核石墨的孔结构与熔盐浸渗特性研究

对于液态燃料熔盐堆而言,核石墨的浸渗问题非常重要,关系反应堆运行安全性。因此,对核石墨的熔盐浸渗的研究必不可少。核石墨是多孔材料,其孔结构决定了其浸渗特性。本研究主要针对中国科学院上海应用物理研究所的液态燃料熔盐堆项目——钍基熔盐堆核能系统(Thorium-based Molten Salt Reactor,TMSR)而开展。利用光学显微镜、压汞仪以及真密度仪研究分析了4种具有代表性的核石墨的孔结构,并利用高压反应釜研究了它们在不同压强下的熔盐(氟化盐,650°C)浸渗特性。结果表明,不同核石墨的孔结构具有明显差异;核石墨的熔盐浸渗与压汞浸渗相似;石墨的孔结构(如入孔孔径、开孔率等)决定了一定压强下石墨是否会发生熔盐浸渗以及浸渗量的多少。     

基于同步辐射原位拉伸XRD研究熔盐浸渗的核石墨IG-110微观结构演化

钍基熔盐堆(Thorium Molten Salt Reactor,TMSR)是第四代核反应堆的代表之一,其特点是以熔融氟盐作为冷却剂和燃料的载体。在熔盐堆中,熔盐容易浸渗到核石墨内部,引发核石墨局部高温,造成核石墨损伤程度增加,严重破坏核石墨的结构,从而影响核石墨材料的宏观性能和使用寿命。然而,熔盐浸渗对核石墨力学性能的微观机制以及熔盐浸渗引起的微结构损伤或破坏机制目前仍不清晰,因此有待进一步研究原位环境下(如力学加载、高温等)熔盐浸渗对核石墨微结构的影响,并揭示微结构演化的相关机制。本文基于同步辐射原位拉伸X射线衍射技术(Two Dimensional X-ray Diffraction,2D-XRD),开展了外部载荷为0 N、15 N、21 N、27 N和32 N时熔盐浸渗后的核石墨IG-110在拉伸断裂过程中的微观结构演化研究,以揭示外部载荷条件下的核石墨IG-110与熔盐之间的原位实时相互作用及材料断裂的微观机制。实验结果表明:在拉伸断裂过程中外部载荷使熔盐浸渗后的核石墨IG-110的结晶性变差、层间距变大,同时FLiNaK盐的结晶性也明显变差。这一发现将有助于解释熔盐浸渗后核石墨IG-110力学性能的变化,理解核石墨IG-110与FLiNaK熔盐间的相互作用机理,有利于高性能核石墨的制备和TMSR的安全可靠运行分析。     

10-MWt固态钍基熔盐堆乏燃料贮存系统临界安全影响分析

10-MWt固态钍基熔盐堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel,TMSR-SF)使用TRISO(Tri-structural isotropic)颗粒燃料元件,并采用熔融氟盐作为一回路冷却剂,附着在燃料元件上的熔盐有可能影响系统反应性。因此,需要分析在燃料元件的贮存过程中熔盐附着燃料元件对贮存临界安全的影响。使用SCALE6.1的TRITON(Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块对TMSR-SF堆芯建模并进行燃耗计算,使用MCNP对乏燃料贮存系统进行临界计算。分别考虑熔盐浸渗球形燃料元件和熔盐包覆在球形燃料元件表面两种典型情况下,熔盐附着对贮存系统反应性的影响。针对乏燃料贮存系统,以浸渗最大量,即熔盐体积是石墨体积的13.9%为前提,临界计算结果表明,熔盐浸渗入石墨基体贮存系统的反应性比熔盐包覆在球形燃料元件表面的贮存系统的反应性要大5%;与没有熔盐附着的情况相比,有熔盐附着的情况下贮存系统反应性要大15%。对乏燃料贮存系统的临界安全分析可知,两种典型的熔盐附着模型对贮存系统的反应性存在一定的影响,但无论是熔盐浸渗还是包覆,贮存系统仍处于次临界,意味着贮存系统在正常工况下是安全的。     

