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采用浸渍法制备了一系列CuxZnyAlz催化剂,考察了催化剂焙烧温度和组成对甲醇水蒸汽转化制氢反应性能的影响, 用TG-DTA、XRD和SEM等方法对催化剂性能进行了表征.结果表明:400℃焙烧、Cu/Zn/Al配比(摩尔)为1:1:3.2时,制备的Cu1Zn1Al3.2催化剂具有良好催化性能;Cu1Zn1Al3.2催化剂较为适宜的反应工艺条件为:反应温度240~250℃,水/醇比1.1~1.3,液体质量空速1~2 h-1;甲醇转化率达到100%,二氧化碳选择性大于97%.本研究制备的Cu1Zn1Al3.2催化剂中CuO 含量仅为24.53%(质量),约为通常共沉淀法制备的Cu/Zn/Al催化剂的CuO 含量的50%,但Cu1Zn1Al3.2催化剂对甲醇水蒸汽转化制氢反应性能与共沉淀法相当.为甲醇水蒸汽转化制氢技术用于燃料电池用氢和中小规模制氢过程提供依据. 相似文献
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以切削法制备的商用多孔不锈钢纤维毡为催化剂载体,采用浸渍法制备CuO/ZnO/Al2O3结构整体催化剂,研究其对甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。采用扫描电镜(SEM)对多孔不锈钢纤维毡结构整体催化剂进行微观形貌分析。通过改变反应空速和反应温度,考察结构整体反应器与固定床反应器的制氢性能。结果表明:相比于固定床反应器,填充不锈钢纤维毡结构整体催化剂的反应器可强化反应过程的传质和传热,在反应温度为280℃时,氢气流量为0.55 mol/h,甲醇转化率为95.07%;不锈钢纤维毡结构整体催化剂可降低甲醇水蒸气重整制氢的反应温度,减少反应系统的能量消耗。 相似文献
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《精细化工》2018,(12)
通过改变焙烧气氛,通过水热法合成不同形貌的CeO_2纳米材料,再通过浸渍法将其制备成CuO/CeO_2催化剂,并应用于甲醇水蒸汽重整制氢反应。采用SEM、XRD、BET、H2-TPR、N2O滴定和XPS对催化材料进行了表征,着重探讨了氧化铈形貌对催化剂结构、性质和性能的影响。结果表明:空气气氛下焙烧得到的纳米棒状结构的CeO_2负载CuO制备的CuO/CeO_2催化剂性能最佳,这主要是因为纳米棒状结构的CeO_2与CuO的相互作用较强,表面存在较多的晶格缺陷和氧空穴,进而使得CuO/CeO_2催化剂表相Cu含量增加,Cu物种的还原温度较低,催化活性较好。当反应温度为260℃、n(水)/n(甲醇)=1.2、甲醇气体空速为800h–1时,甲醇转化率可达100%。 相似文献
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采用溶胶凝胶法制备了CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂,并将其应用到甲醇水蒸气重整制氢反应中。通过XRD、BET、H2-TPR、N2O滴定等表征手段,探究焙烧温度对CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂的影响。结果表明,焙烧温度对CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂催化活性影响较大。结合表征分析,其中500℃焙烧的整体催化剂具有较好的Cu分散度,较大的Cu比表面积。在反应温度为360℃,水醇物质的量之比为1.2,甲醇水蒸气气体空速为4 840 h-1的条件下甲醇的转化率为77.3%。为整体催化剂的开发提供基础数据。 相似文献
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以Na2CO3为沉淀剂,在pH为9的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备催化剂载体,考察了催化剂的活性组分前驱体Ni(NO3)2的焙烧温度(550、650和750℃)对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3在甲烷自热重整制氢反应的影响,并采用SEM方法表征了催化剂的表面结构。结果表明,Ni(NO3)2的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂上的NiO颗粒分散性及催化剂的低温活性有很大的影响,650℃焙烧生成的催化剂上的NiO颗粒较小,分布均匀,分散性好,在反应温度650~850℃内,该催化剂的活性明显高于焙烧温度为550℃和750℃制备的催化剂。 相似文献
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采用简单的改变焙烧气氛的方法改变水热法合成的CeO2纳米材料的形貌,得到的CeO2纳米材料再通过浸渍法制备CuO/CeO2催化剂,并将其应用于甲醇水蒸汽重整制氢反应。采用SEM、XRD、BET、H2-TPR、N2O滴定和XPS等对催化材料进行了表征,着重探讨了氧化铈形貌对催化剂结构、性质和性能的影响。结果表明,纳米棒状结构的CeO2负载CuO后得到的CuO/CeO2催化剂性能最佳,这主要是因为纳米棒状结构的CeO2与CuO的相互作用较强,表面存在较多的晶格缺陷和氧空穴,进而使得CuO/CeO2催化剂表相Cu含量增加,Cu物种的还原温度较低,催化活性较好。当反应温度为260 °C、水醇物质的量比为1.2、甲醇气体空速为800 h-1时,甲醇转化率可达100%,重整气中CO摩尔含量为0.16%。 相似文献
