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1.
采用浸渍负载-还原法制备了钴-硼/二氧化锆催化剂,研究了催化剂在催化硼氢化钠水解制氢中的性能。研究了催化剂的制备条件(钴与二氧化锆物质的量比、钴与硼氢化钠物质的量比)对其催化性能的影响,并考察了催化剂用量、反应温度、搅拌转速对硼氢化钠水解制氢的影响。结果表明,在钴与二氧化锆物质的量比为0.16:1、钴与硼氢化钠物质的量比为1:5条件下制备的钴-硼/二氧化锆催化剂催化硼氢化钠水解制氢的速率最快。硼氢化钠水解制氢速率随催化剂用量的增加和反应温度的升高而增大,随搅拌转速的增加呈现先增大后减小的趋势。反应动力学计算出钴-硼/二氧化锆催化剂催化硼氢化钠水解对硼氢化钠的浓度属于零级反应。钴-硼/二氧化锆催化剂的硼氢化钠水解反应活化能为43.97 kJ/mol。 相似文献
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采用浸渍-化学还原法制备了硼化钴/二氧化硅(CoB/SiO2)催化剂,并考察了其催化硼氢化钠水解制氢的性能。研究了二氧化硅粒径、硝酸钴与二氧化硅物质的量比、硝酸钴与硼氢化钠物质的量比等条件对催化剂性能的影响,进而考察了催化剂用量、搅拌转速、反应温度等条件对硼氢化钠水解制氢性能的影响。结果表明,在二氧化硅粒径为15 nm、硝酸钴与二氧化硅物质的量比为0.08∶1、硝酸钴与硼氢化钠物质的量比为1∶5条件下,制备的催化剂催化硼氢化钠水解产氢的速率为45.6 mL/(min·g);因为催化剂粒径很小,伴随硼氢化钠水解产氢产生的动量可以完全消除外扩散速率的影响,搅拌转速对硼氢化钠水解速率的影响很小,硼氢化钠的水解速率随着催化剂用量的增加而增大;随着温度的升高,硼氢化钠的水解速率增大,硼氢化钠水解反应的表观活化能为48.54 kJ/mol,硼氢化钠反应级数为零;催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性。 相似文献
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《应用化工》2017,(11):2119-2122
采用化学还原法制备了非晶态合金CoB催化剂,研究其在NaBH_4-乙醇复合体系中的催化活性。考察了基于乙醇量(硼氢化钠浓度)、NaOH质量浓度、反应体系温度、醇水体系对CoB催化NaBH_4制氢的影响。结果表明,硼氢化钠产氢速率随着乙醇量(硼氢化钠浓度)的增加呈现出先加快后减缓的变化;NaBH_4产氢速率随碱质量浓度的增加呈现出先增加后减小的变化,且最优碱浓度大约为5%;NaBH_4制氢速率随反应温度增加而快速增加,反应动力学计算显示该体系的表观反应活化能Ea为56.45 kJ/mol;在相同条件下,CoB催化硼氢化钠醇解制氢的产氢速率快于催化硼氢化钠水解制氢的产氢速率。 相似文献
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《应用化工》2022,(11):2119-2122
采用化学还原法制备了非晶态合金CoB催化剂,研究其在NaBH_4-乙醇复合体系中的催化活性。考察了基于乙醇量(硼氢化钠浓度)、NaOH质量浓度、反应体系温度、醇水体系对CoB催化NaBH_4制氢的影响。结果表明,硼氢化钠产氢速率随着乙醇量(硼氢化钠浓度)的增加呈现出先加快后减缓的变化;NaBH_4产氢速率随碱质量浓度的增加呈现出先增加后减小的变化,且最优碱浓度大约为5%;NaBH_4制氢速率随反应温度增加而快速增加,反应动力学计算显示该体系的表观反应活化能Ea为56.45 kJ/mol;在相同条件下,CoB催化硼氢化钠醇解制氢的产氢速率快于催化硼氢化钠水解制氢的产氢速率。 相似文献