钍基熔盐堆核能系统中熔盐的蒸馏纯化与分离

氟盐具有化学与辐射稳定性高、热容量大、传热性能好、运行温度高和蒸汽压低等优点,被用作熔盐堆的燃料载体和冷却剂。随着熔盐堆技术的发展,开发熔盐的净化、回收工艺非常必要。熔盐减压蒸馏技术基于物质挥发性差异进行组分分离,由于过程操作简单、不引入新的物质等特点,在燃料处理过程中有广泛应用。利用减压蒸馏技术对钍基熔盐堆核能系统的载体盐回收、电解产物纯化、模拟燃料球去除浸渗熔盐等方面进行了研究。研究结果表明,含CsF、SrF_2、LaF_3和ThF_4的FLiNaK盐经减压蒸馏处理,可从FLiNaK中除去SrF_2和LaF_3,去污因子分别为4.4×10~3和1.9×10~3,Th的去污因子为94;通过蒸馏可去除电解产物表面夹带的氟盐,纯化电解产物;燃料球中浸渗熔盐在1 085℃下处理37h可去除石墨球中94%的浸渗熔盐。     

核石墨的氙离子辐照效应

采用氙离子辐照表面抛光的IG110核石墨样品,对辐照后核石墨样品的表面形貌和辐照损伤进行表征。结果表明,室温辐照导致石墨晶粒严重的各向异性肿胀。但肿胀并未导致晶间裂纹的产生,这被归因于核石墨的辐照蠕变机制。严重的肿胀导致核石墨大量孔隙收缩,说明在熔盐堆中辐照在一定剂量范围内不会促进熔盐对核石墨的浸渗。通过拉曼光谱的分析推断,G峰宽度随着辐照剂量的增加而单调增加,随着退火温度的增加又逐渐减小,因而是表征核石墨辐照损伤的很好的参数。     

TMSR堆芯CFX多孔介质传热建模分析

钍基熔盐堆(TMSR)是一种使用石墨包覆颗粒作为燃料,熔盐作为冷却剂的第4代反应堆。TMSR堆芯区域的球形燃料增加了反应堆热工水力分析的复杂程度,为了分析反应堆在发生丧失强迫循环后堆芯的温度分布情况,需对整个堆芯进行CFD建模模拟。本文对TMSR堆芯进行几何建模和网格划分,并使用ANSYS CFX进行了多孔介质模型的建模模拟。在主要考虑导热换热和浮力影响以及两种不同的保温层厚度情况下,对堆芯稳态运行时的温度分布和发生事故后60s的瞬态温度分布进行了初步分析。研究结果证明了利用CFX及其多孔介质模型对TMSR堆芯进行模拟的可行性,并与REALP5-3D结果进行比较,初步验证了在该简化模型的边界条件下,堆芯熔盐短时间内不会发生沸腾。     

氟锂铍熔盐热中子散射效应对熔盐堆中子学性能的影响

氟锂铍(FLiBe)熔盐作为液态熔盐堆的冷却剂和载体盐，具有一定的慢化性能，其热中子散射数据影响熔盐堆的中子学性能，进而影响熔盐堆物理设计和安全运行。基于通用蒙特卡罗粒子输运程序分析了液态FLiBe熔盐的热中子散射数据对65 MW熔盐堆堆芯中子能谱、不同能谱下有效增殖因数k_eff、核素反应率、温度反应性系数等中子学性能的影响。研究结果表明：考虑FLiBe熔盐热散射效应，堆芯中子能谱变硬，导致²³⁵U裂变反应率和k_eff变小，燃料的温度反应性系数中多普勒系数减小0.28×10^-5 K^-1，而密度反应性系数几乎无变化。当堆芯由热谱转变为相对较快的中子能谱时，FLiBe熔盐热散射效应导致²³⁵U裂变率减少的变化量降低，k_eff的下降幅度从9.2×10^-4变为2×10^-4。因此，熔盐堆堆芯物理计算需开展FLiBe熔盐的热中子散射数据影响的量化。     

