Ni-Fe/BaTiO3-γ-Al2O3催化剂在低温条件下CO2和CH4重整中的应用

采用等体积浸渍法制备了一系列不同Ni和Fe添加量的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3双金属催化剂,并在固定床反应装置上考察了在873～1 073 K温度范围内催化剂对CO2和CH4重整反应的催化活性。实验结果表明:Ni、Fe负载质量分数均为5.0%的Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂活性最好。通过TPR、TPD和TPO表征并与单金属催化剂Ni/BaTiO3/γ-Al2O3相比,Ni-Fe/BaTiO3/γ-Al2O3催化剂具有更高的催化活性、脱附和抗积炭性能。     

纳米Ni/MgO催化剂在CO_2重整CH_4反应中影响因素的研究

采用纳米Ni/MgO催化剂,在CO2重整CH4反应中,研究了还原温度、还原时间、反应温度、镍含量和空间速度等因素对反应的影响,结果表明,在适宜的反应条件下,纳米Ni/MgO催化剂具有很好的活性和稳定性。     

光辐照驱动CH4/CO2催化重整制合成气

以等离子体还原制备的Ni/Al2O3和Ni/MgO-Al2O3为催化剂,用氙灯模拟太阳光聚光系统进行CH4-CO2重整反应,并考察其催化性能及能量转化效率,实验结果表明,以等离子体还原并加入MgO助剂制备的Ni/MgO-Al2O3催化剂具有较好的低温催化活性,在温度为740℃时,CH4和CO2的最高转化率分别为83.6 25%.1和%,能量转化效率为41.5%,大大高于光伏法制氢效率的10.85%;XRD表征表明,等离子体还原使催化剂活性组分Ni具有良好的分散性和更小的纳米团簇结构,有利于甲烷的转化;MgO助剂的加入增强了催化剂表面的碱性,促进了CO2的吸附和解离。     

CO_2-O_2重整CH_4反应制备合成气的催化剂研究

针对CO_2-O_2联合重整CH_4反应制备合成气的催化剂进行了研究。首先以Zr、Ce无机盐为前体,采用溶胶-凝胶法和分步浸渍法制备ZrO_2-CeO_2载体,然后运用浸渍法制备负载型Ni催化剂,对载体的制备方法、焙烧温度、Ce/Zr比例及不同的活性组分对催化剂性能的影响进行了研究,再用BET和XRD等技术对催化剂进行表征。结果表明:在550℃下焙烧载体,以浸渍法制备的Ce/Zr=1/2,Ni负载量为9%的催化剂Ni/ZrO_2-CeO_2用于CH_4重整反应,可获得较高的转化率和稳定性。     

Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO2催化剂上CH4-CO2重整反应的影响研究

采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。     

焦炉煤气三重整制合成气的工艺比较及催化剂改性

在固定床反应器中,对焦炉煤气H2O/O2/CO2三重整制合成气的3种工艺———非催化工艺、催化工艺和二段工艺进行了比较;同时考察了以共浸法加入助剂CaO、Co、Cu、Fe对二段工艺中催化反应性能的影响。结果表明,焦炉煤气中氢气的存在不利于甲烷的转化,但有利于二氧化碳的转化。反应温度高于800℃时,二段工艺的甲烷和二氧化碳转化率明显高于其他2种工艺,与催化工艺相比,二段工艺中焦炉煤气的空速可达6 945 h-1;碱金属氧化物CaO的加入促进了CH4和CO2的转化;助剂Cu提高了催化剂的高温活性,900℃时CH4转化率可达99.1%,CO收率可达95.5%;Fe提高了催化剂的低温活性。XRD结果表明,CaO能削弱Ni2Al4O4的特征峰,催化剂的还原性和分散性较好。     

Ni-Co合金催化剂在CH_4-CO_2重整中的应用

采用等体积浸渍法制备了系列Ni-Co/γ-Al2O3合金催化剂,用于CH_4-CO_2重整反应,用固定床连续反应装置对催化剂进行了活性评价。结果表明,在还原温度900℃,Ni/Co摩尔比为1∶1～1∶1. 5时能较好地形成合金。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1∶1. 5时,CH_4、CO_2和总碳转化率达到最高,催化剂上积碳最少,反应50 h后不失活。     

