芘污染土壤的脉冲放电等离子体修复分析

脉冲放电等离子体作用于难生物降解有机污染物表现出高氧化性。土壤污染物中,多环芳烃具有高稳定性特征。为此,以典型多环芳烃——芘为目标物,建立了多针-网电极形式的脉冲放电等离子体土壤修复体系,考察了该体系用于芘污染土壤修复时其主要电气参数如脉冲峰值电压、脉冲频率和电极间距,以及系统空气载气速率等变化对修复体系中芘降解速率的影响规律。制成的模拟芘污染土壤中,芘的初始质量分数为0.01%。研究结果表明:建立的芘污染土壤修复体系中,升高脉冲峰值电压和脉冲频率可以提高修复体系的输出功率,有利于修复体系中芘的降解;加大电极间距不利于修复体系中芘的降解,10 mm的电极间距条件下该修复体系中芘的降解速率较高;相较0和2 L/min,该修复体系采用1 L/min的空气体积流量时的芘降解效果最佳。     

脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复芘污染土壤

为了提高脉冲放电等离子体对有机污染土壤的修复效果,进一步提高土壤中有机物的降解率,建立了多针–网状电极形式的脉冲放电等离子体与黏土矿物(高岭土)相联合的有机污染土壤修复体系,选取芘作为有机污染物的代表,制成了模拟芘污染土壤。考察联合修复体系中黏土添加质量分数、黏土吸附时间、土壤初始p H值、土壤初始含水体积分数及土壤中芘初始质量分数等因素对联合修复体系中芘降解效果的影响规律。研究结果表明:在所建立的芘污染土壤的脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复体系中,增加黏土添加质量分数,可以提高芘降解率;黏土矿物添加后的土壤修复效果与黏土吸附时间不成正比关系,3 d吸附时间条件下的土壤修复效果较好;5%土壤初始含水体积分数下的芘降解率比15%土壤初始含水体积分数下的高31.5%,说明土壤初始含水体积分数的增加不利于联合修复体系中芘降解率的提高;土壤初始p H值为6时的弱酸性条件更利于芘的降解;当土壤中的芘初始质量分数由0.01%提高到0.03%时,修复体系中的芘降解量增加,但芘降解率降低,在添加黏土的联合修复体系中,芘初始质量分数为0.01%的芘污染土壤中的芘降解率可达85.2%。     

脉冲电源对电弧放电等离子体温度的控制研究EI北大核心CSCD

等离子体温度是电弧放电过程中的重要参数,控制等离子体温度能够有效的控制等离子体化学反应过程。为此,在研制电感储能和电容储能2种脉冲电源的基础上,测定了在不同放电频率、电容电压和储能电容条件下的脉冲电弧放电等离子体发射光谱,并计算了对应条件下的温度。结果显示:电弧放电等离子体温度可以通过改变电感储能电源中的放电频率和电容储能电路中的电压和电容值控制,其线性关系良好,相关系数分别为0.946、0.974和0.979。     

催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究EI北大核心CSCD

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

脉冲放电降解土壤中有机污染物的神经网络模型

为探讨脉冲放电等离子体去除土壤中有机污染物的机理,研究了基于针-板式脉冲放电等离子体降解土壤中对硝基苯酚(p-Nitrophenol,PNP)的实验数据,利用BP神经网络(back propagation network,BPNN)和小波神经网络(wavelet neural networks,WNN)模型研究了电气参数(峰值电压、放电频率)、理化参数(初始质量分数、水的质量分数、空气体积流量、处理时间、pH值)和结构参数(电极间距)对土壤中PNP降解率的影响。建立的WNN模型(结构8-5-1)和BPNN模型(结构8-4-1)经结构、精度(调整的判定系数2aR0.96)和实验验证能较好地预测该体系中各参数(峰值电压、放电频率、空气体积流量等)对PNP降解率的影响趋势,且BPNN模型较WNN模型预测的实验结果更符合脉冲放电降解实验的自然规律。结果表明,较佳的峰值电压(21.6 kV)、放电频率(70 Hz)和空气体积流量(0.4 L/min)可获得较好的PNP降解率。     

平行磁场对脉冲针–板介质阻挡放电物理化学特性的影响EI北大核心CSCD

为在大气压下产生高强度的介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体,该文利用永磁铁产生平行于电场方向的磁场,用于增强纳秒脉冲针–板DBD等离子体的物理化学活性,并探究不同脉冲参数下磁场对等离子体特性的影响规律和机制。考察平行磁场辅助脉冲针–板DBD等离子体的动态演化特性,并从电学、光学和臭氧生成特性等方面研究了脉冲电压幅值、上升沿时间和下降沿时间等参数对平行磁场辅助脉冲针–板DBD特性的影响规律。实验结果表明:平行磁场通过磁化电子改变DBD等离子体特性;施加平行磁场后,针–板DBD中空间流光放电及介质表面流光放电强度增强;不同脉冲放电参数下,施加平行磁场对放电强度及臭氧产量均显示出增强效果,在短脉冲上升沿时间条件下平行磁场的增强效果尤为显著。     

