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本文研究了460—550℃,一个大气压下,正庚烷在国产RKN催化剂上,水蒸汽转化过程中的积碳和随即的水蒸汽消碳动力学.得到了无水蒸汽下恒速积碳速率γ_0=1.99×10~7exp[-16100/RT]P_(Hep)~(0.97)kg(C)/kg(cat.)h,有水蒸汽下的恒速积碳速率γ_c=4.71×10~6exp[-18600/RT]P_(Hep)~(0.94)P_(H_2O)~(-0.96)kg(C)/kg(cat.)h;以及无水蒸汽下积碳累积量约40mg后,用水蒸汽消碳的恒速消碳速率γ_0~’=3.75×10~8exp[-30000/RT]kg(C)/kg(cat)h,和有水蒸汽时积碳约40mg后,即用水蒸汽消碳的恒速消碳速率γ_c~’=4.52×10~8exp[-29600/RT]×[1十0.27×ln(P_(Hep)/P_(H_2O))]kg(C)/kg(cat)h的动力学方程式.讨论了反应级数、反应活化能和指前因子以及水蒸汽的作用.提出了水蒸汽的作用不单是气化已生成的积碳,其更本质的作用是抑制和消除碳须核(Carbon fibre nuclei)的形成和生长的观点. 相似文献
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甲烷水蒸汽重整是目前广泛应用的制氢方法,具有工艺成熟、装置运行可靠、经济性强、环保和资源合理利用等优点,在适应大规模生产方面具有不可比拟的优势,但面临着工业设备投资大及催化剂易积炭失活的问题。国内外对甲烷水蒸汽重整的重点研究方向是制备高活性、高稳定性和强抗积炭性能的催化剂以及研制低水碳比条件下应用的催化剂,有效降低能耗。甲烷水蒸汽重整催化剂分为非贵金属催化剂、负载贵金属催化剂和过渡金属碳化物及氮化物催化剂,这些催化剂均能在高空速下使反应达到热力学平衡,甲烷转化率和CO/H2选择性均很高。金属活性组分负载量、载体、助剂及负载过程对催化剂活性、稳定性和选择性有重要的影响。同时,在甲烷水蒸汽重整反应过程中,催化剂活性组分的烧结、重新组合以及催化剂表面的积炭均可以引起催化剂失活,其中,催化剂表面积炭是最主要的影响因素,积炭反应是发生C—H和C—C键断裂后的表面碳聚反应,可引起活性中心中毒,堵塞孔道,甚至使催化剂粉化。积炭反应的影响因素包括添加稀土金属氧化物、催化剂制备工艺和催化剂的载体。 相似文献
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通过化学活化有机磺酸前驱体,低温下制备了磺酸基功能化碳/硅材料(C/Si-SO3H),并将其用于大豆卵磷脂与丙酸乙酯或丁酸甲酯催化合成短碳链结构磷脂的反应中,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量及循环次数对该酯交换反应的影响.采用FTIR、Raman及Boehm酸含量滴定等手段对C/Si-SO3H进行结构和表面酸性质表征,以建立该催化剂的构效关系.结果表明,C/Si-SO3H表面含有大量Br?nsted酸性位点,因而催化性能较为突出;当催化剂用量为反应原料总质量的7%、40℃反应6 h,短碳链结构磷脂中丙酸或丁酸的接入率高达18.33%或16.23%,且C/Si-SO3H循环利用4次而无明显失活. 相似文献
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分子筛催化剂脱除重整油中微量烯烃的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以Hβ分子筛、HY分子筛和经水蒸汽处理后的HY分子筛为脱烯烃催化剂活性主体,研究了不同分子筛、分子筛酸性和水蒸汽处理时间等对催化剂的脱烯烃性能影响。结果表明,催化剂表面酸性对催化剂脱烯烃性能有重要影响,B酸是主要活性中心,L酸起辅助催化剂作用,B酸中心密度过高会加速催化剂结焦失活。水蒸汽处理可以有效改善分子筛的表面酸量和酸强度,可延长催化剂的单程寿命达到工业白土的6倍。脱烯烃催化剂有更好的容焦能力,其表面的积碳属于轻质焦碳,易于再生。 相似文献
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利用热重分析仪在800~1000℃及750~1000℃下分别对11种生物质原焦及6种生物质脱灰焦进行了CO2等温气化实验,用碳转化率x=0.2时的瞬时气化反应速率rc,0.2对反应速率rc进行无量纲化处理;根据简单碰撞理论,推导得出了生物质焦炭气化反应速率的表达式,求取了17种生物质焦炭气化反应的活化能;结合催化理论与简单碰撞理论建立了生物质焦炭气化反应活化能的经验预测模型. 结果表明,转化率达0.2后,各焦炭不同温度下无量纲气化反应速率曲线基本重合,表明不同温度下焦炭微观结构在转化过程中具有基本相同的演变规律. 各焦炭的活化能与催化剂所占据的活性位比例存在良好的对数关系. 忽略催化效应的影响,焦炭本征气化反应的活化能趋于某一定值,约为254.35 kJ/mol,而完全催化反应活化能约为66.02 kJ/mol. 相似文献
