SiO2负载壳聚糖和钯对三丁基烃基锡与酰氯偶联反应的催化活性

用SiO₂负载壳聚糖（CS），再负载PdCl₂，制得催化剂SiO₂-CS-PdCl₂。研究其对三丁基烃基锡与酰氯偶联反应的催化活性。结果表明，该催化剂对偶联反应具有较高的催化活性和化学选择性，活性基团在反应中不受影响。采用XPS分析对催化剂进行了表征，表明金属Pd为活性中心。考察了催化剂的重复使用性能。     

Pd/Al2O3催化剂用于连续重整汽油全馏分加氢的失活分析

研究了负载在氧化铝载体上的贵金属Pd基催化剂在重整生成油选择性加氢脱烯烃反应中的性能。结果表明,在连续重整生成油全馏分的选择性加氢实验中，采用现有工业常用的工艺条件，单使用Pd作活性组分的Pd/Al₂O₃催化剂不能满足产品质量要求。探讨了切割馏分油加氢反应中催化剂失活原因，并对失活前后的催化剂采用XRD、SEM和FTIR等手段进行分析表征。结果表明，造成催化剂失活原因是催化剂表面油品中重组分等热敏类物质强吸附或聚合作用的结果。改进后的双金属Pd基催化剂UDO-01可用于重整生成油全馏分的选择性加氢脱烯烃反应，加氢后产品的溴价小于200 mg Br·(100 g-油)^-1,芳烃损失小于0.5%，且表现出好的稳定性。     

Pd-CeO2/SiC催化剂的制备及其在CO和C3H6氧化反应中的催化性能

分别以蔗糖和硅酸钠为碳源和硅源,硫酸为催化剂,采用溶胶-凝胶法和碳热还原法合成SiC;以其为载体,Pd为活性组分,CeO₂为助剂,采用浸渍法制备Pd-CeO₂/SiC催化剂。考察催化剂制备方法、助剂CeO₂添加量和还原温度等对催化剂在CO和C₃H₆氧化反应中活性的影响。结果表明, 采用分步浸渍法制备的催化剂具有较高活性, CeO₂添加质量分数2%时制备的0.5%Pd-2%CeO₂/SiC催化剂经200 ℃预还原后,对CO和C₃H₆氧的最低完全转化温度分别为210 ℃和215 ℃,CeO₂助剂可显著提高金属Pd在催化剂表面分散度,与Pd产生相互作用,使Pd还原峰向低温移动,提高了催化剂活性。     

非均相Pd/mpg-C3N4催化糠醛选择性加氢制糠醇

通过超声辅助法制备非均相介孔石墨相氮化碳负载钯催化剂(Pd/mpg-C₃N₄),采用XRD、TEM、UV-vis DRS、PL、XPS、BET等手段对非均相Pd/mpg-C₃N₄催化剂进行了表征。同时考察反应温度、反应时间、催化剂用量、溶剂种类、催化剂稳定性对糠醛转化率和糠醇收率的影响。结果表明：Pd粒子均匀的分散在介孔石墨相氮化碳(mpg-C₃N₄)表面,非均相Pd/mpg-C₃N₄催化剂的比表面积达到了178.125 m²/g,对糠醛选择性加氢制糠醇反应具有良好的催化活性,同时其具有良好的稳定性;在反应温度100℃、反应时间3 h、催化剂用量40 mg、糠醛用量0.5 mL、去离子水20 mL、H₂压力1.0 MPa、光照条件下糠醇的收率最高达到了95.6%,此时糠醛的转化率为98.8%;循环使用5次后糠醛的转化率和糠醇的收率仍达到了87.6%和81.3%。     

两种负载型钯基催化剂在Heck反应中的性能比较

制备了碳负载钯催化剂(Pd/C)以及氨基改性二氧化硅负载钯(Pd/Si O2-NH2)催化剂。两种催化剂应用于以溴苯为模型反应的Heck反应中,对比了两种催化剂的反应活性以及重复使用率。研究表明,Pd/C催化剂在Heck反应中有较高的催化活性,但是其重复使用寿命低于Pd/Si O2-NH2催化剂。     

Pd/C催化聚苯乙烯加氢制聚环己烷基乙烯的研究

研究了不同载体负载的Pd催化剂Pd/MCM-41、Pd/Al₂O₃、Pd/MC和Pd/C在聚苯乙烯（PS）加氢制聚环己烷基乙烯（PCHE）中的性能。考察了催化剂质量、搅拌速度、反应温度、反应时间及反应压力等对PS加氢反应的影响。结果表明，具有较高分散度的Pd/C催化剂表现出优异的催化活性和稳定性。在催化剂质量为0.1 g和较低的反应温度（160℃）下，Pd/C催化PS加氢的转化率>99%,且产物PCHE具有较高的玻璃化转变温度、较低的密度和吸水性及较高的抗拉强度。     