快脉冲放电等离子体用于难降解污水处理

为了探讨高浓度有机物降解用常规方法难以处理的问题,提出了利用快脉冲放电等离子体技术处理难降解污水的方法。该法具有高级氧化处理的"协同"效应,工艺简单,处理效果明显等多方面综合优势。在介绍了快脉冲放电等离子体方法的基本原理后综述了国内外研究现状,指出了快脉冲放电等离子体污水处理需要解决的关键技术问题以及今后的研究方向,对这种新技术在环保领域的应用前景进行了分析和展望。     

脉冲介质阻挡放电脱除N_2/NO体系中NO的模拟研究EI北大核心CSCD

NO是重要的大气污染物之一,为了深入了解脉冲介质阻挡放电去除N2/NO体系中NO的机理,采用一维自洽的流体力学模型对N2/NO中大气压脉冲放电进行了模拟研究,并分析讨论了各种放电参数对NO去除效率的影响。模拟结果表明:NO的去除主要通过还原反应N+NO→N2+O来实现;N原子是脱除NO的主要活性粒子,它来源于电压上升沿和下降沿的2次放电,并主要通过电子直接碰撞解离N2分子产生;放电中产生的N原子体积分数的高低直接决定NO的脱除效率;电压脉冲幅度越大,上升和下降时间越短,介质层越薄,或放电间隙越小,则脉冲放电产生的N原子体积分数就越高,越有利于NO的脱除;在其他参数不变时,存在1个最佳脉冲宽度,在此脉冲宽度下NO的脱除率最高。     

高压脉冲放电等离子体溶液中苯酚的降解

为了满足有机物难生化降解的特殊处理要求,研究建立了多针-板电极形式的高压脉冲放电等离子体体系,以苯酚作目标物,考察该体系中影响苯酚降解的因素并分析了降解产物。结果表明,脉冲放电等离子体体系对苯酚废水的降解效果明显,苯酚降解的中间产物主要有邻苯酚二酚、对苯二酚、对苯醌和间苯二酚;在相同脉冲电压下,电极间距、曝气量和溶液的电导率等因素对苯酚降解效果有影响,溶液初始pH值影响很小;在脉冲电压20kV、脉冲频率50 Hz、电极间距15 mm、pH6.4、电导率10 mS/m、初始质量浓度100 mg/L、水样循环流量100 mL/min的实验条件下,反应体系放电60min对苯酚降解率可达86.2%。     

利用重复频率纳秒脉冲和线电极产生常温常压下的大气压弥散放电EI北大核心CSCD

大气压弥散放电产生非热平衡等离子体在诸多高新技术领域具有较大应用潜力。分析了在常温常压的大气压条件下,形成和维持非热平衡等离子体的机制,提出了实现弥散放电应设法满足低放电电压、多电子崩发展和带电粒子温度抑制的条件。由此设计了在开放的大气压空气环境中实现大面积弥散放电的装置。根据逃逸电子击穿理论,选择重复频率、较低占空比的纳秒脉冲电激励方式作为弥散放电的低电压驱动源。利用线型电极的小曲率半径,构成极不均匀电场间隙。弥散放电分别在直线型电极和圆环型电极中进行。实验结果表明,所研制的放电装置能够以百kV以内峰值纳秒脉冲电压、数百Hz的频率激励若干厘米等级间距的大气压弥散放电。     

沿面放电生成臭氧的传输损耗研究EI北大核心CSCD

臭氧以其强氧化性得到了广泛应用,而实际应用过程中臭氧的传输损耗大大降低了其利用效率。鉴于此,采用沿面放电等离子体产生臭氧,研究了臭氧在传输过程中传输距离、臭氧初始质量浓度、气体流速、气体相对湿度和气体温度等因素对臭氧的衰减影响。实验结果表明,传输距离、气体相对湿度、气体温度的升高以及气体流速的降低均会加速传输过程中臭氧的损耗。此外,在该实验的条件下,臭氧质量浓度范围在62.86~124.60 mg/m3时,对衰减率的影响不大,保持在15%左右。     

