空气沿面介质阻挡放电中活性粒子成分及其影响因素

大气压冷等离子体产生的活性粒子在生物医学、环境保护、纳米技术等应用领域起到关键作用。为了进一步研究这些活性粒子成分、数密度及其影响因素,针对大气压下空气沿面放电建立了0维全局模型。模型考虑了54种粒子和624个化学反应,对等离子体区域及其下方气体区域中的活性粒子及其产生机制进行了分析,发现气体区主要粒子有O3、N2O5、N2O、HNO3、NO3、H2O2、HNO2和NO2。当输入功率密度从250 W/m2增加到1 000W/m2时,主要的活性粒子数密度均随之线性增长,但产生活性粒子的能量效率降低;当等离子体下方气体区域厚度由1 mm变到10 mm时,主要的活性粒子数密度有所下降,但产生活性粒子的能量效率大幅度提高;当温度从300 K增大到320 K时,含氧活性粒子的数密度下降,而含氮活性粒子的数密度上升。这说明输入功率、气体区域厚度和气体温度等条件参数对活性粒子的数密度及生成效率均有较大影响。     

大气压射频放电中放电参数对活性粒子影响的数值模拟研究EI北大核心CSCD

大气压射频放电是人们比较关注的气体放电形式,在合适的放电条件下,其产生的低温非平衡等离子体中可以产生大量的活性粒子,如何优化与调控这些活性粒子的产生与分布是实际应用中,特别是与环境相关的应用中人们非常关心的问题。因此数值求解了描述大气压射频等离子体的流体模型,研究了放电频率、放电间隙及脉冲调制对大气压射频等离子体中活性粒子的影响。计算结果表明,在相同的功率下,过高的放电频率(>20 MHz)会抑制活性粒子的产生,而较小的放电间隙(<1 mm,即在微等离子体范围内)则有助于提高活性粒子的数密度;通过选取合适的调制频率与占空比,借助于脉冲调制的方式在大气压射频放电中可以有效的调控活性粒子的产生,并降低功率消耗。研究结果可对大气压射频放电中活性粒子的应用提供一定的理论指导。     

空气放电等离子体中活性粒子数浓度演化规律分析

为获得空气放电等离子体中活性粒子的演化规律,耦合了组分浓度方程和能量传递方程以及Boltzmann方程,建立了空气放电等离子体动力学模型,对空气中单次和重复放电进行了数值计算,分析了空气放电等离子体中活性粒子数浓度随电子数浓度和约化场强以及放电频率的变化趋势。结果表明,放电等离子体中的活性粒子数浓度随电子数浓度的增加而大幅增加,当电子数浓度为1.0×104cm-3时,放电产生的O原子粒子数浓度最大值约5.0×107cm-3,而当电子数浓度增加到1.0×108和1.0×1012cm-3时,O原子粒子数浓度的最大值则相应地提高到5.0×1011cm-3和5.0×1014cm-3;约化场强的提高,获得的活性粒子数浓度增加;随着驱动电压频率的增加,氧原子O的周期变化达到稳定所要经历的放电次数增加,O原子的粒子数浓度最大值随放电频率的增加而增加。     

预电离大气压低温等离子体射流及其在表面清洗中的应用

具有高化学活性的大气压放电低温等离子体射流具有潜在的应用价值。为此,介绍了一种利用预电离办法产生Ar/O2等离子体大气压低温射流及其在表面油污清洗中的应用。采用针电极放电等离子体作为预电离源,为射流介质阻挡放电(DBD)提供种子电子,使得射流DBD的击穿与维持电压得以降低,即使在氧气与氩气体积比高达6%时,也可以产生均匀稳定的放电模式。采用光纤温度传感器检测得到放电等离子体气体温度在390～440K,而Boltzmann斜率法计算得到的电子激发温度为4640K,通过示踪元素法计算得到氧原子数密度在1017 cm-3量级。将该射流应用到玻璃表面油污清洗,最大清洗速率可达0.1mm/s。所以预电离技术可以产生具有高化学活性的均匀放电的大气压低温等离子体射流,该射流在表面油污清洗中具有较高效率。     

