NiMoB/γ-Al_2O_3催化剂制备及糠醛加氢活性评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体,(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O为改性剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备了高活性的NiMoB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛(FFR)液相催化加氢为探针反应评价了其反应活性。结果表明,与NiB、NiMoB相比,NiMoB/γ-Al_2O_3表现出很高的活性和选择性。在80℃和5.0 MPa下,甲醇溶液中加氢反应3.0 h,FFR转化率达99%,糠醇(FFA)的收率可达91%。考察了Mo掺量和NaBH_4还原前焙烧温度对催化剂活性的影响,确定了最佳的Mo/Ni物质的量比为1:7,焙烧温度为300℃。X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征表明。NiMoB/γ-Al_2O_3为无定型结构,活性组分在载体上分散均匀,且具有良好的热稳定性。     

负载型γ-Al_2O_3催化剂催化氧化-精馏处理炼油废水

研究了在低温和常压条件下,精馏与催化氧化耦合工艺处理炼油厂废水。以γ-Al_2O_3为载体,Cu、Fe、Mn、Zn、Cd和Ni为主要活性组分,采用浸渍法制备了负载型催化剂,并对其进行XRD表征。利用反应精馏原理,以金属氧化物为催化剂,氧化降解炼油污水,探讨了催化剂的催化寿命与稳定性。结果表明,CuO/γ-Al_2O_3·H_2O_2催化处理炼油废水的COD去除率可达96.2%,催化剂连续使用效果较好。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

Ru-Fe/Al_2O_3氧化-还原性能探究

以Al_2O_3为载体,RuCl_3·xH_2O和FeCl_3·6H_2O为活性组分前驱体,采用吸附-沉淀法制备了Ru-Fe/Al_2O_3和Ru/Al_2O_3催化剂,以马来酸二甲酯加氢合成丁二酸二甲酯为探针反应,结合H_2-TPR和XRD表征技术,考察Fe改性Ru基催化剂的氧化-还原性能及催化活性。经氧化-还原循环处理后,催化剂Ru-Fe/Al_2O_3上马来酸二甲酯加氢活性高于Ru/Al_2O_3。XRD结果显示,经处理的Ru-Fe/Al_2O_3上未见金属Ru的特征衍射峰,而Ru/Al_2O_3上出现了金属Ru的特征衍射峰。结合H_2-TPR结果推断,Ru与Fe之间发生了相互作用,这种协同作用可以改善Ru/Al_2O_3催化剂的热稳定性。     

催化湿式氧化中负载型催化剂制备

采用浸渍法制备了负载型催化剂CuO/γ-Al_2O_3和Fe_2O_3/γ—Al_2O_3,以甲基橙为代表化合物,考察了制备因素对催化活性的影响,结果表明,CuO/γ-Al_2O_3的活性高于Fe_2O_3/γ-Al_2O_3,催化湿式氧化甲基橙2 h,脱色率接近100%。正交试验和稳定性研究表明,焙烧温度对催化活性影响较大,350℃焙烧,催化剂活性组分Cu溶出较少,且重复使用情况较好。采用SEM和XRD等手段对CuO/γ-Al_2O_3进行表征,发现其活性组分分散度良好。     

稀土改性Ni/γ-Al_2O_3催化糠醛加氢制2-甲基呋喃的研究

采用超声-浸渍方法制备负载型Ni/γ-Al_2O_3及稀土(nRE∶nNi=1∶100)改性Ni/γ-Al_2O_3催化剂。以糠醛加氢制2-甲基呋喃为探针反应测试催化性能。结果表明,反应温度为310℃时,Ni/γ-Al_2O_3催化剂糠醛转化率为100%,对2-甲基呋喃选择性为95.3%;添加稀土Nd和Eu改性后,催化剂活性不变,对2-甲基呋喃的选择性从95.3%分别提高到96.2%和97.4%。     

Ni-Al-LDH/γ-Al_2O_3催化剂的制备及活性评价

分别以Ni(NO_3)_2·6H_2O和γ-Al_2O_3为二价和三价阳离子源,采用尿素水解法在γ-Al_2O_3载体上合成Ni-Al-LDH水滑石结构,并对其进行了XRD和FT-IR表征。以此为前驱体通过高温焙烧制得Ni-Al-LDH/γ-Al_2O_3催化剂。与等体积法制备的Ni/γ-Al_2O_3催化剂相比,Ni-Al-LDH/γ-Al_2O_3催化剂在甲烷干重整中不仅具有更高的催化活性,而且能够在一定程度上抑制逆水煤气反应。在反应温度为800℃,空速为48L·g~(-1)·h~(-1)的条件下,反应20h未失活,Ni-Al-LDH/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷和二氧化碳转化率较Ni/γ-Al_2O_3催化剂约高8%。     

