用气体符合测量装置测量~(133)Xe活度

正为解决裂变燃耗诊断、核燃料元件破损监测以及反应堆排出物监测等放射性气体测量中对~(133)Xeγ射线81keV低能点的效率刻度问题,建立了放射性惰性气体活度符合测量装置,并开展了气体活度测量以及~(133)Xe气体模拟源研究。测量装置采用β-γ符合方法,测量~(133)Xe气体活度。探测     

CTBT隋性气体氙样品中放射性氙同位素活度测量方法

全面禁止核试验条约(CTBT)将131mXe、133Xe、133mXe和135Xe四种氙同位素作为放射性核素核查的重要监测对象,惰性气体氙采集、纯化和放射性活度测量是其中的重点和难点.介绍了HPGeγ能谱法和β-γ符合法测量惰性气体氙同位素活度的方法,用这两种方法测量加入133Xe的惰性气体样品的结果相差8%,并提出了...     

133Xe和131mXe混合气体刻度氙符合系统探测效率

作为全面禁止核试验条约(CTBT)国际监测系统(IMS)16个放射性核素实验室之一,北京放射性核素实验室对惰性气体氙-符合系统测量方法进行了研究,用于氙同位素(131mXe、133mXe、133Xe和135Xe)放射性活度测量。准确标定系统的探测效率是放射性氙活度准确测量的重点和难点。本文在剖析氙-符合系统测量原理的基础上,研究建立了采用未知活度的133Xe和131mXe混合气体进行-符合系统效率刻度的方法,对北京放射性核素实验室-符合系统测量符合能谱中部分感兴趣区的探测效率进行了刻度。     

放射性氙叠层闪烁探测器的设计与初步实验

放射性氙的4种同位素131 Xem、133 Xe、133 Xem和135 Xe是地下核试验最重要的示踪气体,是目前CTBTO全球监测系统监测的主要核素。本文设计并研制了一种针对低水平放射性氙测量的叠层闪烁探测器,可实现放射性氙4种同位素的β-γ符合测量,简化了探测器结构。利用MCNP5工具包模拟了两种结构的探测器,获得了β闪烁层的最佳厚度,1.5mm厚塑料闪烁体BC404几乎完全屏蔽4种氙同位素的β信号,135 Xe的910keV特征β射线仅0.8%沉积在γ闪烁层CsI(Tl)中,而对133 Xe的81keV特征γ射线吸收低于6.5%;观察到明显的氙气样品自吸收效应,氙气气压由0.1 MPa增加到0.25 MPa时,氙气对133 Xe的346keVβ射线吸收增加45.6%。基于模拟结构设计,研制了用于放射性氙测量的叠层闪烁探测器,初步实验结果表明叠层闪烁探测器能有效抑制本底计数,抑制因子约96.4±1.0。     

CTBT放射性核素实验室127Xe国际比对样品的实验测量研究

相较于全面禁止核试验条约关注的~(131)Xe~m、~(133)Xe~m、~(133)Xe和~(135)Xe 4种放射性氙同位素,~(127)Xe具有半衰期较长、样品纯度高、大气环境中本底低等特点,全面禁止核试验条约组织筹委会临时技术秘书处(Provisional Technical Secretariat,PTS)计划利用~(127)Xe进行国际监测系统(International Monitoring System,IMS)放射性核素台站的质量控制。为检验IMS国际放射性核素实验室对~(127)Xe的测量能力和水平,PTS组织开展了~(127)Xe样品的国际比对。描述了北京放射性核素实验室参加比对的样品测量流程和分析方法,将~(127)Xe样品定量转入测量源盒后,利用高纯锗(HPGe)γ谱仪系统测量了该比对样品的活度,测量结果为(53±10)Bq,与参考值偏差为4.3%。从比对结果看,北京放射性核素实验室测量结果准确可靠。     

放射性纯~(131m)Xe样品制备

~(131m)Xe、~(133m)Xe、~(133)Xe和~(135)Xe四种放射性氙同位素是全面禁止核试验条约(CTBT)放射性核素监测的关键核素,需使用放射性纯的氙同位素对监测设备进行刻度和测试。建立了放射性纯~(131m)Xe的制备装置和方法,利用~(131)I衰变产生~(131m)Xe,通过AgNO_3溶液采用化学除杂的方法分离~(131m)Xe和~(131)I,从而制备了放射性纯~(131m)Xe样品。     

秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体^(133)Xe和^(85)Kr研究及监测改进北大核心CSCD

