石英砂中甲烷水合物注热水分解实验

为了了解自然条件下天然气水合物的分解性质，在20～40目石英砂中进行了甲烷水合物常压注热水分解实验。结果表明，与温度一样，电阻是甲烷水合物形成和分解良好的标示性参数：当水合物形成时，电阻快速增大；而水合物分解时，电阻则快速减小。实验研究与模拟计算均表明，在热水注入与水合物快速分解两个起始时刻之间有1.45 min左右的时差，此时热水带来的热量主要用于加热石英砂-水合物体系；实验结果还表明，注入热水后，水合物分解界面自注入端开始向另一端移动，由于热水渗透时经沿途冷却，分解界面的移动速度是逐渐减小的。同时在假定分解速率常数和传质推动力为常量的前提下，得出了石英砂中甲烷水合物常压注热水分解速率常数为6.29×10^-5mol/（min·m²）。     

多孔介质中甲烷水合物形成与分解实验研究

基于实际海洋水合物资源的赋存状态及温度、压力条件,在人工多孔介质中物理模拟海底水合物稳定带的水合物藏进行了水合物的形成与分解的实验研究。分析甲烷水合物在多孔介质中的形成与降压开采过程,揭示了其温度、压力和产气速率的变化规律。采用逐步降压的方法测定了多孔介质中水合物在特定温度下最小分解推动力,比较了不同降压模式下的累计产气量。结果表明,水合物形成过程中通过不断注水保持系统压力,甲烷可完全生成水合物,最终水合物藏中仅有水和水合物两相;实验条件下水合物的分解主要受压差影响,压差越大,分解速率越大,累计产气量越高;在一定温度下水合物的分解需有一个最小推动力。比较不同降压模式发现,累计产气量只与压差有关,而与降压模式无关。     

微波强化分解甲烷水合物的研究

通过2.45GHz微波辐射实验,研究了甲烷水合物在微波电磁场中的稳定性和加热分解规律。实验结果表明,利用微波强化分解甲烷水合物主要依靠热效应,甲烷水合物自身的动力学非稳定条件及液态水协同增强热效应是微波热激法的作用条件。对于未冷冻且未降压的甲烷水合物/水体系微波作用效果最佳,应先微波加热后再结合降压分解。冷冻后未降压的甲烷水合物/冰体系的分解造成介电损耗的急剧变化,分解速率和微波加热速率显著改善。冷冻后降压的甲烷水合物/冰体系在微波场中仍处于极低分解速率的自保护区域,不适宜微波分解。     

冰颗粒粒径对冰点以下甲烷水合物自保护效应的影响

针对冰颗粒粒径对甲烷水合物自保护效应的影响问题,开展了6种冰颗粒粒径和2个温度条件下的甲烷水合物分解实验,分析了不同粒径的冰颗粒对甲烷水合物分解气体体积、分解速率及对甲烷水合物自保护效应的影响.结果表明,冰颗粒的大小对甲烷水合物的分解有明显的影响,甲烷水合物分解速率和体积与冰粒径成反比,冰颗粒越小,甲烷水合物分解速率越大,这一特征在甲烷水合物的分解初期表现得尤为显著;较大冰颗粒所形成的甲烷水合物具有更强的自保护效应.     

砂土中不同产状甲烷水合物形成和分解过程研究

为了研究不同的产状对沉积物中甲烷水合物形成和分解过程的影响,在砂土中开展了块状、层状、结核状和分散状4种不同产状甲烷水合物的形成和分解实验。实验结果表明,产状对砂土中甲烷水合物形成和分解过程的影响比较明显。在形成过程中,块状甲烷水合物的甲烷气体转化率最高,其次是层状,再次是分散状,结核状最低。分散状甲烷水合物的形成速率最快,其气体消耗速率峰值也最高;块状甲烷水合物的形成过程耗时最长,层状甲烷水合物次之,结核状甲烷水合物再次之,形成过程耗时最短的是分散状甲烷水合物。在分解过程中,块状甲烷水合物的稳定性最好,其次是层状甲烷水合物,接下来是结核状甲烷水合物,稳定性最差的是分散状甲烷水合物。     