DBD高级氧化耦合活性炭吸附处理水中碱性品红EI北大核心CSCD

在介质阻挡放电(DBD)水处理反应系统中耦合活性炭对污染物分子的吸附作用,实现反应时间与水力停留时间相分离,统一污染物降解与活性炭再生2个过程,才能达到废水连续高效处理的目标。在系统稳定微放电的条件下,以碱性品红模拟废水进行降解实验,考察放电参数、反应时间、p H值及初始质量浓度等因素对降解率的影响,并利用紫外–可见吸收光谱对中间产物进行初步分析。结果表明,处理时间与碱性品红降解率的变化呈正相关的关系;一定处理时间内,降解率取决于系统能量注入与系统发热量2个方面。在优化的实验条件下,处理12 min后碱性品红的降解率可达89.46%,发色基团完全消失,苯环发生开环。     

大气压非平衡等离子体射流活性粒子产生机制EI北大核心CSCD

大气压非平衡等离子体中的高能电子和大量活性粒子如O、OH等能够同污染物发生反应,达到促进污染物降解的目的。因此通过数值模拟和实验的方法对大气压脉冲直流等离子体射流推进以及OH产生机理进行了研究。模拟结果表明:介质管内表面附近形成的鞘层将等离子体通道和介质隔离开来,介质边缘的强电场增强了气体混合区域的电离,因此射流头部呈现出环状结构。Penning电离在电离过程中起主导作用并提高了等离子体通道的电导率。电子分解水分子,电子和水离子的复合以及O(1D)分解水分子是产生OH最主要的3个反应,其中电子分解水分子在3者中作用最大。工作气体中掺入额外的N2、O2和水蒸气能够小幅度提高OH的密度是因为Penning电离增加了电子密度。由于空气的扩散,尽管掺入水蒸气能够使管内OH密度有显著提高,该方法对提高管外OH密度效果并不明显。选择合适的脉冲周期数是控制射流活性的有效手段。     

大气压氩气纳秒脉冲针—水结构气液放电特性研究北大核心CSCD

为了在提高放电等离子体活性的同时保持较为稳定的放电,文中利用纳秒脉冲电源驱动大气压氩气中针—水结构气液放电,研究了不同脉冲电压和频率下的放电电学特性、发光图像和发射光谱强度,并讨论了相关参数对放电特性的影响原因。结果表明:在氩气纳秒脉冲气液放电中,脉冲电压和频率不会对放电模式产生影响。随着脉冲电压的增大,上升沿电流、下降沿电流和平均功率均增大,且上升沿电流总是大于下降沿电流;当脉冲频率增大时,上升沿电流和平均功率增大,下降沿电流逐渐减小。等离子体特性方面,在不同脉冲电压和频率下均测到了较强的Ar(4p→4s)、H(656 nm)和O(777 nm)谱线和较弱的H(486 nm)谱线,并且4种激发态活性粒子的发射光谱强度均随着脉冲电压和频率的增大而增大。     

大气压射频放电中放电参数对活性粒子影响的数值模拟研究EI北大核心CSCD

大气压射频放电是人们比较关注的气体放电形式,在合适的放电条件下,其产生的低温非平衡等离子体中可以产生大量的活性粒子,如何优化与调控这些活性粒子的产生与分布是实际应用中,特别是与环境相关的应用中人们非常关心的问题。因此数值求解了描述大气压射频等离子体的流体模型,研究了放电频率、放电间隙及脉冲调制对大气压射频等离子体中活性粒子的影响。计算结果表明,在相同的功率下,过高的放电频率(>20 MHz)会抑制活性粒子的产生,而较小的放电间隙(<1 mm,即在微等离子体范围内)则有助于提高活性粒子的数密度;通过选取合适的调制频率与占空比,借助于脉冲调制的方式在大气压射频放电中可以有效的调控活性粒子的产生,并降低功率消耗。研究结果可对大气压射频放电中活性粒子的应用提供一定的理论指导。     

液相放电对纤维素基水凝胶吸附重金属离子性能的影响EI北大核心CSCD

为了研究辉光放电电解等离子体(GDEP)的放电参数对所合成的纤维素基水凝胶材料吸附重金属离子性能的影响,采用不同的放电电压和放电时间制备了一系列纤维素基水凝胶材料,通过浸泡、恒温震荡、乙二胺四乙酸(EDTA)滴定实验检测了水凝胶对重金属离子的吸附能力,利用准2级动力学模型和朗缪尔(Langmuir)等温方程描述了不同放电参数下制得的水凝胶吸附重金属离子的吸附动力学。研究结果表明:不同放电电压和放电时间对纤维素基水凝胶吸附重金属离子的吸质比有较大影响;纤维素基水凝胶对重金属离子的吸质比随着p H值的增加而增大,可在60 min时间内达到吸附平衡;吸附机制为离子交换吸附,吸附动力学可用准2级动力学模型和Langmuir等温方程描述;水凝胶经过吸附-脱附8次循环后,仍有较高的吸附效率。最终得出的结论为:在放电电压为620 V、放电时间为90 s的条件下,制得的纤维素基水凝胶对重金属离子Pd2+、Cd2+和Zn2+的最大吸质比分别可达0.597、0.425和0.168。该研究结论可以为进一步拓展液相放电技术的应用领域,处理重金属离子污染的废水提供理论依据。     

