醇/水混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

利用多光子电离技术和飞行时间质谱仪实验研究了醇/水混合团簇的光电离质谱。在脉冲激光波长为355nm条件下,观测到以质子化(ROH)n(H2O)H+ 混合团簇离子和(ROH)nH+团簇离子为主的电离产物。醇水混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(H2O)H+是以(CH3OH)H+作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子。     

基于多光子电离的氨/醇混合团簇的飞行时间质谱研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨/醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长为355nm条件下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（ROH）n（NH3）mH＋（n=1~6,m=0~4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。比较分析质谱图可知,当团簇离子比较小的时候二元团簇解离以失去醇类分子为主,随着团簇离子的增大,解离由失去醇分子为主逐渐变为失去氨分子为主。     

用红外技术揭示气相金属碳化物

研究人员已产生第一张气相金属碳化物簇Ti8C12和Ti14C13的直接红外光谱.反映原子力(原子力给出分子的结构)的振动谱支持了早期关于簇的理论,并有可能促进这些理论在催化方面的使用.     

超快脉冲整形及其应用

正随着超快脉冲整形技术的发展,通过在频域上控制激光光谱的相位和幅度可以获得时域上任意形状激光脉冲,因而飞秒激光已经由过去的测量工具转变到现在的控制工具、实践证明,超快脉冲整形技术为研究光与原子分子非线性相互作用提供了前所未有的实验技术手段。目前,这种超快脉冲整形量子相干控制技术已经成为国际上研究热点领域之一,并且被广泛应用在物理、化学、生物、工程等各个学科领域。在这次报告中,将重点介绍课题组最近几年在基于超快脉冲整形控制实现原子分子超快量子调控的理论和实验研究进展,其中包括共振与非共振多光子吸收增强和抑制;相干反斯托克斯拉曼光谱窄化、增强以及选择激发;共振增强多光子电离光电子能谱窄化和增强;分子排列与取向程度提高等等、此外,简单介绍课题组下一步科研工作的研究计划、     

260-285nm波段苯胺的共振增强多光子电离研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了260-285 nm波段气相苯胺分子的共振增强多光子电离／飞行时间质谱(REMPI-TOFMS)。结合在266 nm激发波长下得到的C6H7N 、C5H6 、C4H3 、C3H3 、C2H4 及H2CN 离子的光强指数及不同激光能量下各离子信号强度的分支比,对分子离子及主要碎片离子的生成机理进行了探讨:在此波段范围内,苯胺分子首先吸收一个光子跃迁至1B2第一激发态,处于激发态的苯胺分子再吸收一个光子电离生成分子离子C6H7N ,分子离子进一步吸收光子解离为C5H6 、H2CN 、C6H5 ,碎片离子C6H5 继续吸收光子解离产生C4H3 、C3H3 、C2H4 ,并给出了可能的解离通道。     

飞秒激光脉冲加热氘团簇引发原子核聚变

作为一种介于分子和块状固体之间的物质形式,原子团簇已得到广泛的研究[1]。团簇中的光感应过程[2,3]能导致光子分裂和库仑裂变[4],产生带几个电子伏(ｅＶ)能量的原子和离子碎片。然而,最近对于高强度(>1016Ｗｃｍ-2)飞秒激光脉冲导致原子团簇光致光致电离的研究表明,这种相互作用可以非常强烈[5～13]。大原子团簇的激发能够产生超高温等离子体,喷射出的离子动能高达1ＭｅＶ。这个现象表明,通过照射氘团簇,有可能产生具有足够平均离子能量的等离子体,导致重大的原子核聚变。本文报告,在用高重复率紧凑台式激光器加热氘团簇使其爆炸的实验中,…     

