氮掺杂Pd-Cu/Al2O3催化剂富氢气氛下CO优先氧化性能

以Al₂O₃为载体，采用共浸渍法制备Pd-Cu/Al₂O₃和Pd-Cu-N/Al₂O₃催化剂。利用连续流动微反应装置考察氮掺杂对Pd-Cu/Al₂O₃催化剂低温富氢气氛下CO优先氧化性能的影响，结合XRD、FT-IR、H₂-TPR和XPS等手段对催化剂进行表征。结果表明，相较于Pd-Cu/Al₂O₃,Pd-Cu-N/Al₂O₃具有更好的CO优先氧化性能。氮掺杂促进了表面Cu₂Cl(OH)₃的分散，增强了Pd和Cu之间的相互作用，提高了Pd和Cu₂Cl(OH)₃的氧化还原能力。同时，氮掺杂也有利于生成更多的表面活性Cu⁺物种，并且部分进入Pd晶格，抑制了反应过程中PdHx的形成，从而使催化剂催化性能...     

纳米Pd/石墨烯-碳纳米管的制备及乙醇电氧化性能

为了提高乙醇氧化催化剂的电催化活性和稳定性,以石墨烯纳米片(GNPs)和碳纳米管(CNTs)的混合物为载体,利用微波辅助多元醇还原法制备了具有特殊空间结构的Pd/GNPs-CNTs电催化剂。透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,混合载体的使用改善了Pd粒子的分散性,平均粒径为3.3 nm。电化学表面积(ECSA)、循环伏安(CV)、电化学阻抗谱(EIS)、计时电流(CA)等电化学测试表明催化剂电化学表面积增大,氧化峰电流密度达到100 m A/cm2,氧化起始电位负移至-0.556 V,对乙醇氧化呈现出更高的电催化活性和更好的稳定性。     

Nd~(3+)掺杂Zno/TiO_2催化剂制备及光催化活性

以ZnSO_4·7H_2O和Ti(SO_4)_2为原料,体积分数40%的乙醇作溶剂,用共沉淀法制备ZnO/TiO_2和Nd~(3+)-ZnO/TiO_2[n(zn)∶n(Ti)=3∶10]催化剂。采用XRD和UV-Vis等技术进行表征,考察氨水浓度、Nd~(3+)掺杂量和催化剂用量对罗丹明B光催化降解的影响。XRD分析表明,稀土掺杂使催化剂中纳米TiO_2晶粒细化;UV-Vis吸收光谱表明,稀土元素掺杂后,催化剂在紫外光吸收有所加强;光催化降解实验表明,氨水浓度较低时,所得催化剂活性较高;掺杂适量Nd~(3+)能有效提高ZnO/TiO_2的光催化活性。当催化剂用量1 000 mg·L~(-1)、Nd~(3+)掺杂质量分数0.70%和浓氨水稀释10倍时,太阳光连续光照4 h,催化剂的光催化活性较高,废水COD_(Cr)去除率达90.1%。     

以KMnO4改性炭黑为载体Pd-Ni催化剂的制备和性能

以不同浓度的KMnO_4溶液预处理的炭黑为载体,通过沉淀共还原法合成了3种Pd_1Ni_1/AC_x(x=3、5、7)催化剂。采用XPS、ICP、XRD和TEM对催化剂进行了表征。结果表明:Pd_1Ni_1/AC_5的Pd负载量(质量分数,下同)最大(3.66%),Pd晶粒的平均粒径最小(4.71 nm),且均匀地分布在KMn O_4氧化处理后的碳载体上,活性位点较多;XRD显示,3种Pd_1Ni_1/AC_x催化剂中大部分的Ni均以无定形形式存在。电化学性能测试结果表明:3种催化剂均表现出比商业Pd/C更好的电化学稳定性和存活率;其中,Pd_1Ni_1/AC_5电化学活性表面积达62.21 m~2/g_(Pd),且乙醇催化氧化活性为1797.85 A/g_(Pd)。     