Ni-Co合金催化剂在CH_4-CO_2重整中的应用

采用等体积浸渍法制备了系列Ni-Co/γ-Al2O3合金催化剂,用于CH_4-CO_2重整反应,用固定床连续反应装置对催化剂进行了活性评价。结果表明,在还原温度900℃,Ni/Co摩尔比为1∶1～1∶1. 5时能较好地形成合金。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH_4-CO_2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1∶1. 5时,CH_4、CO_2和总碳转化率达到最高,催化剂上积碳最少,反应50 h后不失活。     

Ni-V负载酸改性焙烧高岭土的制备、表征及光催化性能

高岭土在773 K焙烧,经H2SO4溶液处理后作为载体,在不同n(Ni2+)∶n(V5+)溶液中浸渍制备了Ni-V负载酸改性焙烧高岭土样品,并利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、吡啶吸附FTIR(Py-FTIR)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis)对样品进行了表征。在高压汞灯下,以甲醇(CH3OH)常压转化制二甲醚(CH3OCH3)为模型反应,评价了Ni-V负载样品的光催化活性。结果表明,所制备催化剂对CH3OH的光催化转化有活性。当处理焙烧高岭土的酸溶液中H2SO4质量分数为40%、浸渍液n(Ni2+)∶n(V5+)=2∶8、样品焙烧温度为773 K时,催化剂样品对CH3OH转化反应活性最高,CH3OH转化率为30.5%,CH3OCH3选择性为76.2%。样品Ni-V的协同作用和表面酸性是促进CH3OH光催化转化制备CH3OCH3反应活性的重要影响因素。     

Au—Ni／γ-Al2O3催化剂的制备、表征及催化性能

介绍了Au-Ni／γ-Al2O3催化剂的制备方法及其在CH4-CO2重整反应中的催化活性评价。催化活性数据显示,Au的添加能有效地改善催化剂的抗积炭性和稳定性。运用TPR、NH3-TPD、XRD等方法对不同Au含量的催化剂进行了表征分析,结果表明：随着Au含量的增加,Au束缚了高活性位的Ni,使催化剂的活性降低,增强了催化剂的抗积炭性能。     

以类水滑石为前体的Ni催化剂及其催化甲烷水蒸气重整制氢:催化活性和动力学(英文)

Ni/Mg–Al catalysts derived from hydrotalcite-type precursors were prepared by a co-precipitation technique and applied to steam reforming of methane. By comparison with Ni/γ-Al2O3 and Ni/α-Al2O3 catalysts prepared by in-cipient wetness impregnation, the Ni/Mg–Al catalyst presented much higher activity as a result of higher specific surface area and better Ni dispersion. The Ni/Mg–Al catalyst with a Ni/Mg/Al molar ratio of 0.5:2.5:1 exhibited the highest activity for steam methane reforming and was selected for kinetic investigation. With external and inter-nal diffusion limitations eliminated, kinetic experiments were carried out at atmospheric pressure and over a temperature range of 823–973 K. The results demonstrated that the overal conversion of CH4 and the conversion of CH4 to CO2 were strongly influenced by reaction temperature, residence time of reactants as wel as molar ratio of steam to methane. A classical Langmuir–Hinshelwood kinetic model proposed by Xu and Froment (1989) fitted the experimental data with excellent agreement. The estimated adsorption parameters were consistent thermodynamical y.     

氧化铝基载体组成对钴基催化剂结构和费-托合成催化性能的影响

以γ-Al2O3为原料制备Ni-γ-Al2O3、Zn-γ-Al2O3和Al2O3载体,并采用等容浸渍法制备了钴基费-托合成用催化剂。结果表明:高温焙烧使氧化铝晶型和孔结构发生较大变化;镍添加后在载体表面形成高分散的氧化镍物种;而锌添加后与载体发生反应生成了铝酸锌;负载型催化剂中,四氧化三钴粒径大小主要取决于载体孔结构。CoPt/γ-Al2O3、CoPt/Zn-γ-Al2O3、CoPt/Ni-γ-Al2O3具有相近的费-托合成催化性能,而CoPt/Al2O3呈现出最高的催化活性和最低的甲烷选择性。表明,钴物种粒径和载体结构是影响催化剂费-托合成催化性能的主要因素。     

双金属RhAux/γ - Al203催化剂的CO催化氧化反应活性

采用超声辅助膜扩散法制备了双金属RhAu/γ- Al2O3催化剂(x=0、0.25、0.5、1.0、2.0和4.0),研究了该系列催化剂的CO催化氧化反应活性.采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、原位DRIFTS和电子透射显微镜(TEM)等技术对催化剂的结构、形貌和物化性能进行了表征.结果表明,双金属Rh...     