非平衡等离子体特征量对NO脱除效率的影响

采用数值模拟的方法开展了非平衡等离子体脱除烟气中NO的研究,考察了非平衡等离子体放电中的2个主要特征量（电子数密度n_e和电子平均能量 ）对NO脱除效率的影响。计算结果表明,NO脱除效率随电子数密度n_e和电子平均能量 的变化而有不同程度的变化,相比较而言,电子数密度量级变化对NO脱除效率的影响更大。在NO初始分子浓度（粒子数密度）为10¹⁶ cm^-3情况下,电子数密度较高（10¹⁷ cm^-3）时,即使电子平均能量 低至4 eV,也可获得高达99%的NO脱除效率。当电子数密度和电子平均能量保持不变时,NO脱除效率随着NO初始分子浓度的增加而降低。     

大气压非平衡等离子体射流活性粒子产生机制EI北大核心CSCD

大气压非平衡等离子体中的高能电子和大量活性粒子如O、OH等能够同污染物发生反应,达到促进污染物降解的目的。因此通过数值模拟和实验的方法对大气压脉冲直流等离子体射流推进以及OH产生机理进行了研究。模拟结果表明:介质管内表面附近形成的鞘层将等离子体通道和介质隔离开来,介质边缘的强电场增强了气体混合区域的电离,因此射流头部呈现出环状结构。Penning电离在电离过程中起主导作用并提高了等离子体通道的电导率。电子分解水分子,电子和水离子的复合以及O(1D)分解水分子是产生OH最主要的3个反应,其中电子分解水分子在3者中作用最大。工作气体中掺入额外的N2、O2和水蒸气能够小幅度提高OH的密度是因为Penning电离增加了电子密度。由于空气的扩散,尽管掺入水蒸气能够使管内OH密度有显著提高,该方法对提高管外OH密度效果并不明显。选择合适的脉冲周期数是控制射流活性的有效手段。     

电流密度对大气压射频辉光放电等离子体特性影响的数值模拟

由裸露金属电极结构发生器产生的大气压射频辉光放电(radio frequency atmospheric pressure glow discharge,RF APGD)等离子体射流具有活性粒子浓度高、射流温度较低且可控性强等特点。为研究电流密度对大气压射频辉光放电等离子体特性的影响规律,采用数值模拟的方法,以高纯氦为工作气体,通过流体模型分别对RF APGD放电区和射流区进行了一维非稳态和二维准稳态数值模拟。论文揭示了放电电流密度对RF APGD等离子体特性的影响规律。计算结果表明:在放电区,随着放电电流密度的增加,活性粒子数密度和气体温度均显著升高,当电流密度较高时,放电由α模式转化为γ模式;而在射流区,一方面,随着放电电流密度的增加发生器出口处的气体温度和等离子体密度提高,另一方面,由于气体温度的升高会提高射流区部分去电离反应的速率,导致射流区电子和离子衰减得更快,从而使得射流区不同空间位置处的活性粒子数密度并非随电流密度增加而单调增加。     

大气压非平衡等离子体射流活性粒子产生机制

大气压非平衡等离子体中的高能电子和大量活性粒子如O、OH等能够同污染物发生反应,达到促进污染物降解的目的。因此通过数值模拟和实验的方法对大气压脉冲直流等离子体射流推进以及OH产生机理进行了研究。模拟结果表明:介质管内表面附近形成的鞘层将等离子体通道和介质隔离开来,介质边缘的强电场增强了气体混合区域的电离,因此射流头部呈现出环状结构。Penning电离在电离过程中起主导作用并提高了等离子体通道的电导率。电子分解水分子,电子和水离子的复合以及O(1D)分解水分子是产生OH最主要的3个反应,其中电子分解水分子在3者中作用最大。工作气体中掺入额外的N2、O2和水蒸气能够小幅度提高OH的密度是因为Penning电离增加了电子密度。由于空气的扩散,尽管掺入水蒸气能够使管内OH密度有显著提高,该方法对提高管外OH密度效果并不明显。选择合适的脉冲周期数是控制射流活性的有效手段。     