无铍钍基熔盐堆堆芯设计与安全研究

为解决传统熔盐堆在核燃料增殖、安全性等方面的不足,提出了采用氧化铍慢化剂、无铍(BeF2)燃料熔盐的新型钍基熔盐堆(TMSR)堆芯设计。在此基础上,利用多物理计算程序开展了TMSR稳态及瞬态初步安全特性分析。通过对反应堆启动、熔盐泵超速及降速、丧失热阱等典型瞬态的计算,分析了各种工况下堆芯功率与温度的变化情况。结果表明,在各种运行瞬态及事故情况下,新型的TMSR设计具有良好的安全特性。     

TMSR熔盐回路的漏热功率在线监测软件

简述了钍基熔盐堆核能系统(TMSR)熔盐回路漏热功率在线监测软件功能和开发过程。基于EPICS构架,通过采用分段式的实时温度数据采集与在线处理的方法,首次实现了TMSR信号实时处理与监测功能,完成了用于实现TMSR熔盐回路漏热功率在线监测软件的开发,为TMSR监控系统的后续功能开发和TMSR正常运行提供了可靠的技术支持和保障。     

基于氢研究核石墨中氚的去除

世界现阶段有大量的退役核石墨需要处理,~3H和~(14)C为其中含量最多、需重点去污核素。对于~(14)C来说,低温(不高于700°C)低氧环境下的热处理能比较有选择性地去除核石墨中的~(14)C。基于氚是氢的同位素、与氢具有相同的物理化学特性,本研究通过对三种不同产地的核石墨中氢在350oC的吸附以及400~700oC的解吸行为,探究核石墨中氚的去污工艺。实验发现:三种核石墨的氢吸附量不同,解吸规律大致相同,解吸量随时间的变化上有差异。国产核石墨NG-CT-10、日本核石墨IG-110以及德国核石墨NBG-18的氢总吸附量分别为6.7×10-3 mL·g-1、9.30×10~(-3) mL·g~(-1)以及9.12×10~(-30 mL·g~(-1),其中化学吸附量分别为3.2×10~(-3) mL·g~(-1)、3.0×10~(-3) mL·g~(-1)和0.92×10~(-3) mL·g~(-1)。石墨对氢吸附量上的差异可能来源于三种核石墨的不同制备工艺和物理性质上的一些差异,这些差异主要来自于平均孔径、比表面积、成型工艺以及焦粒粒径上的区别;NG-CT-10有效吸附量所占比最高,表明NG-CT-10有较大量的氚吸附量。400~700oC的核石墨氢解吸实验表明:三种石墨中的氢主要是从700oC开始有效解吸,但各自相对于总吸附量的解吸量有明显区别,NG-CT-10、IG-110和NBG-18在700°C时的解吸量分别为7%、13.5%和70%。由此可得,NBG-18中的氚最易被解吸出来。根据氢在石墨中的吸附模型,700oC解吸出来的氢应该位于石墨晶粒边缘。为了解吸剩余氚,同时不影响~(14)C的有效去除,不提高热处理温度,可能需要改变解吸时的载气组分。     

10 MWt固态燃料熔盐堆内流动和换热特性研究

10 MWt固态燃料熔盐堆的堆芯是由石墨球随机堆积而成的,在研究中对所有的石墨球进行网格划分和模拟计算存在较大困难。本文利用计算流体力学分析程序,基于多孔介质方法进行建模,分析堆内熔盐流动和换热的特性,同时研究入口温度、进口速度和孔隙率对熔盐流动和换热的影响,结果表明:在设计工况下堆芯进出口压降为3.5 kPa,温升为27℃,略小于设计值的28℃,熔盐密度从1 987 kg/m~3下降到1 964 kg/m~3。普朗特数(Pr)和进出口温升随着熔盐入口温度和进口速度的增加而减小,压降随着入口温度的减小和进口速度的增加而增大,孔隙率对Pr和进出口温升基本无影响,但对压降影响较大。     