自由电子抽运X射线激光的理论探讨

X射线激光是激光物理与等离子物理中的一个重要研究领域。目前，X射线激光研究多采用毛细管放电、高功率激光的多脉冲和短脉冲等抽运方式，而且绝大多数研究局限于软X射线波段。借鉴自由电子激光器的组成结构，提出一种产生X射线激光的新方案：用钨制成毛细管的空心电极取代自由电子激光器内的摇摆器，内充特定金属蒸气，如铜蒸气之类，使自由电子激光器变成自由电子抽运X射线激光器。运用电子碰撞电离、强流粒子束平衡体系理论方程与等离子复合特性等理论对这种新型X射线激光器的工作原理及其方案的可行性作了进一步的理论分析与探讨。     

355 nm激光作用下CH3I分子的多光子电离解离

利用飞行时间质谱仪在超声射流冷却条件下研究了CH3I分子在355 nm激光作用下的多光子电离解离机制.得到了分子的飞行时间质谱,质谱中有较强的H 、CH 3和I 信号,较弱的C ,CH 、CH 2和母体离子CH3I 信号,CH3I 的出现表明CH3I分子的多光子电离解离(MPID)属母体离子阶梯模式:CH3I分子由双光子共振激发到里德堡C态,处于该激发态的母体分子继续吸收光子上泵浦至电离态形成母体离子CH3I ,碎片离子可由母体离子解离形成.同时结合母体离子及碎片离子的出现势对CH3I分子的多光子电离解离通道进行分析,提出了可能的解离电离通道.     

三乙胺分子共振多光子电离及解离机理

利用可调谐脉冲染料激光器，用多光子电离飞行时间质谱法在波长为４４５．９－４６５．９ｎｍ范围内获得了三乙胺分子共振光子电离谱和质谱。测得了三乙胺分子ＭＰＩ过程产生的离子信号的激光能量的气压依赖关系。     

碘化钠分子的光离解及其生成物钠原子的共振电离研究

利用脉冲激光与分子的相互作用，用波长３３０ｎｍ激光脉冲对ＮａＩ分子进行了光离解；同时对光离解后的产物之一Ｎａ原子实行了共振电离。通过对Ｎａ＋离子飞行时间质谱（ＴＯＦＭＳ）结果的分析，讨论了Ｎａ＋离子质谱的特点，并对过程中存在的多光子电离（ＭＰＩ）进行了讨论。     

266nm的激光作用下溴苯分子的多光子电离碎片化机理

在266nm激光作用下,利用多光子电离-飞行时间质谱法获得了溴苯分子的MBPIF-TOF质谱。实验测得了各碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系,并用这些实验结果对溴苯分子的多光子电离解离机理做了分析,还对C6H5 ,C5H3 ,C4H2 ,C3H 等碎片离子的可能形成过程作了讨论,结果证明母体分子吸收光离解离是主要通道,且碎片离子主要是经过离子离解阶梯模式产生的。     

飞秒激光场中氯丙烯的光电离/解离机制研究

利用50fs的激光脉冲对氯丙烯在200nm、400nm和800nm下的光电离/解离机理进行了研究. 实验获得了氯丙烯在三种波长下的电离质谱和光强指数,分析了母体和碎片离子强度随波长的变化关系. 在200nm时,C3H5Cl+来源于飞秒脉冲的直接非共振电离,其它碎片离子均来源于母体离子的电离解离过程;在400nm时,部分分子被激发到高里德堡态从而解离产生C3H5,C3H5再次吸收光子电离导致C3H5+的信号增强;在800nm时,部分分子被同时激发到了排斥态nσ*和多个高里德堡态而发生解离.更多通道产生C3H5使得C3H5+产量进一步增加.由于C3H4+来自C3H5Cl+以及C3H5+的电离解离过程,因此,C3H4+产率随波长变化相对较缓.     