稀土复合催化剂的制备及催化湿式氧化性能

以550℃焙烧的拟薄水铝石为载体,Fe(NO_3)_2·9H_2O和Ce(NO_3)_2·6H_2O为前驱体,通过等体积浸渍法制备负载型Fe_xCe_(1-x)/γ-Al_2O_3(x=0,0.5,1)复合催化剂,通过SEM、TEM表征Fe/γ-Al_2O_3、Ce/γ-Al_2O_3及Fe_(0.5)Ce_(0.5)/γ-Al_2O_3催化剂,并考察Fe_(0.5)Ce_(0.5)/γ-Al_2O_3复合型催化剂分别在160、180、200和220℃反应温度条件下陶瓷印花废水的降解性能。结果表明:Ce改性后的Fe_(0.5)Ce_(0.5)/γ-Al_2O_3催化剂表面颗粒分布均匀,颗粒大小约为30 nm,在200℃反应温度条件下陶瓷印花废水的脱色率高达99.1%,色度为70倍,达到《污水综合排放标准》(GB8978-1996)中染料类废水的二级排放标准。     

VMo/γ-Al_2O_3催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

以浸渍法制备VMo/γ-Al_2O_3和VMo Mg/γ-Al_2O_3催化剂,考察其催化丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性,采用XRD、UV-Vis DRS和In suit IR对催化剂进行表征。结果表明,V负载质量分数为3%、Mo负载质量分数为7%时的3V7Mo/γ-Al_2O_3催化剂表现出较好的催化性能;添加Mg后催化剂的催化性能有所改善,反应温度500℃时,丙烷转化率为18.19%,丙烯选择性74.76%。丙烷和丙烯在3V7Mo/γ-Al_2O_3和3V7Mo4Mg/γ-Al_2O_3催化剂上吸附后,C—H键的H与催化剂活性中心的晶格氧发生作用形成H—O键,且3V7Mo4Mg/γ-Al_2O_3催化剂上出现C—O键的温度比3V7Mo/γ-Al_2O_3催化剂高,表明加入Mg有利于提高丙烯选择性。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

MgO/γ-Al_2O_3催化蒽醌法制过氧化氢戊基蒽醌降解液的再生

以γ-Al_2O_3和Mg(NO_3)2·6H_2O为原料,采用等体积浸渍法制备了Mg O/γ-Al_2O_3催化剂。XRD表征结果显示,随Mg O负载量增加,主要衍射峰的位置逐渐向低角度方向偏移,表明在γ-Al_2O_3载体表面形成了Mg Al_2O_4相。TEM结果显示,负载Mg O后催化剂的表面形貌发生改变。NH_3-和CO_2-TPD结果表明,随Mg O负载量的增加,催化剂表面酸性减弱、碱性增强。在常压、50℃的条件下评价了Mg O/γ-Al_2O_3催化剂对5,6,7,8-四氢-2-戊基-9,10-蒽醌(H_4AAQ)和2-戊基-9-蒽酮(AAN)及2-戊基蒽醌降解液(WS)的再生性能。结果表明,Mg O/γ-Al_2O_3催化剂的活性高于未改性的γ-Al_2O_3,并且随Mg O负载量增加而增加。当Mg O负载量达到30%(wt)时,H_4AAQ、AAN和WS的再生率均达到最大,较γ-Al_2O_3分别提高132%、25%和140%。     

负载型Ni/γ-Al2 O3催化加氢提高乙二醇紫外透过率

采用负载型Ni/γ-Al_2O_3催化剂对茂名乙二醇进行催化剂加氢研究,考察了催化剂载体类型,Ni负载量,加氢压力,加氢温度和空速对加氢的影响。结果表明:以γ-Al_2O_3为载体,负载15%的Ni,加氢压力0. 5 MPa,加氢温度110℃,空速3 h~(-1),220 nm、250 nm、275 nm和350 nm的UV值由初始的12. 4%,26. 6%,25. 3%,75. 3%提高到49. 1%,79. 9%,78. 1%,99. 8%;同时催化剂进行了二十天的寿命实验,紫外透过率基本稳定。     

Fe掺杂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3异丁烷脱氢催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备不同Fe含量的Fe(x)-γ-Al_2O_3复合氧化物载体,并采用真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N_2物理吸附-脱附和NH_3-TPD表征,研究Fe的掺杂对Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂的结构及其催化异丁烷脱氢反应性能的影响。结果表明,Fe的引入可以改变催化剂的反应活性和产物选择性,当Fe_2O_3掺杂质量分数为4%时,催化剂具有最高的异丁烯收率,50 h的平均收率达到42.9%。     