V型凹口对液态熔盐堆用核石墨构件应力分析的影响

本文利用了一个根据球床模块堆(Pebble Bed Modular Reactor,PBMR)用核石墨材料辐照性能数据编写的用户自定义材料模型(User defined Material model,UMAT),按照美国橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory,ORNL)的液态燃料熔盐试验堆(Molten Salt Reactor Experiment,MSRE)用核石墨构件尺寸,为钍基熔盐堆(Thorium-based Molten Salt Reactor,TMSR)设计了一款方型核石墨构件。利用新编UMAT对该核石墨构件进行了初步的应力分析。分析结果表明,在没有预制裂纹的情况下辐照梯度越大核石墨构件中心区域最大主应力值越大,构件的断裂位置可能出现在构件中心位置处;对于有V型凹口预制裂纹的情况,应力集中部位均出现在预制裂纹尖端附近,这将可能导致裂纹尖端附近出现裂纹扩展,从而引起构件断裂失效。     

熔盐/辐照环境中细结构等静压石墨的结构和化学稳定性研究

熔盐堆以石墨作为反射体和慢化体,熔盐与石墨直接接触,石墨在熔盐中的腐蚀反应和辐照损伤是值得研究的问题。本文采用自主研发的细结构石墨,阻隔熔盐浸渗,采用30 MeV He+模拟中子辐照,研究不同温度及熔盐环境下石墨微观形貌、微结构和化学结构的变化。研究结果表明,高温环境下,由于高温的退火效应,石墨缺陷密度的增加及形貌的变化都远小于室温环境。辐照后的石墨与熔盐接触,其缺陷密度略微降低。这种微结构的改善与高温熔盐环境中的退火效应及熔盐固化引起内部微裂纹的闭合有关。辐照后的熔盐浸泡可在石墨C—C键结构中引入C—F键,且C—F键的形成与缺陷密度及缺陷类型密切相关。稳定的空位簇及间隙原子的迁移均会影响层间化合物的形成,从而产生限制C—F键形成的环境,进而降低由层间化合物的形成对石墨表面结构的破坏。     

在线加钚模式下的熔盐堆钍铀燃料可持续性研究

基于FLiBe载体盐,Th/~(233)U启堆,仅通过在线添加反应堆级钚,以实现熔盐堆~(233)U的自持和焚烧反应堆级钚的能力。采用单栅元模型,分析其在不同熔盐体积比、不同中子损失率下233U的自持和钚的利用性能。研究发现:在熔盐体积占比为10%～85%的较大范围内都可以实现~(233)U自持,其中约43%熔盐体积比下~(233)U增殖效果最佳。与此同时,43%熔盐占比下对钚的依赖最大,在熔盐体积比较小和较大时对钚的依赖较小;在熔盐体积比较小时更有利于钚的利用,其中在熔盐体积比为10%～15%时钚的焚烧率最大,约为75%。此外,中子损失率与钚的依赖近似呈正比关系,对~(233)U自持性能影响较小。     

FLi/FLiBe盐中7Li富集度对熔盐快堆钍铀转换性能的影响研究

锂(Li)元素是液态熔盐堆中冷却剂熔盐的重要组成成分,由于6Li相对~7Li具有较大的中子吸收截面,其在冷却剂熔盐中的摩尔含量会影响液态熔盐堆的钍铀转换性能,因此研究~7Li富集度对液态熔盐堆钍铀转换性能的影响十分必要。基于熔盐快堆(Molten Salt Fast Reactor,MSFR)的堆芯结构,分别采用FLi和FLiBe两种不同的冷却剂熔盐,选取范围在99.5%～99.995%的一系列~7Li富集度,借助熔盐堆后处理程序MSR-RS(Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence),针对能谱、233U初装量、钍铀转换比、233U净产量和倍增时间、Li的演化以及氚产量等一系列参数进行分析。研究结果表明:在MSFR的堆芯中,较FLiBe而言,采用FLi作载体盐能够获得更好的钍铀转换性能;当~7Li富集度由99.995%变为99.9%时,堆芯钍铀转换比降低约1.6%,氚产量增加约8%。综合考虑燃料制造成本和钍铀转换性能等因素,对于分别采用FLi和FLiBe作载体盐的熔盐快堆MSFR,推荐的~7Li富集度都为99.9%。     

