退役核石墨中氚的去污

核石墨在反应堆的运行过程中,产生大量的放射性核素。其中,氚由于其较高的含量以及极易与环境中的水发生同位素交换而进入环境的特性,被视作核石墨退役中需要特殊处理的对象。根据国际上该领域的相关研究,对核石墨的热处理被认为是现阶段最佳的去氚方法,但是,最终氚的去除效率还受到热处理工艺中各种参数的影响。核石墨中氚去除的热处理温度为至少600°C,载气流速越高,氚的去除效率也就越高,并且,向载气中加入少量的水蒸气能够有效地提高氚的去除效率,而核石墨由于其本身性质的差异以及工作环境的区别,不同核石墨之间的热处理除氚效果也有很大区别。现阶段该领域都是一些定性的研究,还需要通过更多更细致的研究来优化各参数以达到最佳的氚去除效率。国内对于退役核石墨中氚的去除工艺研究还非常少,本文对国际上核石墨去氚的研究进行了综述,希望能为国内相关研究的开展提供参考。     

熔盐堆中石墨吸附氚的理论研究

为明确石墨表面的氟、氟化氚中的氟和单空位缺陷对氚吸附的影响机理,利用第一性原理模拟研究熔盐堆中石墨对氚的吸附,研究了在完整石墨和单空位石墨表面上氢原子(离子)、氟原子(离子)、氟气分子与氟化氢分子的吸附行为。研究发现:当氟和氢同时存在的时候,氟会优先和石墨表面的碳原子成键;石墨表面的单空位促使氟化氢在单空位处解离,以化学吸附形成存在;石墨表面吸附氢(或者氚)、氟后,表面会发生畸变;可预测熔盐堆运行过程中,氚会优先在反应堆中的石墨表面的单空位等反应活性强的地方吸附、积聚。     

JT—60中氚核燃耗研究

用一个基于闪烁光纤的新型１４ＭｅＶ中子探测器进行了时间分辨的氚核燃耗测量。测得的放电积分的氚核燃耗比是在０．３－２．０％范围内。基于经典慢化理论，分析了在关掉中性这后１４ＭｅＶ中子发射随时间的变化。假字快氚核的损失可表示为扩散率，根据对在关掉ＮＢ之后１４ＭｅＶ中子发射随时间的变化的模拟，确定的环向波纹增加而增加的扩散率值在０．０５－０．１５ｍ＾２；ｓ＾－１之间。     

氢-苯乙烯体系中氢-氚同位素交换反应的热力学研究

采用6-311G全电子基函数和B3p86方法对聚苯乙烯-二乙烯基苯(polystyrene-divinylbenzene,SDB)单体之一的苯乙烯分子结构进行优化计算.根据热力学原理,计算得到SDB官能团分子氢氚取代反应在不同温度下的标准生成自由能函变、反应平衡常数及氚气和氢气的反应平衡压力比.结果表明,温度的升高不利于氢氚取代反应T2(g) SDB(H2)(s)→H2(g) SDB(T2)(s)正向进行,这与Pt/SDB疏水催化剂在氢-水同位素交换的催化反应实验过程中的氢氚取代研究结论一致.     

水和氢除氚工艺流程

在聚变设施中,也许常常会遇到浓度低达每升几毫居里或微居里氚的氚化水,例如,这种水可能是由于用于空气除氚的分子筛的再处理产生的。把氚化水分离成极贫氚液流和氚浓缩流,可能有利于氚化水的除氚。加拿大原子能公司乔克河研究所已开发出一种除氚工艺流程,这种流程对低氚水是十分有效的,但是这种流程也可以有效地处理氚浓度从每升几毫居里到每升几十居里的水。     