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采用载体浸渍、真空干燥和化学还原相结合的方法制备了硼化钴/石墨烯负载型非晶催化剂,系统研究了催化剂在硼氢化钠水解制氢中的催化活性。扫描电镜(SEM)表征表明,硼化钴活性粒子高度分散于石墨烯载体表面,硼化钴纳米粒子的团聚现象得到有效抑制。SEM-EDS(能谱)元素分析表明,硼化钴非晶合金可以在石墨烯表面高效生成,其中钴与硼的原子数比约为2∶1。硼氢化钠水解制氢实验表明,硼化钴/石墨烯负载型非晶催化剂在25℃时催化硼氢化钠水解制氢速率可达252.2 m L/(min·g)。化学反应动力学实验表明,基于硼化钴/石墨烯负载型非晶催化剂催化硼氢化钠水解制氢的反应属于一级反应,其表观活化能约为47.87 k J/mol。 相似文献
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采用浸渍-还原法制备了Ru/SiO2催化剂,并考察了钌负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/SiO2催化BH3NH3水解产氢的影响。结果表明,在钌的负载量为0.1%(质量分数)、还原剂硼氢化钠与钌的物质的量比为2.2∶1、还原温度为303 K时制备的催化剂,催化BH3NH3水解产氢速率最快[转化频率TOF为140.8 L H2/(mol Ru·min)]。搅拌转速为450 r/min时,氨硼烷向催化剂表面传质最快,产氢速率最大。氨硼烷水解反应由催化剂界面反应控制,产氢速率与催化剂用量成正比。随着反应温度的升高,Ru活化的氨硼烷分子能量增加,反应速率逐渐增加。反应动力学计算表明Ru/SiO2催化剂催化BH3NH3水解产氢反应对氨硼烷浓度为零级反应,活化能为45 kJ/mol。 相似文献
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采用化学还原法制备了三元非晶态Co-Cr-B纳米催化剂。采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)等测试方法对催化剂的形貌、结构、成分做了表征。通过排水法进行NaBH4溶液水解产氢反应,测量了催化剂的催化性能。结果表明,当掺杂少量的Cr时,催化剂的粒径明显减小,比表面积明显增大,催化剂的性能提高。过量的Cr会导致出现过多的氧化物和Cr 3+,覆盖了催化剂表面活性位点,降低催化剂的性能。当Cr与Co物质的量比为0.005时,催化剂性能最佳。与纯Co-B相比,其对硼氢化钠水解产氢速率提高了2倍。此外,研究了催化剂用量、NaBH4浓度、反应温度、NaOH浓度等因素对NaBH4溶液水解产氢反应的影响。 相似文献
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采用棉杆生物质废弃物为原料、H3PO4为活化剂, 在流化床中化学活化制备棉杆活性炭, 并将其作为载体负载Co-B组分, 制备了棉杆活性炭基Co-B催化剂(Co-B/C)。以该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢, 系统考察了活性炭活化条件(活化温度、活化时间、活化剂用量mH3PO4/mCS)、水解反应温度及催化剂循环使用次数对催化产氢性能的影响。同时, 使用N2物理吸附、FTIR、XRD和SEM等技术对活性炭载体及催化剂进行了表征。结果表明:在活化温度500℃、活化时间1 h、mH3PO4/mCS为0.75条件下制得的活性炭载体, 负载14.5%Co的催化剂表现出最佳催化性能:反应温度为25℃时, 平均产氢速率可以达到12.06 L·min-1·(g Co)-1, 催化剂表现了较高活性。催化产氢反应的活化能为44.61 kJ·mol-1。循环使用5次后, 催化剂仍保持初次活性的54%。 相似文献
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采用浸渍-化学还原法制备了钌/膨润土(Ru/Ben)催化剂,考察了钌含量、还原剂硼氢化钠用量、还原温度以及反应条件等对Ru/Ben催化氨硼烷(NH3BH3)水解产氢的影响。结果表明,在钌负载量为0.3%(质量分数)、钌与还原剂硼氢化钠物质的量比为1∶2.5、还原温度为303 K条件下,制备的Ru/Ben中Ru微晶尺寸为3.8 nm,Ru/Ben催化NH3BH3水解产氢的转化频率(TOF)为145 mol/(mol·min);搅拌转速为450 r/min时,外扩散限制消除,产氢速率最大;产氢速率与Ru/Ben浓度成正比,催化剂界面反应是氨硼烷水解产氢反应的控速步骤,Ru/Ben催化NH3BH3水解产氢反应对催化剂浓度的反应级数为0.7;反应温度越高,氨硼烷向催化剂表面的传质速率越高、产物氢气及副产物偏硼酸钠从催化剂表面越易脱附,产氢速率越大。动力学计算表明,Ru/Ben催化NH3BH3水解产氢反应的产氢速率与氨硼烷浓度无关,活化能为15 kJ/mol。 相似文献