Pd-Co/CNT复合催化剂的制备及甲醇电氧化性能

以Pd Cl₂和Co(NO₃)₂为原料，采用分步乙二醇还原法制备了多壁碳纳米管负载Pd-Co复合纳米催化剂Pd-Co/CNT。利用TEM、XRD和XPS对催化剂的结构进行了表征，考察了其甲醇电氧化性能。结果显示，Co的引入使Pd催化剂的分散性得到改善，其电化学表面积可达39.7 m²/g。循环伏安测试表明，当Pd∶Co物质的量比为1∶0.2时，Pd-Co/CNT的甲醇氧化峰电流密度约为Pd/CNT的2.7倍。计时电流结果表明，Co的添加使催化剂的活性衰减比例由Pd/CNT的63.8%降至54.2%，显示出较强的抗中毒能力。Pd-Co复合催化剂性能的改善归因于Pd与Co之间的协同相互作用。     

Pd/NaY催化苯甲醇无溶剂选择性氧化反应

采用离子交换法将[Pd(NH₃)₄]²⁺交换到NaY分子筛中,经焙烧和氢气还原制备金属钯粒径可调变的Pd/NaY催化剂。在(120~500) ℃改变焙烧温度,可以获得金属钯粒径(1.3~11.9) nm的Pd/NaY催化剂。Pd/NaY催化剂能够催化苯甲醇的无溶剂选择性氧化反应,对含不同钯粒径的Pd/NaY催化剂上醇选择性氧化研究发现,在1.6%Pd/NaY催化剂用量0.1 g、反应温度100 ℃、苯甲醇用量48.5 mmol和O₂流速3 mL·min^-1条件下,苯甲醇转化的真实转化频率随粒径变化在3.2 nm处呈最大值,该反应为结构敏感反应。     

以KMnO4改性炭黑为载体的Pd-Ni催化剂的制备和性能

以不同浓度的KMnO4溶液预处理的炭黑为载体，通过沉淀共还原法合成了3种Pd1Ni1/ACx (x=3,5,7)催化剂，并将3种催化剂与商业Pd/C催化剂进行了性能对比。用XPS、ICP、XRD和TEM对催化剂了进行表征。结果表明：Pd1Ni1/AC5的Pd负载量（质量分数，下同）最大（3.66%），Pd晶粒的平均粒径最小（4.71 nm），且均匀地分布在KMnO4氧化处理后的碳载体上，活性位点较多；XRD显示，3种Pd1Ni1/ACx催化剂中的Ni均以无定形存在。在电化学性能测试中，3种催化剂均表现出比商业Pd/C更好的电化学稳定性和存活率；其中，Pd1Ni1/AC5电化学活性表面积达62.21 m2/gPd，且乙醇催化活性为1797.85 A/gPd。     

Ti3AlC2在750℃下的氧化行为和腐蚀行为的研究

Ti₃AlC₂属于三元层状化合物MAX相，兼具金属的韧性和陶瓷的耐高温、耐氧化、耐腐蚀的综合性能，可用作高温结构材料。本工作研究了Ti₃AlC₂MAX相块材的抗高温氧化和耐热盐腐蚀性能。结果表明，750℃时，Ti₃AlC₂样品的氧化168 h,氧化产物主要是α-Al₂O₃, TiO₂-Rutile和TiO₂-Anatase,氧化增重为2.4 mg/cm²;在伴有NaCl和水的条件下腐蚀240 h,腐蚀产物主要是α-Al₂O₃, TiO₂-Rutile, TiO₂-Anatase和Na₂TiO₃腐蚀增重为4.4 mg/cm²。Ti₃AlC₂的氧化和腐蚀动力...     

Pd-TiO_2/C催化剂对甲酸的电催化氧化

用液相还原法制备Pd-TiO2/C催化剂。用循环伏安法(CV)和线性扫描法(LSV)考察了催化剂对甲酸的电催化氧化活性。通过计时电流曲线检测催化剂对甲酸的稳定性。结果表明Pd/TiO2/C催化剂中Pd粒子电化学比表面积增大,Pd-TiO2/C催化剂稳定,催化活性比Pd/C催化剂有较大幅度的提高。     