Ag对Pd/Al2O3催化分解NO反应的促进作用

研究了不同含量的银对Pd/Al₂O₃催化分解NO反应活性的影响。结果表明，低温下，Pd/Al₂O₃催化剂对NO的分解反应活性不高；反应温度达到720 ℃时，NO分解活性迅速上升。O₂-TPD研究表明，Pd/Al₂O₃上氧的脱附速率也是在720 ℃左右达到最大值，因此，在温度低于720 ℃时，氧从催化剂表面的脱附是NO分解反应的速率控制步骤。Pd/Al₂O₃中添加适量的Ag对NO分解反应有促进作用。O₂-TPD研究表明，这种促进作用与Pd表面氧物种的起始脱附温度向低温移动有关。     

铁基氨气选择性催化还原(NH3-SCR)催化剂性能的研究进展

氨气选择性催化还原(NH₃-SCR)技术被广泛应用于净化废气中的NO_x。介绍了多种以氧化铁作为主要活性成分的NH₃-SCR催化剂的性能以及掺杂改性金属对氧化铁的低温活性的影响。阐述了金属氧化物、碳基材料、沸石等载体材料对反应催化活性的影响并对比了不同载体的特点。在研究铁基催化剂表面NH₃-SCR反应和硫化中毒机理的基础上,对改良氧化铁催化剂以增强其抗硫能力的可行方案进行了探讨。     

Pd/N-Ti3CN催化剂的制备及其乙醇电氧化性能研究

本文通过对MAX相Ti₃AlCN进行不同时间的HF刻蚀(10～26h)和氨水(～25%)掺杂工艺,成功地制备一系列新型N掺杂Ti₃CN负载Pd基催化剂(Pd/N-Ti₃CN)。其中Pd/N-Ti₃CN-14h催化剂具有最高的电化学活性表面积、乙醇氧化电流密度(～40m A·cm^-2)和电化学稳定性。这种优异的电催化性能可以归因于合适的HF刻蚀和氨水掺杂的协同作用导致其明显层状结构的Ti₃CN载体。因此,Pd/N-Ti₃CN有潜力作为一类高性能乙醇电氧化的阳极催化剂。     

基于MOF衍生制备Pd-CeO2催化剂及其催化氧化性能

为提高负载型Pd基催化剂对低浓度CO氧化反应的催化活性,在金属有机框架(MOF)组装过程中引入Pd,并利用后续热解衍生制备出了Pd-CeO₂催化剂。通过X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和拉曼光谱(Raman)等对催化剂进行了表征,然后在固定床中考评了其催化CO氧化反应的性能。结果表明：基于MOF衍生的制备方法可有效防止负载型Pd-CeO₂催化剂中Pd的团聚和流失,并在热解衍生过程中促使Pd与CeO₂之间产生金属-载体相互作用,提高了表面氧空穴浓度,使得Pd-CeO₂催化剂在162℃下催化CO氧化反应达到90%的转化率。     

Pd/Al2O3催化剂上CH4选择性还原NO的研究

考察了Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃对甲烷选择性还原NO的催化活性。结果表明，采用浸渍法制备的Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃三种催化剂，在有氧气氛下，用CH₄作还原剂催化还原NO时，Pd/Al₂O₃催化剂的活性最佳，热稳定性好，在550 ℃，用CH₄选择还原NO，Pd/Al₂O₃催化剂表现出较强的催化能力，NO的转化率达到100%。在高空速实验中，该催化剂亦表现出较高的活性，其活性顺序为Pd/Al₂O₃>In/Al₂O₃>Co/Al₂O₃。实验研究了助催化剂、氧含量以及空速对Pd/Al₂O₃催化剂活性的影响。     

Pd负载二氧化锰的制备及其催化性能的研究

Pd负载过渡金属氧化物由于其优异的催化性能,被广泛应用于各类有机化学反应中。本文将Pd纳米颗粒负载于不同晶型的Mn O_2的表面,利用1,4-丁二醇的环化反应探究Mn O_2载体对于催化剂催化能力的影响,并通过研究催化剂微观结构,提出该反应可能的反应机理。结果表明,催化剂的活性与表面氧空位及活性Pd有关。     

过渡金属氧化物负载对Nd2O3基催化剂同时去除NOx-炭烟活性的影响

利用程序升温反应技术（TPR）详细考察了负载K和不同过渡金属在Nd₂O₃ 基复合氧化物催化剂的催化活性，探讨了不同负载量对NOx－炭烟同时催化去除活性的影响。研究结果表明，负载Cr具有最好的炭烟催化活性，其最佳负载质量分数为10%；负载Mn具有最大的NOx→N₂转化率；复合晶相的生成提高NOx－炭烟同时催化去除活性。     