应用脉冲放电等离子体氧化NO、SO2的影响因素

在典型的脉冲放电烟气脱硫、脱硝工艺中,NO和SO2主要通过氧化反应转化为相应的高价氨盐化合物脱除,因此如何促进污染物的氧化反应是该技术的关键问题之一。为此,采用丙烯作为添加剂,研究了脉冲频率、烟气中水蒸气的体积分数、注入丙烯的体积分数、SO2等对NO的氧化产物的影响。实验结果表明:烟气中不存在SO2时,NO氧化的主要产物是NO2,且NO2生成的选择性随脉冲频率的上升、水蒸气体积分数的增大而下降,随注入丙烯体积分数的增大而增大。综合考虑到脱硝能耗,丙烯按1倍NOx的体积分数注入烟气为佳;烟气中存在SO2时,NO氧化生成的NO2可以生成硝酸盐,NO2生成的选择性较低,因此SO2可以促进氮氧化物的脱除。     

金属板缺陷负电晕检测中Trichel脉冲特性研究EI北大核心CSCD

现有的金属板缺陷无损检测技术已趋于成熟,并且可以实现对缺陷的检出、量化甚至三维成像。但是传统无损检测方法的缺陷检测灵敏度受到诸多外在条件以及算法复杂度等的限制,难以实现对微小缺陷的检测。因此,作为负电晕放电检测方法在无损检测领域的首次尝试,该文提出一种基于负电晕放电Trichel脉冲的金属板缺陷非接触式检测技术。该方法利用空间中带电粒子行为对电极结构敏感的特性,将Trichel脉冲电流波形参数作为负电晕放电现象的外在特征,对缺陷是否存在及严重程度进行初步判断。此外,建立电晕检测几何模型与仿真模型,并搭建针–板放电实验平台对仿真结果进行验证。研究结果表明,通过分析负电晕放电所特有的Trichel脉冲波形参数,可以对待测金属板存在缺陷与否进行有效地识别,在缺陷高灵敏度检测及后续的缺陷轮廓重构中具有一定的应用潜力。     

纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体驱动CH4-CH3OH转化制备液态化学品的特性研究

开发非合成气路线的 CH₄-CH₃OH 直接制取高碳液态化学品转化技术可有效规避传统工业中面临的高危反应条件、废水排放、原子经济性低等问题。该文以 CH₄、CH₃OH 为原料,采用纳秒脉冲放电等离子体驱动 CH₄-CH₃OH 直接合成 C₂-C₄液态产品,主要探究了 Ar 添加和脉冲上升沿、下降沿对 CH₄-CH₃OH 放电中电学特性和转化特性的影响,并进行机理探究。实验结果表明,CH₄-CH₃OH-H₂O 体系实验的主要气态产品为 H₂、CO、C₂H₆和 C₃H₈,主要液态产品为 C₂H₅OH、C₃H₇OH。...     

空气沿面介质阻挡放电中活性粒子成分及其影响因素EI北大核心CSCD

大气压冷等离子体产生的活性粒子在生物医学、环境保护、纳米技术等应用领域起到关键作用。为了进一步研究这些活性粒子成分、数密度及其影响因素,针对大气压下空气沿面放电建立了0维全局模型。模型考虑了54种粒子和624个化学反应,对等离子体区域及其下方气体区域中的活性粒子及其产生机制进行了分析,发现气体区主要粒子有O3、N2O5、N2O、HNO3、NO3、H2O2、HNO2和NO2。当输入功率密度从250 W/m2增加到1 000W/m2时,主要的活性粒子数密度均随之线性增长,但产生活性粒子的能量效率降低;当等离子体下方气体区域厚度由1 mm变到10 mm时,主要的活性粒子数密度有所下降,但产生活性粒子的能量效率大幅度提高;当温度从300 K增大到320 K时,含氧活性粒子的数密度下降,而含氮活性粒子的数密度上升。这说明输入功率、气体区域厚度和气体温度等条件参数对活性粒子的数密度及生成效率均有较大影响。