络合还原法制备Pd/C催化剂及甲酸电催化氧化性能

分别以硼氢化钠和乙二醇为还原剂,经络合还原法制备了炭载钯(Pd/C)催化剂。透射电镜(TEM)和X射线粉末衍射谱(XRD)结果表明,以乙二醇为还原剂制备的Pd/C催化剂中Pd粒子具有较小的粒径、均匀的粒径分布和较大的相对结晶度,Pd粒子的平均粒径和相对结晶度分别为(4.2±2)nm和1.88。电化学测试结果显示,Pd/C催化剂具有较大的电化学活性面积,对甲酸氧化表现出较高的电催化活性和稳定性。     

乙醇在SnO2掺杂的TiO2-Pt复合纳米催化剂上的电催化氧化

通过溶胶凝胶和电沉积法制备了SnO₂掺杂的钛基纳米TiO₂-Pt（nano-TiO₂-Pt）复合纳米催化剂。XRD和SEM的研究结果表明,SnO₂的掺杂改变了TiO₂的结构。通过对它们的电化学性质的比较发现,SnO₂的掺杂使nano-TiO₂-Pt复合纳米催化剂的电化学活性表面积增加,常温常压下对乙醇的电化学氧化电位负移,氧化能力明显提高。     

CuO含量对Pd/Al2O3催化剂乙醇氧化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列具有不同CuO含量的Pd-CuO/Al₂O₃催化剂，并将其用于乙醇氧化反应，其结构与性质通过XRD、H₂-TPR和NH₃-TPD等手段进行分析。结果发现，催化剂的活性并不是随着CuO含量的增加而增强，Pd-1.0%CuO/Al₂O₃催化剂表现出最佳的活性，其点火温度和完全转化温度比Pd/Al₂O₃催化剂至少降低了50℃。与Pd/Al₂O₃催化剂相比，含CuO催化剂增强的衍射峰强度以及氢化钯分解峰的消失，说明Pd-Cu合金结构的形成有利于Pd、Cu物种之间的协同作用。对于Pd-1.0%CuO/Al₂O₃催化剂来说，还原峰向低温的移动以及还原峰面积的增大说明该催化剂上氧化性物质更易被还原且数量在增加，这对于氧化反应是十分有利的，新出现的还原峰表示Pd、Cu的相互作用生成了新物种。NH₃-TPD结果中更高含量的低温酸有利于高活性，而且新出现的脱附峰说明形成了新的酸性位点。     

Au改性La0.8Sr0.2MnO3催化剂的催化燃烧性能

采用共沉淀（CP）和沉积-沉淀法（DP）分别制备了0.5%(质量分数)金掺杂的Au-LSM和Au/LSM钙钛矿催化剂,以甲苯催化燃烧为模型反应测试催化剂活性,并用XRD、BET、H₂-TPR对其进行表征。结果表明,Au掺杂并不改变La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂的织构性质,但明显增强了催化剂表面氧的活动性,提高了其低温催化氧化活性。与DP法制备的Au/LSM相比,Au-LSM表现出更好的催化性能,其催化活性与商业贵金属Pd/Al₂O₃相当。通过对焙烧温度考察以及50 h的变温活性测试,Au-LSM催化性能并没有发生较大变化,催化剂具有良好的稳定性。     

Ti3C2Tx超薄纳米片高效率去除废水中重金属的研究

通过刻蚀剥离法制备了Ti₃C₂T_x超薄纳米片，探究了其对废水中重金属离子的吸附特性。通过SEM、XRD、AFM、FT-IR、Raman对Ti₃C₂T_x超薄纳米片的形貌和结构进行了表征，通过ICP-MS对处理前后水体中重金属离子的含量进行了测试。结果表明剥离的Ti₃C₂T_x超薄纳米片表面含有结构缺陷和羟基，当水体中Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)初始浓度为50 mg/L时，47.5 mg Ti₃C₂T_x超薄纳米片对其的去除效率高达90%以上，尤其是对Pb(Ⅱ)的去除效率达到了98.81%,吸附性能远高于大孔树脂、硅藻土和活性炭等常见吸附试剂。在Na(Ⅰ)、Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ) 4种离子共存溶液中，Ti₃C₂T_x超薄纳米片对于Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的...     