考虑微量CO2影响的He+Air等离子体反应动力学研究

He+Air等离子体是常见的大气压冷等离子体类型，具有活性粒子众多、反应体系复杂的典型特征，使得实验研究难以系统开展，因而仿真研究非常重要。尽管如此，目前的仿真模型鲜有考虑空气中的微量CO₂，而笔者课题组与同行均发现，微量气体组分可能会对等离子体的活性粒子带来显著影响。鉴于此，基于前期报道的He+Air等离子体全局模型，新增了CO₂及其7种放电产物与120个相关反应，研究了地表空气中5种典型CO₂浓度下的等离子体反应动力学特性。发现在放电功率密度为10 W/cm³时，CO₂的放电转化率达到37%以上，CO₂的转化明显加强了等离子体的电离过程，削弱了解离和吸附过程。在地表空气常见的CO₂浓度范围内，考虑CO₂可使He+Air等离子体中活性粒子的平均密度改变1.8%～11.2%。该研究量化了微量CO₂对He+Air等离子体中活性粒子的重要影响，揭示了不同地域CO₂浓度差异会...     

大气压射频放电中放电参数对活性粒子影响的数值模拟研究

大气压射频放电是人们比较关注的气体放电形式,在合适的放电条件下,其产生的低温非平衡等离子体中可以产生大量的活性粒子,如何优化与调控这些活性粒子的产生与分布是实际应用中,特别是与环境相关的应用中人们非常关心的问题。因此数值求解了描述大气压射频等离子体的流体模型,研究了放电频率、放电间隙及脉冲调制对大气压射频等离子体中活性粒子的影响。计算结果表明,在相同的功率下,过高的放电频率(20 MHz)会抑制活性粒子的产生,而较小的放电间隙(1 mm,即在微等离子体范围内)则有助于提高活性粒子的数密度;通过选取合适的调制频率与占空比,借助于脉冲调制的方式在大气压射频放电中可以有效的调控活性粒子的产生,并降低功率消耗。研究结果可对大气压射频放电中活性粒子的应用提供一定的理论指导。     

NO-N2系统不同电离度下非平衡等离子体脱除NO的数值模拟

采用非平衡等离子体脱除NO—N2系统中NO的简化模型,对不同电离度下反应中主要粒子的变化规律及NO脱除效率进行分析和计算。结果表明,电子数密度随时间按指数规律快速衰减;初始电子相对数密度是决定体系非平衡等离子体NO脱除的本质因素,初始电子相对数密度大,体系NO脱除效率高;较高的电离度适合产生高密度的中间产物N和O,N和O数密度随时间呈现快速增长达到峰值又快速衰减为0的变化趋势;反应的最终产物为N,,但也有一定量的O2和少量的NO2。O2产率随电离度的增大而增大,O2最大产率与NO初始数密度同一量级;NO2产率随电离度变化规律较复杂,电离度过高或偏低,O2产率都较低,最大O2产率比NO初始数密度至少低一个数量级。     

大气压He/O2等离子体活性粒子在水溶液中传质的氧含量效应

大气压低温等离子体作用于生物组织要穿过其表面几十到几百微米厚的水溶液，将会涉及等离子体中活性粒子在水溶液中的传质，而活性粒子的生成与放电气体的氧含量密切相关。该文基于一维流体模型，研究了在放电气体中不同的氧含量下(体积分数为0.1%～5%)大气压He/O₂等离子体中五种主要活性粒子H₂O₂、O₂^-、HO₂、O₃及OH在水溶液中的渗透深度分布，并阐释了相关机理。研究表明，氧含量对活性粒子的生成与消耗反应产生较大影响，进而影响到活性粒子在水溶液中的渗透深度。随着氧含量的增加，H₂O₂、O₂^-和HO₂的渗透深度减小，但仍维持在数百微米以上的可观量值，而O₃和OH的渗透深度增加，并可达20μm以上，这一深度使得两种粒子可以直接作用到某些生物组织，因而对于等离子体的生物医学应用具有重要意义。     