冰点以下甲烷水合物等压分解实验研究

开展了甲烷水合物在2.25MPa、2.08MPa和1.88 MPa 3种压力和不同温度条件下等压分解实验,研究温度驱动力对甲烷水合物分解过程及其自保护效应的影响。实验结果表明,在等压分解过程中,温度推动力ΔT对甲烷水合物的分解产生较大影响,当温度推动力ΔT>|T₀| 时,分解速率与ΔT具有正相关关系;当ΔT≤|T₀|时,甲烷水合物存在明显的自保护效应,分解速率与ΔT的关系不明显。     

CO_2水合物分解实验及分解速率模型

利用CO_2水合物(以下简称水合物)储存与固定CO_2,能够减缓全球温室效应,是当前水合物界研究的热点。为了探究水合物的分解机理与分解速率,利用反应釜开展了不同降压幅度、温度以及初始水合物体积分数工况下的水合物分解实验;基于实验结果分析了压力、温度、水合物体积分数以及质量交换与能量交换对分解速率的影响,进而建立了考虑本征分解动力、质量交换等综合机制影响的水合物分解速率模型。研究结果表明:(1)在水合物分解过程中,存在着气泡在水合物表面解吸与边缘薄片状水合物颗粒脱离两种分解现象;(2)水合物分解是一个本征分解动力驱动、质量交换和热量交换的过程,可以根据分解速率的变化情况将其划分为稳定分解和分解衰弱两个阶段,前一阶段分解速率维持在定值,后一阶段随着分解阻力(质量交换)的增大,分解速率逐渐降低;(3)压力和温度均通过影响水合物表面实际逸度与相平衡逸度之差来驱动分解的进行,降压幅度的增大会使分解速率升高,同时使得稳定分解段持续时间增长,而温度升高也能增大分解速率,但影响相对降压来说较小。结论认为,所建立的分解速率模型能够很好地预测水合物分解速率的大小及变化趋势,在工况2.0 MPa的情况下,与实验结果的最大相对误差为5.1%。     

降温速率和粒径对砂土中甲烷水合物形成过程影响研究

为研究降温速率和多孔介质粒径对天然气水合物形成过程的影响,在2种不同粒径的砂土中开展了甲烷水合物的形成实验研究。5个不同的降温速率被应用到2种粒径砂土中甲烷水合物的形成实验。实验结果表明,降温速率对砂土中甲烷水合物的成核时间有明显的影响。降温速率越快,甲烷水合物所需的成核时间就越短。同时,降温速率越慢,甲烷气体形成甲烷水合物的气体转化率就越高。不同的降温速率也影响形成实验中降温阶段和恒温阶段的甲烷水合物形成情况。在较低的降温速率下,恒温阶段的气体转化率相对较少。不同的多孔介质对甲烷水合物的形成过程也具有明显的影响。相对来说,在相同条件下,甲烷水合物在粗砂土中比在细砂土中更容易形成;在粗砂土中形成甲烷水合物,其气体转化率比在细砂土中形成的甲烷水合物更高。     

甲烷水合物分解的缩粒动力学模型

将温度在零度以上的甲烷水合物的分解过程看作是无固态产物层生成的气固反应,从晶体溶解的角度研究了水合物颗粒的消融问题,推导了颗粒半径随反应时间变化的微分方程,从理论上建立了甲烷水合物分解的缩粒动力学模型。利用前人的实验数据,进行了水合物分解的动力学分析,认为温度在零度以上时,水合物分解反应由界面化学反应过程控制。将实验数据代入模型拟合了甲烷水合物分解反应的活化能E a和表观分解速率常数kr与文献值误差较小。     

