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为了考察煤焦油加氢过程中含氧化合物的转化对产物性质的影响,采用Ni-Mo/γ-Al_2O_3为催化剂,在固定床反应器上进行了低温煤焦油馏分油(小于240℃)加氢脱氧(HDO)实验,考察了不同温度、压力和空速对加氢脱氧产物组成以及性质的影响。结果表明,在高温、高压和低空速条件下,加氢产物的氧、硫和氮含量均达到车用汽油标准,烷基苯和环烷烃含量增加,加氢产物的H和C原子比提高,但加氢产物的辛烷值(RON)和密度较低,无法直接用作车用汽油。在温度为380℃,压力为5 MPa和空速为0.5 h~(-1)条件下进行的加氢反应,石脑油收率85%,同时生成3%的裂解气和12%的水。建立动力学模型来描述煤焦油加氢脱氧反应规律,加氢产物中含氧化合物含量的实验值与计算值吻合良好,反应规律一致。 相似文献
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酚类加氢脱氧(HDO)是石油、煤基液体燃料和生物质油转化利用中的重要过程,催化剂在其中起关键作用。酚类加氢脱氧催化剂包括过渡金属硫化物、还原态金属催化剂、磷化物、碳化物和氮化物等。本文从活性、选择性、稳定性和催化机理等方面介绍了各类催化剂的研究进展。过渡金属硫化物重点介绍了负载的CoMoS催化剂和非负载的MoS2,其中晶态MoS2具有优异的活性和选择性。还原态金属介绍了负载的非贵金属(Ni、Mo和Co)、贵金属(Rh、Ru、Pd和Pt)和双金属(NiRu、Ni-Fe、Mo-Pt和Pd-X)等催化剂,并对不同的金属催化剂进行了比较。磷化物重点介绍了SiO2负载的Ni2P、MoP和CoP,Ni2P/SiO2具有很高的催化活性和选择性。碳化物主要是Mo2C催化剂,其具有较高的芳环类产物选择性。氮化物主要是Mo2N催化剂,其加氢脱氧活性仍有待提高。各类催化剂大多存在稳定性欠缺的问题,过渡金属硫化物主要是提高催化剂对水的稳定性,还原态金属必须重视杂质尤其是硫引起的中毒问题,可考虑与脱硫催化剂组合使用,磷化物应关注积炭和颗粒团聚。 相似文献
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随着石油资源的日趋减少,煤焦油加工技术受到关注。汽车尾气中含有的硫和氮污染环境,各国对油品中的硫和氮含量进行了严格限制,脱硫和脱氮成为煤焦油化工行业的重要课题。介绍煤焦油加氢工艺,综述金属碳化物、氮化物、磷化物和硫化物作为催化剂的研究现状。贵金属催化剂具有较强的加氢能力,并且通过使用强酸性载体分子筛和双金属催化剂的方法提高贵金属催化剂的抗硫毒性。碳化物催化剂具有较高的熔点和硬度、较好的机械稳定性和热稳定性,室温下几乎可以耐各种腐蚀性物质。根据金属源和碳源的不同,介绍使用程序升温还原法、气相法、热分解法和液相反应法制备碳化物催化剂的制备工艺。过渡金属磷化物催化剂具有优异的加氢脱硫和加氢脱氮选择性,添加钒的磷化物催化剂能改变加氢脱氮路径的选择性,明显增加咔唑加氢脱氮反应活性,钙的添加明显提高磷化物催化剂的加氢脱硫活性。工业上通常以ⅥB族和ⅧB族金属为活性物质制备过渡金属硫化物催化剂,使用的贵金属主要包括Pt、Pd和Ru,非贵金属主要包括W、Mo、Co和Ni等,其中,贵金属通常使用Al2O3或SiO2为载体。ZrO2载体可与活性组分产生较强的相互作用,热力学稳定性较高,但比表面积小,价格昂贵。Al2O3载体机械强度大,比表面积高,ZrO2-Al2O3复合载体将两者的优良性能结合,可以获得性能更加优异的载体。 相似文献
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