含氚废气中杂质气体去除材料研制

为去除含氚惰性废气中的CH₄、水气、O₂等杂质气体,采用溶胶凝胶法制备了65%Ni-10%Cu-25%SiO₂材料作为杂质气体消除材料,对材料进行XRD、SEM及程序升温还原表征,结果显示,少量Cu的加入增加了Ni的分散度,有助于稳定Ni的形态,避免Ni过早发生氧化。材料可以使Ar中的少量CH₄、O₂和水气得到有效的去除,在空速1000 h^-1时Ar中φ=1%CH₄和φ=1%CO₂重整时CH₄去除率达到81.5%以上,对于Ar中φ=1%O₂的去除率达到91.8%以上,对于Ar中φ=1%水气的去除率达到91.7%以上。实验还发现低浓度的CH₄可以与水气及O₂发生反应而去除,空速10000 h^-1催化φ=1%水气和φ=1%CH₄反应,CH₄的去除率均高于80.7%;空速10000 h^-1催化φ=0.67%CH₄和φ=0.33%O₂的反应,CH₄的去除率均高于84.2%。     

产氚回路中氚的在线监测研究

描述一套产氚回路中氚的在线监测装置——流气式正比计数系统。测试该系统的坪曲线、本底、探测效率等性能后,开展了氚在线监测实验研究。结果表明,该系统性能稳定,控制好测量条件,可作产氚回路中氚的在线监测设备。     

核石墨抗氧化性能的研究

本文报道了核石墨在不同温度和介质流量下的氧化速率。实验结果表明,在介质流量一定时,核石墨的氧化速率随着温度升高而升高;而温度一定时,其氧化速率随着介质流量的增加而增加。在250℃、气体流量为370mL/min 时,苏-1型核石墨的氧化速率为5.2×10~(-4)g/g·h。     

石墨中微量氢的测定卡尔弗舍法

建立了石墨中微量氢的测定方法,本方法较已有的文献方法快速、灵敏。试样于200—250℃下除去附着水分后,通氧气于850℃左右燃烧,生成的水分为干冰冷却的甲醇所吸收。然后,用KFR滴定,以“死停点”法指示终点。本方法的测定下限为2×10~(-3)%,相对标准偏差为6%,用苯甲酸检查方法的误差也为6%。     

核级石墨断裂力学性能研究

为研究核级石墨(IG11)的断裂力学性能,对单边切口的石墨梁进行三点弯曲断裂试验,采用电子散斑干涉(ESPI)技术测量梁试件表面的场位移。试验结果表明,石墨的起裂荷载为680~838 N,峰值荷载为845~974 N;峰值荷载处,裂纹口张开位移为0.088~0.091 mm,裂纹尖端张开位移为0.016~0.018 mm,裂缝长度约为25 mm;参照混凝土双K模型及线弹性断裂力学,确定石墨的起裂断裂韧度为0.96~1.19MPa·m~(1/2),失稳断裂韧度为1.61~1.85 MPa·m~(1/2),弹性模量为10.22 GPa。不同加载步的包裹相位图表明,石墨断裂过程区接近正方形,在峰值荷载之前,边长不超过3 mm;峰值荷载之后,边长在5~8 mm范围内变化。     

用密度泛函理论研究氚在高温气冷堆核级石墨的吸附与解吸附行为

为研究氚在高温气冷堆核级石墨上的吸附和解吸附行为,本文利用密度泛函理论,采用氢原子代替氚原子的办法,通过理论计算得到了氚在高温气冷堆核级石墨上的结合能,通过模型分析得到了氚在高温气冷堆核级石墨上的吸附、解吸附机理与相应的份额,并得到HTR-10在20年寿期末各部分氚的累积量及事故工况下氚释放量的估计值。本文结果为研究估算高温气冷堆氚释放的机理提供了一条新思路。     

基于ASME规范的核石墨改进概率评价方法研究

核石墨作为慢化剂、反射层以及结构材料广泛应用于熔盐堆与气冷堆中,石墨构件的完整性对反应堆安全运行至关重要。脆性核石墨材料强度分散,相比于确定论方法概率论方法更适合对核石墨构件失效评定。本文基于ASME计算失效概率模型,改进了失效概率计算的分组标准,并运用有限元软件ABAQUS建立了NBG-18核石墨巴西圆盘劈裂模型加以验证。结果表明:与过于保守的ASME模型相比,改进的模型结果更接近于试验数据,同时比KTA3232规范更保守。改进后的模型对试件尺寸比较敏感,对网格敏感度不高。     

