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酸碱性和氧化还原性对负载型钒基催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
用XRD、Raman、TPR和Py-IR表征乙酰丙酮络钒法制备的不同氧化物和磷酸盐负载的钒氧化物催化剂,结果表明,钒氧化物在载体MgO、Al2O3、Mg3(PO4)2、AlPO4和Zr3(PO4)4上是高分散的,没有生成明显的V2O5晶相;催化剂的可还原性与相应载体氧化物或磷酸盐的金属还原电位序有较好的对应关系,同时与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系,表明钒氧化物与载体的阳离子形成V-O-M桥键,该桥键氧较易移去,可能是丙烷氧化脱氢的活性氧物种;催化剂表面酸性位有利于丙烷C-H键的活化,但导致深度氧化产物增多。 相似文献
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酸碱性和氧化还原性对负载型钒基催化剂丙烷氧化脱?… 总被引:2,自引:1,他引:1
用XRD、Raman、TPR和Py-IR表征乙酰丙酮络钒法制备的不同氧化物和磷酸盐负载的钒氧化物催化剂,结果表明,钒氧化物在载体MgO、Al2O3、Mg3(PO4)、AlPO4和Zr3(PO4)4上是高分散的,没有生成明显的V2O5晶相;催化剂的可能原性与相应载体氧化物或磷酸盐的金属还原电位序有较好的对应关系,同时与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系,表明钒氧化物与载体的阳离子形成V-O-M桥 相似文献
3.
甲苯氧化甲基化制苯乙烯新型催化剂的开发 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀和浸渍法,制备了一系列双碱金属促进的双碱土金属氧化物催化剂,发现其在甲苯氧化甲基化制苯乙烯反应中表现出优异的性能。特别是Na+-K+/MgO-CaO(5:5:45:45mol%),在反应温度750℃,空速14000ml/g·h,原料气配比CH4:O2:C7H8:N2=11.2:2.1:1:10.4时,可实现C8(苯乙烯和乙苯)单程收率23.3%。60h的寿命试验表明,该催化剂具有良好的稳定性。 相似文献
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双组分过渡金属氧化物催化剂上湿天然气中乙烷氧化脱氢制乙烯 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了双组分过渡金属氧化物催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现在750℃,SV=2000h^-1,C2H6:O2=1:1,常压条件下,双组分过渡金属氧化物催化剂中催化活性较好的催化剂分别是Mn^2+-V2O5、TiO2-WO3、Mn^2+-SiO2和BaCO3-WO3,对C2H4收率分别达到36.45%、30.92%、44.99%和36.70%。初步考察了催化剂不同配比对催化剂活性的影响 相似文献
5.
讨论了稀土金属氧化物Sm2O3对Li/MgO催化剂在甲烷氧化偶联反应中的促进作用。Li/MgO催化剂经Sm2O3调变后,在750℃条件下反应生成C2烃的选择性由48%提高到69%,C2烃收率可达17%以上,由于操作温度比原催化剂低50~60℃,增长了稳定运转时间。CO2-TPD实验结果表明,调变后的催化剂碱中心数目增多了。XRD谱图显示,加Sm后催化剂结构中有新的未知相生成。与热化学分析数据关联起来推测,该未知相可能是一种多元复合氧化物相,由Sm、Li、Mg和氧在高温焙烧时形成的。多元复合氧化物的产生可能导致氧空穴的增加,对反应产生有利影响。 相似文献
6.
用穆斯堡尔谱(MES),考察了助剂La、K、V、Zn对共沉淀Fe-Mn催化剂经焙烧、还原及F-T合成反应等不同过程后体相结构的影响。研究表明.450℃焙烧后,Fe-Mn催化剂由铁磁性和超顺磁性α-(Fe1-xMnx)2O3组成。助剂La、K、V、Zn的加入均可使催化剂晶粒细化,其中尤以La作用最强;还原后,Fe-Mn本底催化剂包含超顺磁α-(Fe1-xMnx)2O3、(Fe1-zMnz)O及α-Fe等物相,上述助剂的加入均可使α-Fe的量减少;同时助剂V、Zn还使催化剂中出现(Fe1-yMny)3O4尖晶石新相;FT合成反应后,本底催化剂由超顺磁α(Fe1-Mnx)2O3、(Fe1-zMnz)O、x-Fe5C2、ε-Fe2.2C及(Fe1-yMny)3O4等物相组成,助剂La、K均使催化剂中碳化物的量增多,其中La主要促进生成ε-Fe2.2C,而K则主要促进X-Fe5C2的生成;助剂V、Zn使碳化物的量减少,氧化物的量增多,且碳化物主要是ε-Fe2.2C。 相似文献
7.