甲烷水合物分解动力学模型

将甲烷水合物的分解过程看作球形颗粒消融问题，采用宏观气固反应动力学方法，建立了恒温减压条件下水合物的分解动力学模型，推导了甲烷水合物的分解速率方程。采用实验数据进行动力学分析，认为在℃以下，水合物分解速率由气体在冰层的扩散过程控制。通过对比甲烷气体在冰层内有效扩散系数的模型计算值和实验值，对模型进行验证，误差分析表明，所提出的甲烷水合物分解动力学模型计算结果与实验值吻合良好。     

沉积物中甲烷水合物的CO2置换实验

CO₂置换法是一种具有经济和环境双重效益的天然气水合物开采方法,如何测定CO₂置换沉积物中甲烷水合物的置换速率以及怎样提高置换效率一直备受关注。为此,利用自行研制的实验装置,分别进行了置换温度、甲烷水合物饱和度两个因素影响下的CO₂置换沉积物中甲烷水合物模拟实验,探讨了这两个因素对CO₂置换效率的影响规律,并对得到的影响规律进行了置换反应物理过程和相关理论分析。结果表明：①在实验条件下置换反应过程经历快速反应和缓慢反应两个阶段,快速反应阶段的甲烷产气过程受表层甲烷水合物分解过程所控制,而缓慢反应阶段的甲烷产气过程受气体在孔隙水或者冰内的扩散过程所控制;②甲烷水合物分解方式包括吸收CO₂水合物合成释放的热量而分解与降压引起的分解,前者主要由孔隙水或冰的含量决定,而后者主要与温度和压力条件有关;③置换效率随置换温度的增加和甲烷水合物饱和度初始值的减小而变大,置换出来的甲烷气体量随置换温度和甲烷水合物饱和度初始值的增加而增大。结论认为,CO₂置换法更适用于水合物饱和度较高的海域甲烷水合物地层。     

分解促进剂对水合物力学的特性影响分析

目的在不同类型的分解促进剂作用下多级降压开采天然气水合物,研究水合物分解的力学性质对储层稳定性的影响。 方法采用不同有效围压、不同分解促进剂及其不同含量、焖井时间等多因素,通过多级降压分解,水合物沉积物储层岩石力学稳定性性能影响效果评价和规律分析。 结果随着降压分解,水合物饱和度降低,抗剪强度和弹性模量逐渐降低,甲烷水合物沉积物呈脆性破坏。 结论分解剂含量越大,对水合物的力学影响越大;注入含量越大,焖井时间越长,水合物强度越低,分解剂对水合物强度减弱的效果越明显;醇类分解剂(乙二醇)比盐类分解剂(CaCl₂)开采水合物更容易减弱水合物试样的强度,降低储层稳定性。      

天然气水合物降压开采出砂定量预测新模型

国内外天然气水合物试采经验表明，出砂问题是制约水合物资源有效开发的关键因素。从地层流体渗流角度出发，结合岩石力学理论，通过在出砂半径内对出砂量与产气量关系的推导，建立了天然气水合物降压开采出砂定量预测新模型。模型在确定地层和流体等参数情况下，得出地层出砂 量与产气量呈正相关关系，因此确定水合物降压开采产气量就可以定量预测对应的出砂量。结合岩石颗粒出砂模拟，描述了不同时期水合物分解过程颗粒出砂动态演化特征，并验证了模型预测的精度。从研究结果可以看出，水合物降压法开采过程中产气量、出砂量与地层压差关系密切。该研究成果对天然气水合物出砂预测具有一定启示作用，对后续水合物规模矿场试采也具有重要的意义。     

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目前从天然气水合物中开采天然气的方法，主要有热激发法、化学试剂法和减压法。文章通过适当简化，从理论上推导出减压法开采天然气的数值模型和水合物分解前缘边界曲面离井筒距离表达式，并对推导出的偏微分方程经过线性简化和自相似原理，推导出多孔介质水合物地层中压力和温度的分布方程和天然气产量方程。通过实例，研究了多孔介质水合物地层中压力和温度的分布规律,即离井筒越近，压力和温度越小。进行了影响水合物分解前缘边界曲面离井筒距离各影响因素的敏感性分析，得到了减小井筒压力和增大地层温度可以使离井筒越远地方的水合物层分解释放出天然气,天然气的产量随着开采时间的增大而逐渐减小但最终趋于一稳定值的结论。     