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对天然膨润土进行酸活化,制备负载ZnCl2的膨润土固体酸催化剂,研究了膨润土固体酸催化剂在乙酸乙酯合成反应中的催化性能。研究结果表明,用10%(φ)的盐酸活化天然膨润土,在恒温磁力搅拌器中搅拌4 h,水浴温度80℃,ZnCl2的最佳负载量为1.5 mol/L,550℃下焙烧活化3 h得到的膨润土固体酸催化剂效果最好;在催化剂使用量为7g/L,反应温度为80~90℃时,乙酸转化效率最高可达82.6%,催化剂可重复使用3次。 相似文献
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《应用化工》2022,(6)
采用共沉淀法制备了一系列不同焙烧温度用于超临界甲醇中催化液化纤维素的CuO-ZnO/Al2O3催化剂。运用XRD、TG/DTG、BET和H2-TPR等手段对催化剂进行表征与分析,考察了焙烧温度对CuO-ZnO/Al2O3催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,500℃焙烧下的催化剂,热分解较为完全,CuO、ZnO和Zn Al2O4之间相互作用良好且结构稳定,反应活性较高。当焙烧温度<500℃,催化剂结晶效果差,稳定性差,导致催化剂活性低;当焙烧温度>500℃时,CuO因为高温发生团聚,生成的大量尖晶石Zn Al2O4使催化剂组分相互作用削弱。在300℃、60 mg微晶纤维素,60 mg催化剂,3 m L甲醇反应60 min条件下进行液化试验及重复性研究,500℃焙烧催化剂表现出良好的活性和稳定性。 相似文献
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《应用化工》2015,(6)
采用共沉淀法制备了一系列不同焙烧温度用于超临界甲醇中催化液化纤维素的CuO-ZnO/Al2O3催化剂。运用XRD、TG/DTG、BET和H2-TPR等手段对催化剂进行表征与分析,考察了焙烧温度对CuO-ZnO/Al2O3催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,500℃焙烧下的催化剂,热分解较为完全,CuO、ZnO和Zn Al2O4之间相互作用良好且结构稳定,反应活性较高。当焙烧温度500℃,催化剂结晶效果差,稳定性差,导致催化剂活性低;当焙烧温度500℃时,CuO因为高温发生团聚,生成的大量尖晶石Zn Al2O4使催化剂组分相互作用削弱。在300℃、60 mg微晶纤维素,60 mg催化剂,3 m L甲醇反应60 min条件下进行液化试验及重复性研究,500℃焙烧催化剂表现出良好的活性和稳定性。 相似文献
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采用原位溶胶-凝胶法制备了介孔CuO-ZnO/SiO_2催化剂,考察了表面活性剂类型和焙烧温度对催化剂结构和催化性能的影响。以二氧化碳加氢合成甲醇为探针反应,并结合TG-DTG、BET表征手段对催化剂结构和性能进行了分析。结果表明,采用CTAB为表面活性剂并经450℃焙烧所得的介孔CuO-ZnO/SiO_2催化剂具有高的比表面积和最佳的催化性能;反应条件250℃、3.0 MPa时,该催化剂的CO_2转化率、甲醇选择性分别为21.6%和35.6%。 相似文献
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采用等体积分步浸渍法以Cu为活性组分,ZnO为助剂,Al_(2)O_(3)为载体,制备Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,并将Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂与工业催化剂B205联合应用于甲醇水蒸气重整制氢工艺,考察反应床层温度、液空速和水醇比对氢产率的影响,并利用XRD及TPR对催化剂的结构、还原温度进行表征。结果表明,联合使用Cu-ZnO/γ-Al_(2)O_(3)与B205制氢催化剂对甲醇水蒸气重整制氢表现出较好的稳定性,在反应床层温度245℃、液空速0.36 h-1和水醇物质的量比4.0条件下,氢产率为2.5216 mol·mol^(-1)。 相似文献
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利用共沉淀法制备了一系列不同铜镁铝摩尔比的Cu-Mg-Al催化剂,并用于固定床上甲醇裂解制氢的研究。采用BET、XRD、H_2-TPR和CO_2-TPD等表征手段对催化剂的结构和物化性质进行表征,并分析其对甲醇制氢反应催化性能的影响。结果表明,以1∶2∶1的铜镁铝摩尔比制得的催化剂对甲醇裂解制氢反应具有较高的催化活性,可改善前驱体的结晶度,增大催化剂的比表面积,增强催化剂的可还原性和碱性,从而提高了甲醇裂解制氢的转化率和气体收率,并抑制了液相副产物的生成。使用该催化剂,在压力为1. 0 MPa、反应温度为280℃、体积空速为0. 5 h~(-1)的反应条件下,甲醇的转化率为99. 28%,气体收率为97. 75%,液相副产物质量分数为1. 25%,反应稳定运行180 h后催化剂未发现明显失活。 相似文献
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本文开发了一种Zn-Ni型甲醇水蒸气高温重整制氢催化剂。选用列管反应装置模拟活性测试,考察了SRM-5催化剂在不同反应温度、反应压力、液空速对甲醇水蒸气重整制氢的甲醇转化率及H_2选择性的影响,由此确定了催化剂的最佳适用范围(使用温度为350~400℃,使用压力≤2.0MPa,进料液空速≤3.0 h~(-1));同时,还考察了SRM-5催化剂的活性稳定性,连续运行720 h,催化剂活性变化不大,表现出优异的活性稳定性。在甲醇重整制氢燃料电池领域具有良好的应用前景。 相似文献