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。     

秦山三期重水堆核电站流出物惰性气体~(133)Xe和~(85)Kr研究及监测改进

通过秦山三期CANDU6核电站惰性气体产生、转移与释放机理的分析,指出核电站放射性源项报告中惰性气体排放量计算方法产生偏差的原因,并进一步明阐明CANDU6核电站流出物中133Xe、85Kr与131mXe等主要惰性气体活度的定量关系。利用该研究结果,通过测量133Xe的活度来估算探测下限值很高的85Kr与131mXe活度,从而大大降低核电站惰性气体的统计排放量,这一方法也可应用于压水堆核电站。     

福岛核事故期间浙江地区大气中氙的监测

浙江省辐射环境监测站在福岛核事故期间开展了浙江地区大气中放射性惰性气体氙的应急监测工作,期间共采集大气样品86个,分析了4种氙同位素.监测结果表明,从3月25日开始,大气中133 Xe 、131m Xe浓度较本底有明显的上升,3月28日达到峰值,其后逐渐下降,与相同点位采集的气溶胶样品中的131 I活度浓度变化基本一致;133m Xe 、135 Xe浓度较本底值的变化不明显.     

薄型NaI(T1)探测器信噪比的蒙特卡罗模拟

本文用蒙特卡罗方法模拟了133Xe、133mXe和135Xe在薄型NaI晶体中的沉积,并模拟计算了信噪比,以分析40K、U系和Th系核素以及137Cs在Xe测量能窗中造成的噪声影响.结果表明,信噪比的变化与射线能量相关;133Xe在晶体厚度为2cm时信噪比最低,133mXe在晶体厚度1～4cm时信噪较低且随晶体厚度的变化不明显,135Xe在晶体厚度0.2～5cm时信噪比没有极值且随着晶体厚度的增加而增加.     

133Xe活度浓度的绝对测量

惰性气体氙监测是全面禁止核试验条约（CTBT）国际监测系统（IMS）的关注重点,其中,放射性氙同位素的活度浓度主要采用HPGeγ能谱法和β-γ符合法测量,如何准确刻度系统的探测效率是放射性氙测量的难点。本工作介绍了一种采用内充气正比计数管长度补偿绝对测量放射性氙活度的原理和方法,对¹³³Xe活度浓度进行了绝对测量,其活度浓度测量结果为21.36×（1±1.5%）Bq/mL。     

井式HPGe探测器测量放射性氙活度方法研究

介绍了用井式HPGe探测器测量氙同位素气体活度的方法.在研制了塑料管型γ源盒和样品转移制源平台的基础上,通过测试CTBT惰性气体氙传递实验比对样品对井式HPGe探测器进行了效率标定.对于133Xe81 keVγ射线,测量24 h,系统的活度探测限达到了10.2 mBq.     

放射性氙测量中的天然源γ谱仪校准技术

基于禁核试核查现场视察的需求,研制了用于放射性氙测量的模拟气体源,实现了¹³³Xe 81.0 keV γ射线的效率校准。放射源基质为聚苯乙烯泡沫颗粒,母体核素为²²⁶Ra,采用不锈钢外壳封装,同时采用碳纤维窗以减少射线的衰减。放射源研制完成后,对其进行气密性和均匀性检验。当放射源达到平衡后,测量²¹⁴Pb的特征X射线的探测效率,然后插值计算得到¹³³Xe 81.0 keV γ射线的探测效率。为检验校准结果的正确性,制作了一个基质和几何尺寸均与²²⁶Ra源相同的¹⁵⁵Eu放射源,并在相同测量条件进行了实验。结果表明,¹⁵⁵Eu 86.5 keV γ射线和²¹⁴Pb 87.3 keV X射线的探测效率之间的相对偏差小于1.0%。     

中子活化法测量氙在塑料闪烁体表面吸附量的研究

采用叠层式β-γ符合探测器测量弱放射性氙同位素时,由于氙在β探测器（BC404）内壁吸附而增大了其本底,影响后续弱样品的测量。利用中子活化分析法在痕量元素分析中的高灵敏度、无损等特点,采用14.1 MeV中子辐照吸附有氙的塑料闪烁体（BC404）样品,通过MCNP模拟计算和活化产物¹³³Xe和¹³⁵Xe特征γ射线的测量,获得了氙在塑料闪烁体表面的吸附量。结果表明：中子活化分析法能准确测量氙在塑料闪烁体表面的吸附量,其测量结果的相对合成标准不确定度约为22%。根据不确定度的来源对提高测量精度提出了具体建议。     