聚吡咯碳载PdAu催化剂对甲酸的电催化氧化

通过低温氧化法制备了聚吡咯碳(PPyC),并以PPyC为载体制备了纳米Pd催化剂(Pd/PPyC)及PdAu催化剂(PdAu/PPyC),研究发现不同比例的Pd∶Au催化剂PdAu/PPyC对甲酸的甲催化活性不同。通过计算发现,催化剂的电化学比表面积催化剂中加入少量Au能够提高催化剂中活性粒子Pd的分散度,其中Pd∶Au为4∶1时电化学比表面最大,且对甲酸有最高的电催化氧化活性。     

不同体系Pd/C催化剂的制备及对甲酸的电催化氧化

采用不同体系制备了碳载Pd催化剂(Pd/C),发现在乙二醇体系中制备的Pd/C催化剂对甲酸氧化具有最负的峰电位和最低的起始氧化电位,Tafel斜率最小为155mV,并且在1h的计时电流曲线测试表明,用乙二醇体系制备的Pd/C-3催化剂具有较高的稳定电流。TEM结果可以看出,用乙二醇体系制备的Pd/C催化剂Pd粒子在活性碳表面分散得最好,Pd粒径的大小约为4～5nm。     

寡层Ti3C2Tx改性锂硫电池隔膜的研究

利用氟化锂和盐酸对前驱体Ti₃AlC₂进行刻蚀,成功得到寡层Ti₃C₂T_x纳米片,通过真空抽滤将其负载至商用锂硫电池PE隔膜上,得到修饰层厚度约为710 nm的层状选择性透过Ti₃C₂T_x材料修饰PE隔膜。通过层间距筛分多硫化物和锂离子,该复合隔膜能够有效阻挡多硫化物的穿过,但不影响锂离子的传输。实验结果表明,选择性透过隔膜的锂硫电池具有优异的循环性能,在1 C倍率下,其初始比容量为750.3 mA·h/g,循环200圈后比容量仍然有481.3 mA·h/g,容量保持率高达64.15%。     

二维Ti3C2Tx官能团微波等离子体调控及其气敏性能

采用液相溶液选择性刻蚀法制备风琴状二维碳化钛(Ti₃C₂T_x),并采用O₂–Ar微波等离子体在不同热处理温度下对Ti₃C₂T_x进行表面官能团调控。研究了不同等离子体处理温度下材料的微结构和表面官能团变化,探讨了Ti₃C₂T_x对甲醛和苯系物的气敏响应和选择性,从材料氧官能团变化角度探讨了可能的气体敏感机制。结果表明:O₂–Ar等离子体处理可增加Ti₃C₂T_x材料中的表面氧官能团含量,经500℃热处理样品在最佳工作温度下对0.01%(体积分数)甲醛响应可达到169,同时在室温下对甲醛也表现出良好的气敏性能。     

钯/竹炭催化剂的制备及表征

采用H₂O₂和HClO₄对竹炭进行改性,并用氧化负载法(以H₂O₂和 NaClO 为氧化剂)改进金属钯在载体竹炭上的负载,制备出钯/竹炭催化剂(Pd/BC)。经对湿地松松香的歧化反应试验,并与市售钯/炭(Pd/C)催化剂比较,结果表明,以H₂O₂和HClO₄体积比1:1混合溶液改性竹炭,并以H₂O₂和NaClO体积比5:1混合氧化剂负载钯所得Pd/BC-17催化剂具有较高的催化活性,催化活性优于含钯量 5% 的市售Pd/C催化剂。     

Mn改性Co3O4催化剂及其低温CO氧化反应研究

利用锰掺杂对Co₃O₄基催化剂进行改性,合成了具有不同Mn掺杂量的Mn_aCo_bO_x催化剂,考察了Mn掺杂量对催化剂结构以及表面物种对CO氧化反应的影响。结果表明,随着Mn掺杂量的增加,Mn_aCo_bO_x催化剂的催化活性显著增加,其变化趋势呈现为“火山型”曲线。Mn₁Co₅O_x催化剂表现出最佳的催化活性,80℃实现CO完全氧化。Mn掺杂提高了催化剂表面Co³⁺含量,有利于CO的吸附和活化过程。同时,Mn掺杂也增强了催化剂的氧迁移能力,有利于CO氧化过程中CO₂的解吸过程和随后表面氧空位的再生过程。