用固定床流动反应装置及TPR、XRD、XPS、TEM等技术,考察了MgO、La_2O_3、CeO_2及MgO-CeO_2等氧化物助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的甲烷、二氧化碳重整活性和抗积炭性能的影响。结果表明含MgO+CeO_2双氧化物助剂的催化剂能最有效地抑制积炭。与表征结果相关联发现,双助剂催化剂可提供不同于单一助剂和无助剂时的金属-载体相互作用形式,并表现出强烈的电子相互作用,这些因素可能是它具有最佳抗积炭性能的主要原因。 相似文献
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采用Li ̄+/MgO催化剂,研究了Li含量、反应温度、原料气组成、活化方式、空间速度等对乙烷氧化脱氢制乙烯反应的影响。考察了在0和2mmolLi ̄+/molMgO两催化剂上各影响因素引起的差异。发现不同Li含量催化剂的表面碱强度与催化剂活性和选择性之间并不都是顺变关系。在压力101.3kPa、温度710℃、反应时间7.58×10 ̄(10)h、原料气配比(C_2H_6/O_2)=4.7、催化剂组成2mmolLi ̄+/molMgO的条件下乙烯选择性可达74%。 相似文献
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对丙烷氧化制取丙烯醛的多组份氧化物催化剂进行了制备研究和TPR、XRD表征。结果表明Bi-V-Mo-O与Bi-V-W-O催化剂对丙烷氧化制取丙烯醛具有较高的活性与选择性,Ag+是优良助剂。添加Ag+调变的Ag-Bi-V-Mo-O催化剂在490℃、0.004MPa、3000ml/(gcath)条件下,丙烷转化率为46.9%,丙烯醛选择性为52.8%。TPR和XRD研究表明,有优良催化性能的Bi-V-Mo-O和Ag-Bi-V-Mo-O催化剂体系中具有白钨矿(scheelite)型的结构 相似文献
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在常压、反应温度620℃、液态空速0.6 h~(-1)、乙苯与水的体积比1:2的反应条件下,考察了乙苯脱氢反应中的 CO_2和CO 对工业乙苯脱氧 Fe-K-Ce-Mo-O 系催化剂活性的影响。实验结果表明,通入 CO_2和 CO 后,乙苯转化率下降幅度分别为16~30个百分点和19~36个百分点。利用 X 射线衍射、红外光谱、X 射线光电子能谱技术对催化剂进行了表征,探讨了催化剂活性衰减的原因。表征结果显示,CO_2破坏了催化剂表面上的活性位 Fe—O—K键,随 CO_2含量的增加,催化剂活性降低的幅度增大;催化剂表面 Fe_3O_4(KFeO_2)物相被 CO 还原成 FeO,随 CO 含量的增加,Fe~(2+)/Fe~(3+)比值升高,导致催化剂活性下降。 相似文献
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丝光沸石的酸性对乙苯异构化反应的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
在微型连续流动固定床反应器上,以乙苯为原料,考察C_8芳烃异构化双功能催化剂中丝光沸石的酸性对乙苯异构化反应的影响,着重考察了丝光沸石的硅铝比、Na~+交换度和含量等对乙苯转化反应的影响;对载体预处理进行了研究,考察了氨处理和化学改性对乙苯异构化反应的影响。实验结果表明,随丝光沸石的硅锅比、Na~+交换度和含量的增大,乙苯转化率增加;但异构化选择性随硅铝比的增大而降低,随Na~+交换度和丝光沸石含量的增大先增加后下降,在一定酸性时出现峰值;适宜的硅铝比约为11,适宜的Na~+交换度约为80%,适宜的丝光沸石质量分数为30%~40%。总体上,化学改性方法可降低副反应程度,但对主反应的影响也较大;氨处理氢型载体的方法则可在降低副反应的同时,保持较高的活性,且选择性有所提高。 相似文献
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碳酸二甲酯与苯酚酯交换催化合成碳酸二苯酯 总被引:5,自引:3,他引:5