核石墨抗氧化性能的研究

本文报道了核石墨在不同温度和介质流量下的氧化速率。实验结果表明,在介质流量一定时,核石墨的氧化速率随着温度升高而升高;而温度一定时,其氧化速率随着介质流量的增加而增加。在250℃、气体流量为370mL/min 时,苏-1型核石墨的氧化速率为5.2×10~(-4)g/g·h。     

模拟高放玻璃固化体的析晶行为

在高放废物玻璃熔制过程中,高放废物罐中心区域玻璃长时间处于高温状态,发生析晶现象。析晶增加了高放玻璃固化体的相界面,改变了其物理性质和化学性质。为了避免析晶的发生,必须研究高放玻璃固化体的析晶行为。本工作采用恒温热处理方式,研究模拟高放玻璃固化体的析晶行为。将模拟高放玻璃粉末分别在500、600、700、800、900℃下进行了0.5~96h的热处理。采用X射线衍射法(XRD)检测热处理后样品的结晶度和晶相。XRD测试结果表明:模拟高放玻璃固化体的最大结晶度析晶温度在700℃左右;热处理后产生了三类晶相辉石、斜长石和方铈矿,辉石出现在600~900℃,为主要晶相,方铈矿出现在700~900℃,斜长石只出现在700℃。     

高温裂变室CFUE32在脉冲模式下的特性研究

钍基熔盐堆(Thorium Molten Salt Reactor,TMSR)是一种第四代反应堆。当反应堆运行时,中子探测环境温度可达550℃以上,因此,中子探测器的应用会受到极大的限制。裂变室(fission chamber)是中子探测器中最重要的类型之一,对高温裂变室(high temperature fission chamber,HTFC)的研究有助于TMSR测量方案的制定和对中子探测器应用的研究。为此,利用西安脉冲堆和便携式加热器,在17.1~550℃的温度范围内对Photonis的裂变室(型号:CFUE32)进行了实验测量。实验获得了不同温度下,探测器的计数率—电压曲线和脉冲幅度谱。实验结果表明,当温度在450℃以上时,探测器性能有明显的衰退。     

钍基熔盐堆回路管道系统应力分析与评定

钍基熔盐堆(TMSR)管道设计温度可达700℃,设计标准采用美国机械工程师协会ASME-NH分卷。高温管道评定时除需要进行应力评定外,还需进行应变变形限值和蠕变疲劳限值等评定。利用通用有限元分析软件(ANSYS)对整体回路系统进行计算,并通过优化计算,使得管道应力达到ASME规范中限值要求。     

氢和氘在FLiNaK熔盐中的渗透扩散行为

利用氢同位素在熔盐中的扩散渗透特性测试系统,本研究对FLiNaK熔盐中氢和氘的渗透扩散行为进行了研究。首先,通过对比分析熔盐侧充氢和金属侧充氢的实验结果,发现通过熔盐侧充氢的实验可更准确地反映FLiNaK熔盐中氢的渗透扩散行为及其性质。其次,通过熔盐侧充氢实验,获得了550-700°C时FLiNaK熔盐中氢的扩散系数与溶解度常数,两者可分别表述为:D_(H_2)=1.62×10~(-5)exp(-48.20×10~3/RgT)m~2·s~(-1)和K_(H_2)=6.18×10~(-5)exp(-11.14×10~3/RgT)mol·m~(-3)·Pa~(-1)。最后,通过对比分析金属侧充氢和金属侧充氘的实验结果,发现同位素效应并不影响FLiNaK熔盐中氢的渗透扩散行为及其性质的研究,从而为氢和氘代替氚进行FLiNaK熔盐中氚行为性质的研究提供实验基础。