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采用小型固定流化床,研究了MTO副产物C4/C5^+烯烃在DMTO再生催化剂上的催化裂解反应、预积炭情况,以及预积炭后再生催化剂对MTO反应性能的影响。结果表明:C4/C5^+烯烃可作为原料在DMTO再生催化剂上进行催化裂解,生成乙烯、丙烯,增加双烯产量。在此裂解过程中,DMTO再生催化剂发生预积炭,可以提高MTO反应中双烯的初始选择性,缩短反应诱导期,提高双烯收率;同时,可以减小甲醇的生焦率,降低甲醇消耗。DMTO再生催化剂预积炭会影响催化剂寿命,其经C4/C5^+裂解预积炭过程中碳质量分数以3%左右为宜。 相似文献
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以Karsted为催化剂,烯丙醇聚氧乙烯聚氧丙烯醚(F-6)、甲基丙烯酸十二烷基酯(LMA)和含氢硅油(PHMS)为原料,通过硅氢加成反应合成了一种聚硅氧烷消泡剂,并用红外光谱及核磁共振氢谱对其结构进行了表征。考察了硅氢键与碳碳双键摩尔比、反应温度、反应时间、催化剂用量对反应转化率的影响,确定了最佳工艺条件为:n(Si—H)∶n(CC)=1∶1.20,催化剂用量为50μg/g,反应温度为90℃,反应时间为8 h,产物转化率达到94.78%。应用测试表明,其消抑泡性能优于市售同类产品。 相似文献
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针对若干失活的W-Ni加氢催化剂,研究了其再生条件及再生催化剂的活性效果。利用TG、TPD、IR、XRD、TPR、TEM等技术考察了再生温度、升温速率、再生时间等因素对失活催化剂再生效果的影响。结果表明,对于W-Ni型催化剂,以2℃/min的速率升温至330℃,恒温2 h,再以1℃/min的速率升温至480℃,恒温2 h,可以使催化剂得到良好的再生效果,大部分积炭得以脱除,活性金属得以恢复,催化剂酸性和孔结构恢复较好。继续升高温度容易破坏催化剂的结构与酸性,活性金属也将发生聚集现象。 相似文献
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《中国石油和化工标准与质量》2016,(10)
裂化剂上的焦炭一般分为催化焦、附加焦、可汽提焦、污染焦。再生方式一般分为单段再生、二段再生和循环床再生。为了保持平衡剂上较低的焦炭含量,一般是采用二段再生和循环床再生技术。催化剂上不同结构的焦炭、再生温度、再生氧浓度、催化剂的结构以及助燃剂对再生过程都有较大的影响。为了提高再生效果,多采用加助燃剂的方式。 相似文献
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为了研究Pd前驱体在活性炭表面的平衡吸附量和吸附态,了解影响Pd/C催化剂中Pd粒径的因素以及Pd颗粒的生长过程,提出了使用Na2S滴定法测定Pd/C催化剂制备过程中H2PdCl4在活性炭载体上平衡吸附量的方法,比较研究了一次性和逐滴性前驱体加入方式对Pd/C催化剂中Pd粒径的影响,实验结果表明逐滴加入法制备所得的催化剂的Pd粒径明显小于一次性加入法制备的催化剂,但H2PdCl4在活性炭表面平衡吸附量的变化并不如此明显,表明Pd前驱体平衡吸附量与催化剂Pd粒径之间并不存在对应关系.由H2-TPR实验结果可知,与一次性加入法制备Pd/C催化剂相比,逐滴加入法制备Pd/C催化剂的过程中发生还原的Pd前驱体较多.由此推断在催化剂制备过程中,Pd金属粒径的生长主要受到Pd0初始晶核的生成速率及前驱体扩散速率的影响. 相似文献
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回顾了多种烃类分子裂解生焦的机理,指出多环芳烃是石油加工过程中焦炭形成的反应中间体。从分子化学反应水平上综述了3种生焦机理:多相催化结焦、多相非催化结焦、均相非催化结焦,研究表明:较高温度下烷烃催化裂解过程中,焦炭的组成与裂解反应深度有关,但不受烷烃分子结构的影响;热裂解过程中,异构烷烃的生焦速率大于正构烷烃,烯烃、芳烃具有较大的生焦趋势,且芳烃裂化的生焦量与物质的碱性对数线性相关。依据显微结构的不同,焦炭可以分为3类:点状焦炭、镶嵌状焦炭和纤维状焦炭,相关研究表明:焦的结构特性与中间相形态有关,可塑性好的碳质中间相易聚合、溶并形成各向异性的纤维状焦炭。工艺过程中,原料的性质、催化剂及添加剂种类、工艺操作条件等因素都会影响焦炭的生成。 相似文献
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本文提出了一种测定失活分子筛催化剂上积碳的氢碳比的方法。该方法主要利用高温将催化剂上的积碳完全燃烧后化为CO2,通过测定CO2的量来确定结焦物中的碳含量。根据质量守恒定律,在焦炭完全转化情况下,反应消耗的O2的质量与生成的CO2和H2O的质量相等,进而得到催化剂上结焦物中氢含量。进而可以得结焦催化剂上焦炭的氢碳比。该测定方法避免催化剂结晶水和吸附水对测定结果影响且大大提高了测定精度。 相似文献
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