针对碳酸二甲酯(DMC)与苯酚酯交换合成碳酸二苯酯(DPC)的反应,进行了催化剂筛选,实验结果表明,催化剂孔径大小对反应选择性有较大的影响;介孔催化剂有利于DMC和苯酚酯交换生成DPC,而微孔催化剂则使DMC和苯酚反应生成苯甲醚和甲基苯基碳酸酯。V2O5是较好的酯交换合成DPC的催化剂,特别是负载型V2O5/S iO2催化剂表现出较高的催化活性和DPC选择性。以V2O5/S iO2为催化剂考察了V2O5负载量、反应温度、反应时间和物料配比对酯交换反应的影响,得到较适宜的反应条件:V2O5的负载量(质量分数)40%,反应温度180℃,反应时间12h,苯酚与DMC的摩尔比为10∶1。在此条件下,DPC的选择性为60.6%,DPC的收率为25.7%。 相似文献
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Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化乙醇脱水制乙烯 总被引:3,自引:2,他引:1
采用浸渍法制备了一系列不同Fe_2O_3负载量的Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂,考察了它们在乙醇脱水制乙烯反应中的催化性能,通过XRD、BET和NH_3-TPD等手段对催化剂进行了表征,并对Fe_2O_3负载量、反应温度、乙醇含量和液态空速等工艺条件进行了优化。实验结果表明,Fe_2O_3可较好地分散在γ-Al_2O_3载体上,Fe_2O_3的引入使催化剂的孔体积和孔径都有所增大,表面酸量、酸密度和强度分布发生明显变化。Fe_2O_3负载量为0.5%的Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的表面总酸量和酸密度最大,尤其是中强酸含量最多,其催化乙醇脱水制乙烯的性能最佳。以Fe_2O_3负载量为0.5%的Fe_2O_3/γ-Al_2O_3为催化剂,在反应温度380℃、原料乙醇质量分数92.4%、液态空速1.2h~(-1)的反应条件下,乙烯收率可达98.5%。 相似文献
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乙苯选择性氧化制苯乙酮的实验研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以V2O5和H3PO4为原料,采用有机溶剂法制得VPO催化剂,用于乙苯选择性催化氧化。研究了反应条件对乙苯选择性氧化制苯乙酮的影响,并用XRD对VPO催化剂的物相进行了表征。结果表明,VPO催化剂是由V4+的(VO)2P2O7物相和V5+的VOPO4物相组成;冰醋酸为该催化反应体系的最佳溶剂;当反应温度为343 K、催化剂用量为30 mg、乙苯用量为10.0 mL、冰醋酸用量为10.0 mL、H2O2用量为10.0 mL时,目的产物苯乙酮收率可达17.2 %。 相似文献
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制备一系列负载型γ-Al2O3催化剂,考察这些催化剂对1,2-丙二醇中的少量碳酸丙烯酯(PC)的催化水解反应活性。实验结果表明,添加碱土金属氧化物的γ-Al2O3催化剂的催化活性比添加酸性氧化物的γ-Al2O3催化剂的催化活性高,其中以MgO质量分数为20%的MgO/γ-Al2O3催化剂的催化活性最高。以MgO/γ-Al2O3为催化剂,碳酸丙烯酯水解的最佳反应条件为:反应温度140℃,原料液态空速2.4h-1,n(水)∶n(PC)=3.0;在此条件下,碳酸丙烯酯可以完全水解,转化率达100%。 相似文献
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SO_4~(2-)(S_2O_8~(2-))/Fe_2O_3-SiO_2固体超强酸对乙酸/丁醇酯化反应的催化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了SO2 -4/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸对乙酸 /丁醇酯化反应的催化作用 ,得到合适的工艺条件 :复合氧化物中n(Fe)∶n(Si) =1∶2 ,浸渍的H2 SO4浓度 1mol/L ,5 5 0℃预焙烧活化 3h ,催化剂用量 0 .8g ,酯化反应时间 4h ,乙酸的转化率达 96 .3%。在此条件下制得S2 O2 -8/Fe2 O3 SiO2 固体超强酸催化剂 ,并考察了其催化活性 ,实验结果显示该固体超强酸具有更高的催化活性 ,乙酸转化率高达 98.6 %。 相似文献