可用于观察分子构造的新一代X射线激光器

新一代X射线激光器能用于研究蛋白质和其他生物分子的构造和行为。利用这种技术可以破解复杂的蛋白质和完整的病毒结构，甚至可能获得DNA的三维图像。X射线激光器被称作自由电子激光器。与传统激光器不同，自由电子激光器并不是通过光照或电流刺激某种物质发射光子，而是使用粒子加速器让极小的电子云穿过磁铁组，这些磁铁把电子推来推去，直到电子释放出光脉冲。     

单分子弛豫时间的亚微微秒测量

贝尔实验室光学材料部的研究人员Β. I. Greene和R. C. Farrow已用时间分辨多光子电离的激光技术(紫外预备脉冲后面再有一个延迟时间精确可变的强电离脉冲,波长625毫微米，脉宽0.25微微秒）测量了在S1激发态的汽相顺式均二苯代乙烯0.32微微秒的指数弛豫时间常数，确信这个弛豫相应于其分子相对于碳-碳双键的快速扭转，扭转振动周期是0.38微微秒。     

激光飞行时间质谱技术——一种快速探测微量元素的方法

本文报道了利用飞行时间质谱技术检测分子在XeCl准分子激光作用下产生的离子产物的结果,与金属固体靶在激光直接辐照下所得的飞行时间质谱。 当与脉冲激光相互作用时,分子(包括原子)通过选择性激光多光子电离及离解过程生成     

激光场空间的横向分布对多光子电离过程的影响

多光子电离技术(MPI)使研究原子、分子体系单分子禁戒跃迁能级成为可能,同时是研究里德伯态的有效手段。激光场对MPI的影响已做了不少分析和研究,但是以往的工作中,在讨论激光场的空间横向分布对分子共振多光子电离(RMPI)过程的影响时,许多因素未加以考虑,使分析问题的前提条件与实现情况有较大的偏离。     

飞秒脉冲的破坏阈值研究

在Stuart等人理论模型的基础上,综合考虑Ming等人对电子密度衰减机制的研究,对飞秒激光的破坏机制进行了分析。通过计算模拟,分析了多光子电离、雪崩电离、电子衰减等机制与被辐照介质中自由电子密度之间的关系。分析表明脉冲宽度越窄,多光子电离过程提供的自由电子比例越小,其对激光破坏的作用也越小,此时雪崩电离过程将提供绝大部分电子,起到主导的作用;而随着脉宽增大,多光子电离提供的自由电子比例也将增大,其作用逐渐增强。当考虑衰减机制的影响后,电子密度在脉冲后沿不是维持在一个稳定的值,而是在达到极大值后呈下降趋势。在研究电子密度的基础上,利用计算飞秒脉冲破坏阈值的模型,分析了不同的衰减因子对破坏阈值的影响,研究表明,考虑电子衰减机制模拟得到的破坏阈值比不考虑时有所提高。     

超短脉冲激光在导体中穿透深度的估算

对超短脉冲激光辐导电介质之间的相互作用进行了理论研究,在研究中把脉冲作为按泊松分布光子流,而介质被当作一种利用逆韧致效应来吸收光子的准自由电子系统对强超短脉冲激光辐射在导电介质中的穿透深度进行了估算。     

碘化钾分子的光离解及生成物钾原子的共振电离研究

利用脉冲激光束对KI分子进行了光离解；同时，用另一束可调谐激光对KI分子离解后产生的中性钾原子进行共振激发，然后把处在激发态的钾原子进行光电离。对K＋的飞行时间质谱进行了分析，并对光离解及光电离过程中可能存在的多光子电离（MPI）进行了讨论。     

260～285nm波段苯胺的共振增强多光子电离研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了260～285nm波段气相苯胺分子的共振增强多光子电离／飞行时间质谱（REMPI-TOFMS）。结合在266nm激发波长下得到的C6H7N^＋、C5H6＋、C4H3^＋、C3H3^＋、C2H4^＋及H2CN^＋离子的光强指数及不同激光能量下备离子信号强度的分支比,对分子离子及主要碎片离子的生成机理进行了探讨：在此波段范围内,苯胺分子首先吸收一个光子跃迁至。B2第一激发态,处于激发态的苯胺分子再吸收一个光子电离生成分子离子C6H7N＋,分子离子进一步吸收光子解离为C5H6^＋、H2CN^＋、C6H^＋,碎片离子C6H5^＋继续吸收光子解离产生C4H3^＋、C3H3^＋、C2H4^＋,并给出了可能的解离通道。