微波辐照载锰活性焦脱硝实验研究

通过在活性焦上负载Mn2O3实现微波低功率（200 W）高效脱除NO。实验发现,经硝酸氧化处理和负载Mn2O3,活性焦表面的羰基和羧基等含氧官能团含量增加,微波辐照使得活性焦比表面积和微孔体积大幅增加,为反应气体在活性焦表面吸附提供丰富的表面活性位,有利于NO的脱除。硝酸处理后的活性焦负载Mn2O3,脱硝效率能稳定达到85%以上,负载Mn2O3使得微波诱导的放电强度增强,等离子体浓度增加,更多的稳定态NO分子被转化为激发态,促进了NO还原反应的发生。     

大气压等离子体助燃DBD激励器放电特性实验研究

等离子体DBD激励器可以在大气压或高于大气压的条件下产生等离子体。激励器的放电特性作为等离子体密度的决定因素,控制着等离子体助燃的作用及其效果。笔者在大气压条件下对不同电极距离、介质层厚度、激励器电极布局下的等离子体气体放电特性进行了实验研究。实验结果表明:可以通过减小介质层厚度、在合适范围内减小电极间距、优化激励器电极布局来提高电场场强、等离子体助然的效果。     

基于激光诱导荧光法诊断大气压低温等离子体射流中OH自由基和O原子的时空分布

由于传统辐射光谱法无法对大气压低温等离子体射流中OH自由基和O原子进行定量检测,本文利用自主研制的纳秒脉冲激励针筒型等离子体射流装置,基于单光子和双光子激光诱导荧光法分别对OH自由基和O原子的时空分布进行诊断。结果发现,OH自由基和O原子的寿命时间分别为1ms和3ms,远大于脉冲放电持续时间;采用拟合衰减曲线法,得到OH自由基的绝对密度为1012~1013cm-3;发现离喷嘴口越远,OH自由基和O原子密度越低。然而,即使距离喷嘴口数cm的地方,仍然存在大量的OH自由基和O原子;OH自由基和O原子的密度随激励频率和脉冲电压幅值的增加而升高,随H_2O含量和O_2含量的升高而出现先增大后减小的趋势。其中,当氦气中H_2O含量为0.012%时,OH自由基密度达到最大值。当氦气中O2含量为0.5%时,O原子密度达到最大值。本文研究为调控和优化低温等离子体射流中OH自由基和O原子密度提供重要科学依据。     

大气压液体阴极等离子体中O原子和OH自由基的特性

为更好地理解液体阴极放电等离子体的性质,建立了一种基于液体阴极放电的大气压等离子体的发生装置。测量了200~900 nm光谱范围内的发射光谱,观察到了强度较高的波长为656.8 nm的Hα谱线、波长在309 nm附近的OH(A-X)谱带、在337 nm附近的N2(C-B)谱带,以及强度较弱的波长为777.2 nm和844.6 nm的O原子谱线。并对这些激发物种的激发过程进行了说明,分析了等离子体光谱中含氧活性粒子(OH和O)的空间分布,计算了放电空间中不同位置的电子激发温度。研究表明,含氧活性粒子数目在液体阴极和金属阳极附近均有1个峰值;单一O谱线的2个峰值强度和单一峰值的2条O谱线的谱线强度均呈现交替变化的现象;OH谱线的谱线强度远大于2条O谱线,2者最大值相差2个数量级;靠近阴极区区域的电子激发温度较低,而正柱区区域的电子激发温度较高。     

