Co-ZSM-5分子筛催化合成烷基吡啶

Co-ZSM-5分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂，具有反应条件温和、择形选择性高和副产物较少等优点。研究了在Co-ZSM-5分子筛催化剂上的醛氨缩合反应，考察了反应温度、催化剂用量、原料配比（甲醛/乙醛，摩尔比）、n值（氨/原料，摩尔比）、反应时间以及催化剂使用次数等因素对醛氨缩合反应的影响，系统地研究了醛氨缩合反应的规律，优化了反应条件。研究发现Co-ZSM-5分子筛催化剂的失活过程经历四个阶段：高水平活性稳定期、活性衰退期、低水平活性稳定期和二次活性衰退期四个阶段。升高温度、增大催化剂用量、一定的原料配比和n值、延长反应时间均对提高醛氨缩合反应性能有积极的影响。在温度450 ℃、常压、原料配比为2/3、n值为2和反应时间1～2 h的条件下，反应对烷基吡啶的选择性较高，烷基吡啶的产率可达85％以上。     

Co-ZSM-5分子筛催化剂上醛氨缩合反应条件的研究

研究了在Co-ZSM- 5分子筛催化剂上的醛氨缩合反应 ,考察了催化剂焙烧温度、反应温度、催化剂用量、原料配比n(甲醛 )∶n(乙醛 )、N值 [n(氨 )∶n(原料 ) ]、反应时间以及催化剂使用次数等因素对醛氨缩合反应的影响 ,系统地研究了醛氨缩合反应的规律 ,并优化了反应条件。研究显示反应条件在焙烧温度 450～ 60 0℃、反应温度 40 0～ 50 0℃、常压、原料配比为 1 /4～2 /3、N值为 1 5～ 2 5下 ,醛氨缩合反应的选择性较高 ,烷基吡啶的产率可达 85 %以上     

反应时间对醛氨缩合催化剂Co-ZSM-5分子筛上积炭的影响

本文在研究反应时间对醛氨缩合催化剂Co-ZSM-5分子筛比表面积、孔体积、平均孔径及积炭量的影响中发现，Co-ZSM-5分子筛催化剂的失活过程经历四个阶段：高水平活性稳定期、活性衰退期、低水平活性稳定期和二次活性衰退期四个阶段。在最优反应条件下，Co-ZSM-5分子筛催化剂上烷基吡啶的收率可达85％(wt)以上，积炭量稳定在6％(wt)左右。     

Zn-ZSM-5分子筛催化剂上醛氨缩合反应条件的研究

研究了Zn-ZSM-5分子筛催化剂上的醛氨缩合反应,考察了反应温度、原料配比、反应时间、空速和催化剂寿命等因素对醛氨缩合反应的影响,系统研究了醛氨缩合反应的规律。结果表明,在反应温度450℃、n(甲醛)∶n(乙醛)∶n(氨气)=1∶1∶4和空速(0.6～1.0)h~(-1)条件下,醛氨缩合反应的选择性较高.总收率达85%以上。此条件下,Zn-ZSM-5分子筛催化剂寿命较长,约20 h。     

Pb-ZSM-5分子筛的表征及其催化活性的研究

Pb ZSM 5分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂 ,其主要特点是反应条件温和、择形选择性高、副产物较少等优点。醛氨缩合反应是制备烷基吡啶最具代表性的反应路线之一。用BET、SEM、XRD和IR等技术考察了Pb ZSM 5分子筛的物理化学特性 ,并将Pb ZSM 5分子筛用于醛氨缩合反应。研究表明 ,含Pb浸渍液浓度范围在 2 %～3% (m )内可起到很好的改性作用 ,其中在 2 2 5 %～ 2 75 % (m )范围内烷基吡啶的选择性最佳。通过浸渍法使得Pb2 + 进入了ZSM 5分子筛骨架中 ,对醛氨缩合反应有较高的催化活性和选择性。采用Pb ZSM 5分子筛 ,烷基吡啶的产率可以达 75 %以上     

Co-Pb-ZSM-5分子筛的表征及其催化醛氨缩合反应活性的研究

改性ZSM-5分子筛是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂,具有反应条件温和、择形选择性高、副产物较少等优点。醛氨缩合反应是制备烷基吡啶最具代表性的反应路线之一,用BET、SEM、XRD和IR等技术考察了Co-Pb-ZSM-5分子筛的物理化学特性,并将其用于醛氨缩合反应。结果表明,通过浸渍法使Co2+、Pb2+进入了ZSM-5分子筛骨架中,对醛氨缩合反应有较高的催化活性。采用Co-Pb-ZSM-5分子筛,烷基吡啶的产率可达75%以上。     

吡啶和3-甲基吡啶的合成工艺研究

以固定床反应器,Co-Pb/ZSM-5分子筛为催化剂,以甲醛、乙醛、氨为原料合成吡啶和3-甲基吡啶。考查了催化剂中金属元素摩尔配比、催化剂用量、原料配比、反应条件（温度、压力）对反应的影响,筛选出最优反应条件：Co∶Pb摩尔比0.7,催化剂用量3%,甲醛∶乙醛∶氨=1.5∶1∶3,反应温度400℃,反应压力1 MPa条件下,吡啶的收率达78.5%,3-甲基吡啶收率达18.3%。该工艺路线简单,安全性高,收率高,适合工业化生产。     

不同制备方法对Co／HZSM—5分子筛上性能的影响

不同制备方法对醛氨缩合催化剂Co/HZSM-5分子筛固相性质的影响较大,从而改变了催化性能。与浸渍法、机械混合法相比,采用离子交换法制备Co-ZSM-5分子筛催化剂具有较好的固相性质,极低的积炭量,较高的烷基吡啶收率。     

ZSM-5分子筛酸性和晶体大小对醛氨缩合合成吡啶碱的影响

针对Chichibabin醛氨缩合合成吡啶碱,用离子交换法制备具有相同酸性位类型,但Br?nsted(B)酸量不同的ZSM-5催化剂,并选择硅铝比接近但晶粒大小不同的H-ZSM-5分子筛,以及与ZSM-5具有相同MFI晶体结构的TS-1分子筛进行催化性能的比较。探讨了ZSM-5分子筛催化剂酸性、酸量和晶粒大小对反应活性、吡啶碱选择性和收率以及催化剂稳定性的影响。结果表明B酸位是进行醛氨缩合反应合成吡啶碱不可缺少的活性位,但酸强度较弱的末端硅羟基B酸位合成吡啶碱的活性较低;催化剂B酸含量越大,其进行醛氨缩合反应的初始活性和吡啶碱收率越高,催化剂失活越慢;小晶粒分子筛的初始活性、稳定性优于大晶粒分子筛,但合成吡啶碱的选择性和初始收率较低,这主要是因为与大晶粒分子筛相比,小晶粒分子筛具有更多的活性中心,特别是外表面活性中心,和相对较短的分子筛孔道。     

钛硅分子筛催化制备N-氧化吡啶工艺研究

以钛硅分子筛为催化剂,以吡啶、双氧水为原料催化氧化合成 N-氧化吡啶。实验考察催化剂用量、吡啶与双氧水配比、反应温度、反应时间等对反应结果的影响。确定了较佳的工艺操作条件,即在TS-1分子筛催化剂作用下,催化剂与吡啶的质量比为1∶10,反应温度为80℃,吡啶与双氧水的摩尔比为1∶2,双氧水分多次滴加,反应时间为6 h。在此操作条件下,吡啶氧化转化率可达92%以上,N-氧化吡啶选择性可达97%。