硫化型NiMo加氢催化剂制备与表征

以四硫代钼酸铵溶液和硝酸镍溶液为浸渍液,根据活性组分Ni和Mo浸渍顺序的不同,采用真空饱和浸渍法制备了MN系列和NM系列 NiMoS/γ-Al₂O₃催化剂。在固定床加氢中试反应装置上研究了NiMoS/γ-Al₂O₃催化剂对二苯并噻吩加氢反应的催化性能,结果表明,NiMoS/γ-Al₂O₃催化剂对二苯并噻吩加氢反应具有良好的活性和选择性。Ni助剂的加入,有利于二苯并噻吩加氢反应的活性和选择性。MN-0.3为最优NiMoS/γ-Al₂O₃催化剂。在空速10 h^-1、反应压力2.0 MPa、氢油体积比300∶1、氢气预处理温度320 ℃和反应温度300 ℃条件下,催化剂对二苯并噻吩加氢反应转化率达83.9%,加氢反应活性较高。     

压力对CH4/CO2重整制取合成气反应性能的影响

以Ni／CeO2-Al2O3为催化剂,考察了压力对CH4／CO2重整反应的影响。实验结果表明,提高反应压力不仅使甲烷和二氧化碳的转化率降低,并由于积炭的加剧致使催化剂的失活速度加快。提高原料气中CO2与CH4摩尔比,气体空速,反应温度可以提高催化剂稳定性,减缓催化剂的失活速度。向反应体系中加入消碳能力强的O2同样可以提高催化剂稳定性。     

La2O3助剂对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂催化加氢合成间苯二胺性能的影响

研究助剂La2O3对Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂结构与性能的影响。采用悬浮液涂层法、活性组分浸渍法制备不同La2O3助剂含量的Ni/γ-Al2O3/堇青石结构化催化剂。通过BET、XRD、TPR、XPS对催化剂进行表征,发现不添加La2O3助剂时活性组分以NiAl2O4形式存在,添加La2O3助剂后则以NiAl2O4和NiO两种形式存在,易还原NiO的生成提高了催化剂的活性。添加La2O3助剂还能使催化剂的比表面积降低和孔尺寸增大,活性评价表明助剂La2O3存在适宜添加量,即La含量为3%。同时发现助剂La2O3对选择性的影响大于活性,La2O3具有结构助剂的特点。     

长链烷烃（n-C10~13）脱氢制单烯烃催化剂的研究Ⅱ.Pt-Sn/MgAl2O4催化剂上C12脱氢反应行为

采用真空浸渍法制备Pt-Sn/MgAl₂O₄和Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂。对两种催化剂进行C₁₂脱氢催化性能评价比较,并使用BET、XRD、CO吸附、TPR、NH₃-TPD和TG等手段对催化剂进行表征。NH₃-TPD测定结果表明, Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂具有较弱的酸性。Pt-Sn/MgAl₂O₄催化剂的初始转化率(21.6%)比Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂初始转化率(22.6%)低,但其单烯烃选择性(83.9%)比后者(73.6%)高。     

助剂对Ni/γ-Al2O3催化剂活性和抗水合性能的影响

采用浸渍法制备了不同种类助剂改性的Ni-M/γ-Al₂O₃催化剂,通过XRD、低温氮气物理吸附和FT-IR等手段对改性前后的催化剂进行表征,并考察催化剂在1,4-丁炔二醇加氢反应中的活性和抗水合性能。结果表明,在所选助剂中,SiO₂的引入使催化剂维持了较高的加氢活性,同时,显著提高了Ni/γ-Al₂O₃催化剂的抗水合性能,γ-Al₂O₃表面Si-O-Al的形成是SiO₂抑制γ-Al₂O₃发生水合的直接原因。     

NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体、(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O和FeCl_3·6H_2O为助剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备高活性的NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛液相催化加氢为探针反应对其活性进行了评价。与NiMoB/γ-Al_2O_3相比,NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂表现出更高的加氢活性和选择性,即使在较低温度60℃和5.0MPa条件下,加氢反应3.0h,糠醛转化率接近100%。考察Fe掺杂量和活性组分的负载顺序对催化剂活性的影响。结果表明,适宜的Fe掺杂量Mo+Ni与Fe原子比为20:1,Mo、Ni和Fe前驱体盐同时负载于γ-Al_2O_3时,催化剂活性最高。XRD研究表明,NiMoFeB/γ-Al_2O_3为无定形结构,活性组分在载体上分散均匀,具有良好的热稳定性。