大气压非平衡等离子体诊断：激光诱导荧光

大气压非平衡等离子体由于在生物医学、环境治理、材料加工等领域具有广泛应用价值,近来受到了极大的关注。而等离子体中各种活性粒子在这些应用中往往扮演着重要的角色,因此对各种活性粒子浓度的诊断是推进其应用的关键。文中针对大气压非平衡等离子体诊断中的一种重要的诊断方法,即激光诱导荧光方法进行了较为详细的评述。首先对激光诱导荧光的基本原理、实验装置进行了系统的介绍。并给出了单光子和双光子激发的绝对密度标定方法和实验案例。针对常见的OH、NO、O、N等活性粒子,分析讨论了不同等离子体源条件下的分布特性。最后根据激光诱导荧光技术的特点和研究现状,分析讨论了未来的研究方向。     

水蒸气添加对纳秒脉冲激励氩气DBD放电特性的影响

为了制备高能效、高活性且均匀稳定的大气压等离子体源,利用纳秒脉冲电源驱动氩气介质阻挡放电(dielectricbarrierdischarge,DBD),并添加H2O增强等离子体活性。通过电学及光学诊断方法,系统分析研究了H2O体积分数对放电特性的影响规律,并利用图像灰度标准差方法和等效电路模型方法,定量计算了放电均匀性和放电微观参量。结果表明,纳秒脉冲激励氩气DBD中H2O体积分数较低(0%～0.2%)时具有较好均匀性,当H2O体积分数升高后,其吸附电子引起空间电场畸变,产生明亮放电细丝导致放电均匀性降低,过量H2O添加会使放电熄灭;由于添加少量H2O可促进等离子体中电离过程,传输电荷、放电平均功率及能量效率随着H2O体积分数增加而增加,并在H2O体积分数为0.1%时达到极大值,之后随着H2O体积分数增加而减少。通过OH和Ar激发态粒子发射光谱强度表征等离子体活性,发现当H2O体积分数达到0.1%时,OH和Ar谱线强度达到最大,Ar激发态粒子发射光谱强度比值表明电子能量随着H2O体积分数增加而升高,在H2O体积分数为0.1%时达到最大值,之后降低。     

SF_6放电等离子体分解特性的研究

SF_6放电分解涉及复杂的物理化学过程,电弧能量是其重要的影响因素之一。文中考虑电弧能量对等离子体温度的作用,对Saha(电离)方程和Guldberg-Wagge(解离)方程进行修正,建立SF_6放电分解数学模型,对SF_6气体分解物组分及含量进行计算,得到各粒子组分及含量随温度变化的动态过程;计算了0.6 MPa下等离子体内部各组分粒子数密度;计算了压强0.1~0.6 MPa、温度300~41 300 K条件下等离子体内部电子数密度;搭建了光谱实验平台,实验获得了压强为0.1~0.4 MPa下电子密度等微观参量,对理论计算结果验证。研究结果表明:SF_6气体在电子温度小于1 000 K时开始逐渐分解,不同温度下所发生的化学反应不尽相同;电子数密度理论计算结果与实验测量结果相吻合,验证了该计算方法的可行性与准确性。     

气体等离子体与水溶液的相互作用研究——意义、挑战与新进展

大气压冷等离子体在环境保护、生物医学、纳米制造等领域具有广阔的应用前景。这些应用中,被处理物常常处于水环境中,气体等离子体与水溶液的相互作用是影响应用效果的关键因素。虽然人们对等离子体本身开展了大量研究,但所获知识难以延伸到水溶液中,对上述相互作用的探究尚处于起步阶段。特别是等离子体产生的活性粒子如何传质进入水溶液,如何在水溶液中转化,以及最终作用到被处理物的是什么组分等科学问题,尚缺乏定量解析;理论知识的欠缺限制了对活性粒子成分与剂量的准确调控,严重阻碍了应用的发展。气体等离子体与水溶液相互作用已经成为当前国际等离子体界最热门的研究课题之一,为此综述了该方向的研究现状、关键科学问题与最新研究进展,以期促进相关的研究工作。