M/γ-Al_2O_3催化剂对煤油水重整制氢的影响

以γ-Al_2O_3为载体,采用等体积分步浸渍法制备了以Ni为活性组分,La、Ce、Fe、Cr、Co为助剂的催化剂M/γ-Al_2O_3,在固定床管式反应器中研究了M/γ-Al_2O_3催化剂的性能,考察了反应温度、水碳比和空速对氢产率的影响,并对催化剂进行XRD、SEM和BET表征。结果表明,NiLaCeFeCrCo/γ-Al_2O_3催化剂具有较好的催化性能,在反应温度700℃、水碳物质的量比10和空速6min-1的条件下,氢产率达到27.335mol·mol-1,并在300min内表现出较好的活性,平均氢产率为21.966mol·mol-1。     

CuCr/γ-Al_2O_3新型糠醛气相加氢制糠醇催化剂的研究

本文研究了在CuCr/γ-Al_2O_3催化剂中Cu、Cr含量的变化、反应温度及活性组分浸渍液的pH值对糠醛气相加氢制糠醇活性的影响。     

载体焙烧温度对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响

采用浸渍-共沉淀法制备Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂,Ni负载质量分数为10%。在固定床微反装置考察载体焙烧温度(600℃=、700℃、800℃和900℃)对Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,载体焙烧温度800℃制备的催化剂活性较好。由XRD和TPR分析可知,随着焙烧温度的升高,各衍射峰的峰强度增强,峰尖锐,说明随着焙烧温度的升高,催化剂中各氧化物晶粒增大。焙烧温度800℃的Ni/CuO-ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂的NiO峰强度较小,说明在该催化剂上NiO以高度分散的状态存在于催化剂表面。     

自组装低负载量Pd/γ-Al2O3催化剂催化氧化甲苯

以PdCl_2和Pd2(dba)3[三(二亚苄基丙酮)二钯]为前驱体,通过浸渍法、沉积沉淀法和自组装法分别制备了负载量(质量分数,下同)为0.03%的Pd/γ-Al_2O_3-IM、Pd/γ-Al_2O_3-DP和Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂用于催化氧化甲苯。在甲苯体积分数为0.1%、空速(SV)为18000 m L/(g·h)条件下,Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂上甲苯实现98%转化率的温度(T98)为220℃,比Pd/γ-Al_2O_3-DP和Pd/γ-Al_2O_3-IM分别降低了40和75℃。通过N2吸附-脱附、XRD、TEM、XPS和H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明:自组装法制备的Pd/γ-Al_2O_3-SA催化剂的比表面积(345 m2/g)和孔体积(0.52 cm3/g)最大,Pd纳米粒子(Pd NPs)平均粒径最小(5.0 nm),活性物种主要以Pd O的形式高度分散于载体γ-Al_2O_3表面。此外,Pd O与载体γ-Al_2O_3之间的强相互作用(SMSI)促进了其催化氧化甲苯的活性。     

碱土金属改性对PdO/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧起燃活性的影响

考察了不同碱土金属(Mg、Ca、Ba)改性对PdO/γ-Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明,碱土金属改性后,PdO/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷催化燃烧起燃活性均有不同程度的提高,活性顺序为CaMgBa。采用X射线衍射、H_2程序升温还原和CH_4程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。碱土金属改性后,其与Al_2O_3载体间的相互作用有助于促进PdO微粒团聚,形成晶相PdO,晶相PdO物种对甲烷的活化氧化能力更强,是影响催化剂起燃活性的主要活性位。     

胶溶剂用量对NiMo/γ-Al_2O_3催化剂加氢脱氧性能的影响

采用载体挤出成型的方法,通过改变胶溶剂硝酸的加入量制备不同γ-Al_2O_3载体,同时用过量浸渍法负载15%Ni和5%Mo,制备得到Ni Mo/γ-Al_2O_3。通过BET、XRD、SEM等手段对载体和催化剂进行表征,并进行催化脂肪酸甲酯加氢脱氧反应性能评价,探究了载体对催化性能的影响。实验结果表明,当胶溶剂硝酸的质量为拟薄水铝石质量的7.5%,Ni Mo/γ-Al_2O_3催化剂在反应压力为2.9 MPa,反应温度为355℃,液时空速为2.0 h-1时,具有较佳的加氢脱氧性能,原料的转化率为92.5%,液相产品中正构烷烃C15~C18的选择性可达到71.7%。     

Co-Cu-Ce-Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的性能

以等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载的Co、Cu、Ce和Fe氧化物催化剂,利用正交试验设计实验条件,采用XRD、BET和H_2-TPR等对催化剂进行表征,并考察活性组分对催化剂催化分解N_2O活性的影响。结果表明,催化剂具有尖晶石结构,其BET比表面积随着金属氧化物负载量增加而降低。催化剂中铜的氧化物可以降低还原峰温度,进而明显提高催化活性,Co和Fe的加入对活性有一定的提高,Ce对催化活性没有明显影响。