提高HPGe γ能谱法测量131Xem和133Xem探测灵敏度的方法研究

放射性氙同位素（¹³¹Xe^m、¹³³Xe^m、¹³³Xe和¹³⁵Xe）具有化学惰性、裂变产额大、易释放的特点,是监测核试验尤其是地下核试验最关键的核素之一。¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m的γ射线发射概率小,X射线能量完全相同,致使HPGe γ能谱法测量¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度的探测灵敏度低。针对这一技术难题,本文研究建立了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度测量的X/γ射线交互分析方法。利用贝叶斯方法推导了γ能谱中净峰面积概率分布,根据得到的¹³¹Xe^m和¹³³Xe^mX射线和γ射线净峰面积分布构建了活度分布的似然函数,采用最大似然法得到了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m活度。相对于仅用γ射线分析,提高了¹³¹Xe^m和¹³³Xe^m的探测灵敏度。     

Study of equivalent efficiency calibration method for radioactive gas source measured on HPGe detectors

ABSTRACT

In view of the complexity of current detection efficiency calibration of radioactive gas sources, a method using solid planar sources to be equivalent to gas sources was studied. For the 50 mL gas source box, an optimal equivalent scheme was selected by Monte Carlo Simulations. Then, the full-energy-peak efficiency curve of gas sources at the measurement position of 25 cm, with source-to-detector distance of 25 cm, was fitted by measuring solid planar sources with known activity. To verify the accuracy of the efficiency curve, ⁴¹Ar, ¹³³Xe and ⁸⁷Kr gases were produced and determined by length-compensated method. Then, their full-energy-peak efficiencies at 25 cm position away from the detector were directly calibrated. The percentage efficiency deviations between interpolation from the efficiency curve and direct calibration are all less than 2.5%, which proves the accuracy of the equivalent method. This calibration method is a general one and can be also used for some other radioactive sample measurements, such as non-destructive analysis of gaseous fission product samples with a suitable source-to-detector distance.     

Preliminary Study on Production of Xenon-133 from Neutron-Irradiated Uranium Metal and Oxides by Oxidation

A method was developed for recovering the fission product ¹³³Xe from several kinds of reactor-irradiated U targets, including Al-U alloy, metallic U, and uranium oxides.

In order to observe the release of ¹³³Xe from U compounds at high temperatures, irradiated targets were heated at 500°~1,000°C in vacuum or under gas flow. The liberated ¹³³Xe was trapped on charcoal beds, and the release rate of ¹³³Xe from the compounds was determined by measuring the activity accumulating in the traps.

More than 90% of the ¹³³Xe was liberated from the alloy upon melting and from metal and uranium oxide upon oxidation.

The isolated Xe was purified by a system embodying cold traps and cryogenic distillation.

The final products were sealed in ampoules. They proved to possess radiochemical purity exceeding 99.9%, and less than 1 μ/ampoule (1 ml) of non-radioactive gaseous contaminants.     

多孔吸附介质对133 Xe的采样浓集效果研究

在我国压水堆核电厂的惰性气体排放中,¹³³Xe为关键源项。在大气及核设施气态流出物中,放射性氙同位素所占的体积比极低。因此对于放射性氙的监测,需要前端增加采样量。本文主要对空气中氙组分采样浓集技术进行研究,选取多种材料进行空气中氙吸附行为和吸附容量的测试,并对其在现场采样实验室分析中的应用效果进行了理论计算。结果表明特定粒度的竹炭和椰壳炭对氙吸附浓集效果较好,可有效降低流出物中惰性气体取样的探测限。     

放射性惰性气体分离与分离材料研究进展

放射性惰性气体氙（¹³³Xe）、氪（⁸⁵Kr）与氩（³⁷Ar）是重要的气体裂变产物,主要产生于核电站反应堆、地下核试验、乏燃料后处理等人类核活动中。放射性惰性气体的快速高效分离、分析与检测在核军控核查、核环境监控、核燃料循环等领域中均有重要意义。利用固体多孔吸附材料在室温环境下从复杂环境气氛中选择性地将目标放射性惰性气体高效吸附分离出来是目前最简单与高效的方法。近些年发展的金属有机框架材料、多孔有机框架材料、多孔有机聚合物等新型多孔材料在惰性气体Xe与Kr的分离上已经展现出优异的性能与良好的应用前景。本文系统性地综述了放射性惰性气体（Xe、Kr、Ar）分离与分离材料的研究进展,并对未来研究趋势进行了展望。