含氚气体中氚分压BIX在线测量方法研究

建立了一种聚变堆氘氚燃料循环系统燃料气及工艺气等含氚混合气体中氚分压在线快速测量方法,该方法通过测量氚衰变产生的β射线与材料相互作用发射的轫致X射线（BIX）,利用轫致X射线的计数率与含氚气体氚分压的标定关系曲线,实现含氚气体中氚分压（活度浓度）的实时测量。该方法中的轫致X射线是通过β射线与表面喷金的铍窗材料作用而产生的,X射线的测量采用NaI(Tl)探测器。研究过程中建立了轫致X射线计数率与氚分压的标定关系曲线,对于纯氚气体,氚压测量范围为1 Pa~10 kPa（氚活度浓度为10¹²~10¹⁵ Bq/m³）时,计数率（C）与氚压（p）的标定曲线为C=5.01×10⁴（1-e^-4.55×10-5p）,其指数拟合相关系数为1.000 00。对于氚体积分数为1%的氚-氦混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（氚活度浓度为10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.24×10²(1-e^-4.69×10-3p),其指数拟合相关系数为0.998 60。对于氚体积分数为1%的氚 氢混合气体,氚分压测量范围为1~100 Pa（10¹¹~10¹⁴ Bq/m³）时,计数率与氚分压的标定曲线为C=5.18×10²(1-e^-4.61×10-3p),其指数拟合相关系数为0.999 53。利用以上标定曲线,对任意氚分压的含氚混合气体进行验证测量,结果表明,该方法测量精度较高、响应速度快、测量稳定性好,在氚测量技术中是一种很有前景的方法。     

含氚硅胶中氚回收率的测量

采用加热解吸结合催化氧化及吸附法对含氚硅胶中的氚回收率进行了精确量化.结果显示,含氚硅胶中的氚主要以化合态的形式存在,含氚硅胶中氚回收率随样品的加热解吸温度的升高而增加,在相同的解吸温度下,含氚硅胶中氚回收率随载气流速的增加而呈下降趋势,在解吸温度为500℃及载气流速为60 mL/min下仍有5%以下的氚滞留在硅胶中,...     

核石墨中残余应变对热导率的影响

【荷兰《核材料杂志》1980年8月报道】一种高温反应堆芯体是由六角形石墨块组成的。反应堆工作时石墨块产生应力,在停堆时应力达到最大。应力梯度也可能很大。在计算这种应力时,通常都忽视了应力对热导率,膨胀系数和杨氏模量等杨理性质的影     

基于白光中子源的核石墨硼当量测量

核材料中热中子吸收截面高的杂质会引起堆芯反应性的变化,一般用硼当量表示这些杂质对热中子的吸收,硼当量是衡量核材料纯度的重要指标之一。热中子宏观吸收截面法是硼当量测量的方法之一,测量时采用同位素中子源则精度低,而白光中子源产生的中子强度高、方向性好,且可慢化为热谱,能有效提高硼当量测量精度。本文基于15 MeV电子加速器驱动的白光中子源开展核石墨硼当量测量的研究,利用蒙特卡罗模拟并优化实验方案,对实验数据进行检验与修正,建立核石墨硼当量测量定量分析方法。该方法能快速、准确检测核材料的硼当量,对反应堆的物理设计、安全性评估等具有重要意义。     

贮氢材料在氚技术中的应用

简要介绍了在氚技术中应用贮氢材料的意义和在氚技术中应用的贮氢材料的研究现状、典型贮氢材料的特性、贮氢材料用于氚技术的优点，及贮氢材料在工业规模的氚处理技术中的应用情况。