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通过浸渍与化学还原相结合的方法制备了活性三氧化二铝负载CoB非晶态合金的负载型催化剂,并把该催化剂应用于硼氢化钠水解制氢反应。用SEM、XRD及BET等对三氧化二铝负载CoB非晶态合金催化剂的微观结构进行了系统表征,结果表明,非晶态合金CoB纳米颗粒能够均匀地分布于三氧化二铝表面,抑制了磁性纳米粒子CoB的团聚现象,显著提高活性组分CoB的分散度。产氢实验表明,具有高比表面积的负载型催化剂显著提高了硼氢化钠水解产氢速率, 经计算硼氢化钠催化水解反应活化能约为55.21 kJ/mol,明显低于基于非负载型CoB催化剂硼氢化钠催化水解反应的活化能(73.37 kJ/mol)。同时随着温度、负载量及催化剂用量的增加,产氢速率也随之增加,25 ℃时水解反应的产氢速率约为1.03 mL/(min·mol)。 相似文献
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《无机盐工业》2017,(5)
考察了MnSO_4、FeSO_4、CoCl_2、NiCl_2和CuCl等盐原位还原催化硼氢化钠的水解制氢性能,实验确定催化硼氢化钠水解制氢活性高低顺序:CoClNiClFeSO_4CuCl_2MnSO_4,并发现这与第四周期过渡金属d轨道上的电子数有密切关系。硼氢化钠分解产氢速率与FeSO_4、CoCl_2和NiCl_2用量成正比,说明催化硼氢化钠水解产氢的活性中心为过渡金属,且硼氢化钠水解产氢反应对盐的用量为一级反应。实验计算出FeSO_4、CoCl_2和NiCl_2催化硼氢化钠分解制氢反应的活化能分别为52.01、46.33、58.70 kJ/mol,发现硼氢化钠产氢速率与活化能之间没有必然联系。 相似文献
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Co-B合金在NaBH4现场催化制氢中的应用研究 总被引:2,自引:2,他引:0
采用溶液法制备了Co-B前驱物,并经过不同温度的处理得到了一系列的Co-B合金.对Co-B合金的结构表征发现,随着热处理温度的增加,Co-B前驱物经历了一个由非晶态向晶态的转变过程,同时比表面呈逐渐下降的趋势.X射线衍射结果表明,CoxB合金在400℃下生成了CoB、Co、α-Co的混合相,并在温度升高到600℃以上完全转化为立方晶系的金属Co.在500℃下处理的Co-B合金,其主相为高活性的CoB,因而具有最佳的催化活性,在催化NaBH4的水解反应时每克催化剂可得到近3.0L/min的制氢速率. 相似文献
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《化工科技》2017,(5)
采用不同的方法还原钴盐制备钴微粉,并用不同的氧化方法得到Co@Co_3O_4复合催化剂,探究了复合结构中钴微粉的制备方法、氧化方法、退火温度对Co@Co_3O_4催化剂催化硼氢化钠制氢性能的影响。利用能量散射X射线谱仪(EDS)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等手段对样品的元素组成,微观形貌和结构进行了表征。利用碱性硼氢化钠水解制氢反应考察了所制备的Co@Co_3O_4复合催化剂的产氢性能。结果表明,化学还原法制备的钴微粉粒径较小、形貌均一,而退火后的Co@Co_3O_4复合催化剂具有磁性,这有利于催化剂的分离与收集。20mL含w(硼氢化钠)=4%的溶液在40℃时的产氢速率约为11.0L/(g·min)。 相似文献