增大对系统的影响为负效应,影响均小于4%;可溶中子毒物的加入与燃耗信任制技术的应用能大幅提高系统的经济性,影响均可达到30%。     

乏燃料后处理设施核材料近实时衡算系统概念与设计

为指导后处理设施设计阶段统一部署核材料衡算、在设施运行阶段实施近实时衡算、及时反馈工艺的运行状态和趋势并探知异常情况,保障核设施核材料安全,本文在开展乏燃料后处理设施核材料衡算评价及关键技术研究的基础上,深入调研分析了核材料近实时衡算技术现状,梳理了Purex流程中核材料平衡区内过程监控的重要设备和先进仪器,以及一体化数据信息系统结构及其运行维护需求,提出我国开展乏燃料后处理近实时衡算技术研究的必要性和技术配置建议：结合传统的平衡区划分及关键测量点设置方式,以核材料重要量为目标,增补适宜的在线监控点和战略观察点,采用模型开发验证、分析方法优化评估、信息系统整合技术,在后处理设施全寿命周期内统筹管理控制Purex工艺中设备、管道、阀门、储槽中的核材料,达到近实时衡算目标。     

普雷克斯流程中Np的行为和控制

在后处理流程的众多化学分离中 ,Np的走向和控制是国际后处理界关注的重点研究课题。根据我国和其他国家的研究成果 ,综合分析了后处理中Np的走向和控制。Np在辐照燃料溶解液中的价态分布主要取决于溶解液中HNO3与HNO2 之比 ,通常情况下 ,溶解液中Np(Ⅴ )占主要份额 ;Np在共去污阶段的走向有两种可能 ,一是将Np控制为Np(Ⅴ ) ,使其进入高放废液 (1AW ) ,二是将Np控制为Np(Ⅵ ) ,则Np将与U ,Pu一起进入有机相 ,但两者至今为止都难以实现定量分离。Np在U/Pu分离阶段部分随U ,部分随Pu。在U纯化循环中 ,理想的方法是采用低酸加热氧化Np(Ⅳ )至Np(Ⅴ ) ,以实现与铀的有效分离。     

乏燃料后处理厂核材料衡算仿真

为优化乏燃料后处理设施的核材料衡算,寻找核材料衡算不平衡差（MUF）的主要因素,采用基于数值模拟的系统仿真方法,以核材料衡算视角构建乏燃料后处理设施核材料衡算仿真模型。改变模型工艺参数仿真不同规模的后处理设施中各环节核材料的流通量,然后以正态分布随机变量模拟各铀钚衡算测量点的随机误差,将这些带有随机特征的测量值叠加相应测量的系统误差作为核材料的仿真测量值。仿真计算结果表明,1AF中Pu、U含量测量的系统误差的方差分别占整体MUF方差的50%、40%以上,是主要误差来源。1AF的体积测量误差较小,占比MUF方差小于15%。废液中U和Pu含量很低,U和Pu含量测量的误差分别为10%和30%,对MUF方差影响不大,占比MUF方差分别小于3%和1%,废液的体积测量误差较小,占比MUF方差小于1%。U和Pu产品测量误差的方差占比MUF方差界于1AF和废液的测量之间,不是MUF误差的主要来源。     

The Application of an Advanced Ion Exchange Process to Reprocessing Spent Nuclear Fuels, (I)

In order to develop an advanced ion exchange process for the reprocessing of spent nuclear fuels, a novel anion exchanger, AR-01 with the resin embedded in porous silica beads and benzimidazoles as functional groups has been manufactured. Adsorption behavior of various fission product elements (FPs) and uranium in nitric acid medium were investigated experimentally using this anion exchanger. Separation performance of FPs from U(VI) in simulated spent fuel solutions was demonstrated by column chromatography utilizing dilute HNO₃ and thiourea as eluents.

Most FPs such as Cs(I), Sr(II), Mo(VI), Rh(III) and trivalent rare earths showed negligibly slight adsorption and could be separated from U(VI) satisfactorily. Cerium(IV) was strongly adsorbed, but was gradually reduced to non-adsorptive Ce(III) by the anion exchanger. Zirconium(IV) presented weak adsorption and its a part mixed with U(VI) in the column experiments. Ruthenium(III) exhibited quite strong adsorption in a broad HNO₃ concentration range as the form of anionic nitrosylnitrato-complexes, its most amount mixed with U(VI). Palladium(II) showed significantly strong adsorption probably due to complexes formation with the anion exchanger. The adsorbed Pd(II) was effectively eluted out by thiourea and separated from U(VI) and other FPs completely.