不同井型下的天然气水合物降压开采产气产水规律

目前的研究成果表明，降压法及其改良方案可能是实现海域天然气水合物（以下简称水合物）高效开采的最佳途径，但现有降压条件下的产气能力距离水合物商业开发需求仍存在着不小的差距，因而提高水合物藏分解效率、提升储层气液运移产出能力，进而形成安全高效的水合物开采新方法，是水合物开发过程中急需解决的瓶颈问题。为此，利用自制的水合物复杂结构井模拟实验装置，分别开展了垂直井、水平二分支井（夹角90°）开采水合物的实验室模拟实验，据此分析不同开采条件下各井型的产气、产水规律。研究结果表明：①垂直井与分支井开采中，降压幅度是控制前期产气速率的主要因素，而后期环境温度对水合物分解量的影响则逐渐加强；②井型对水合物开采产能具有明显的控制作用——垂直井开采降压幅度越大，产气情况越好，但实验尺度下累计产水量则相差不大，水平二分支井（夹角90°）开采过程中，产气速率比射孔面积相同的垂直井更高，波动较小，但初始阶段产水明显；③降压—热激联合作用更有利于水合物的分解和稳定产气，在其联合作用下，水平二分支井（夹角90°）比垂直井更有利于水合物的长期稳产。     

饱和孔隙流体作用下甲烷水合物降压分解机制及实验研究

水合物地层中常含有饱和的孔隙流体,饱和孔隙流体的存在改变了水合物藏的传热及传质特性。通过实验模拟了饱和孔隙流体下多孔介质尺寸、分解温度、压降和注入流体类型对水合物的降压分解过程中产气速率的影响。结果表明：饱和孔隙流体下,产气速率受多孔介质尺寸、压降和注入流体类型影响较大,而受分解温度影响较小。实验范围内,水合物在大压降和小尺寸介质中分解更快速。水合物分解初始阶段,分解速率随着流体盐度的增加而增大;在中后阶段,分解速率随流体盐度的增加而降低。气体扩散阻力因盐溶液水化离子氛存在而增加并进一步阻碍水合物的分解。实际水合物藏开采过程中可通过增大压降和降低溶液盐度来解决该问题。     

天然气水合物二次生成及渗透率变化对降压开采的影响

在 考虑天然气水合物二次生成及渗透率变化的基础上,建立了实验室尺度下的天然气水合物降压开采数学模型。利用该数学模型,对天然气水合物降压开采过程中的水合物二次生成进行了模拟,并分析评价了水合物二次生成及渗透率变化对水合物分解产气的影响。模拟结果表明:水合物二次生成主要局限于降压产气出口附近,二次水合物现象会引起局部水合物饱和度及温度、压力等发生明显变化;同时,水合物二次生成会导致产气速率大幅降低、产气持续时间延长和系统压力急剧增加,但累积产气量不受其影响。研究发现,不同于纯降压产气过程,在水合物二次生成的情形下,产气受出口压力的影响较大,而初始温度对产气的影 响较小。     

温度梯度对粗砂中甲烷水合物形成和分解过程的影响及电阻率响应

评价甲烷水合物形成和分解过程中电阻率的变化对多年冻土区天然气水合物的勘测具有重要意义。利用本实验室自主研发设计的测量冻土相变温度和电阻率分布的装置,研究温度梯度对粗砂中甲烷水合物形成和分解过程的影响以及在此过程中的电阻率响应。实验表明,该装置可以准确有效地探测出水合物成核、形成、聚集及分解的过程。同时温度梯度的大小对多孔介质中水合物的形成和分布具有很大影响,随着温度梯度的增大,水合物的分布越不均匀,在高温端富集的水合物越多,水合物发生富集的时间间隔就越短。随着反应过程中水合物饱和度的增大,电阻率随之也增大.