甲烷在Cr改性Pd/Al2O3催化剂上的催化燃烧性能

研究了Cr改性Pd/Al2O3催化剂上低浓度甲烷的催化燃烧反应,考察了载体Cr Al的制备方法和活性组分Pd的负载方法对催化剂催化活性的影响以及添加Ce对催化剂高温稳定性的影响。采用X射线衍射、程序升温还原等表征手段分析了催化剂结构和氧化还原性。结果表明,与采用沉淀法制备的载体P-Cr Al相比,采用浸渍法制备的载体I-Cr Al具有较高的比表面积和反应活性;用Na BH3对Pd负载过程进行还原处理能明显提高催化剂活性,其原因是还原过程加强了催化剂上Pd与载体Cr Al之间的作用,通过H2-TPR证明了其还原能力得到了增加;添加Ce缓解了Al2O3高温条件下的烧结,增强了催化剂的高温稳定性。     

V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性

采用浸渍法以TiO₂为载体制备V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 选择性催化还原催化剂,研究V₂O₅和MoO₃负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO₂氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V₂O₅-6%MoO₃/TiO₂催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V₂O₅负载质量分数增加,V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 催化剂的选择性催化还原活性和SO₂氧化活性均呈上升趋势。MoO₃的负载对催化剂的SO₂氧化活性有明显抑制作用。MoO₃负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO₂转化率小于1%。     

Pd/MgAlO催化剂催化碳烟燃烧的研究

采用浸渍法合成了Pd负载的MgAlO水滑石基复合氧化物,通过NO2气氛的程序升温氧化(NO2-TPO)和预先存储氮氧化物(NOx)后程序升温氧化手段对催化剂催化碳烟燃烧的活性做了研究,同时通过氮氧化物程序升温脱附(NOx-TPD)对催化剂的存储氮氧化物的能力做了研究。结果表明:当有NO2参与碳烟反应时,催化剂催化碳烟燃烧的活性比以往在空气中的活性好,样品Pd/MgAlO存储NOx后再进行程序升温氧化发现催化碳烟燃烧的活性相比NO2气氛下的活性又有很大提高;预先存储NOx的Pd/MgAlO催化剂活性远远高于MgAlO,归因于催化剂负载Pd后NOx存储能力大大增强。     

混合物相Co(OH)2/Co3O4催化剂的制备及其费托反应性能研究

在还原过程中,非负载型钴基催化剂堆积孔结构容易坍塌,从而使金属钴的比表面积大幅降低,活性中心暴露的数量减少。作者采用简单的水热法制备了Co(OH)₂/Co₃O₄混合物相的非负载型钴纳米颗粒催化剂,用于费托合成反应性能研究。结果表明:相比于单一物相的Co(OH)₂或Co₃O₄催化剂,混合物相的催化剂显示出更高的费托合成反应活性。XRD、TEM、BET、H2-TPR等表征方法揭示出Co(OH)₂与Co₃O₄具有不同的还原性质,两者紧密结合有利于催化剂在还原后维持更大的比表面积,进而有利于更多活性位点暴露,显著提高催化剂的反应活性。     

Pd/Al2O3催化剂的制备及其在对氨基苯酚合成中的应用

用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3催化剂。采用ICP、XRD、HRTEM和XPS等对催化剂的组成和形貌进行表征。结果表明，Pd粒子均匀分布在Al₂O₃的表面，粒径约为5 nm。在对硝基苯酚催化加氢制备对氨基苯酚的反应中，对催化剂的催化性能进行了考察。Pd/Al₂O₃催化剂的催化活性随着Pd负载量的增大而增大；其与市售的骨架镍、纳米镍以及2%Pd/C相比，显现了优异的催化活性；Pd/Al₂O₃具有高的催化选择性；Pd/Al2O3的催化活性稳定性明显优于骨架镍；随着使用次数的增加，Pd/Al₂O₃的催化活性有所降低，这可能是因为Pd粒子的团聚。     

金属有机骨架材料(MOFs)基催化剂在加氢反应中的研究进展

加氢是精细化学品生产过程中一类重要的反应。在加氢反应中，高活性和高选择性催化剂的设计是关键因素也是面临的巨大挑战。近年来，金属有机骨架材料(MOFs)由于其比表面积大、孔道尺寸可调和活性点位负载方式多样等特点被广泛应用于加氢催化剂的制备中。从MOFs基催化剂在不饱和烃的加氢反应、醛的加氢反应和CO₂加氢反应3个方面的应用出发，综述MOFs基催化剂在加氢反应中的研究现状和存在的问题，并对MOFs基催化剂在加氢领域的发展方向进行展望。     

纳米ZrO2负载Pd-Ni催化剂催化氯苯加氢脱氯性能研究

采用负载法制备了一系列纳米ZrO₂负载金属Ni、Pd催化剂，通过XRD、TEM和SEM等技术对催化剂进行了表征，并以氯苯的加氢脱氯为探针反应，考察了催化剂的加氢脱氯性能和反应温度、碱的用量、催化剂镍的含量等因素对催化活性的影响。结果发现，在80 ℃、NaOH和氯苯物质的量的比为1的反应条件下，Ni质量分数为10%和Pd为0.05%的Pd-Ni/ZrO₂催化剂效果最佳，反应9 h后氯苯的转化率可达到100%。