模拟高放废物玻璃固化体在处置条件下的浸出行为研究（Ⅰ）

用模拟高放废物硼硅酸盐玻璃固化体和介质（包括膨润土、凝灰岩、沸石、氧化铁粉、去离子水和模拟地下水）构成模拟处置条件下的９个浸泡体系，研究了在有介质存在条件下，玻璃固化体浸泡后的失重，玻璃体的元素浸出和浸出液的ｐＨ值变化；研究了温度和ｐＨ对浸出的影响，求出了玻璃、水反应的表观活化能为７３．０ＫＪ／ｍｏｌ。对高放废物处置库的回填材料的选择提供了优选方案。     

高放废物玻璃固化体浸出行为模型研究概况

本文综述了模拟高放废物玻璃固化体在水体、地质介质中浸出行为的几种主要模型——溶液分析模型、地球化学模型、热力学模型和计算模型等的各自特点及局限性,以及这些模型的发展状况。     

模拟高放玻璃固化体浸出行为的研究：Ⅰ.温度对固化体浸出…

研究了温度对９０－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化浸出的影响，得到了不同体系的反应表观活化能，确定浸泡过程的控速反应步骤。     

模拟高放玻璃固化体的抗浸出性研究

本文对高放废物氧化物包容量为20wt％(含0.131mol/lSO_4~(2-))的GP-12/9B和GP-12/7B两种模拟高放玻璃固化体进行了ISO和MCC-1静态浸泡试验与Soxhlet动态浸泡试验,测定了元素浸出率和质量损失,研究了浸出率与浸泡温度和时间的关系。     

90—19／U模拟高放废物玻璃固化体表面性能的研究

本文对９０－１９－Ｕ模拟高放废物玻璃固化体的表面性能进行了研究。实验结果表明，固化体与水反应会导致固化体表面层的产生，表面层中Ｌｉ、Ｎａ、Ｂ等易溶元素发生贫化，而Ｕ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ等元素发生不同程序的富集；随反应程度不同，表面层厚度也不同，且在反应进行至一定程度后，表面层会发生不同程度裂缝和脱落，并产生表面沉积物。     

模拟高放废液钛酸盐陶瓷固化体的浸出影响因素研究

本文采用ＭＣＣ－１静态浸出实验方法对动力堆模拟高放废液钛酸盐陶瓷固化体浸出影响的因素进行了研究。实验表明，钛酸盐陶瓷固化体的浸出过程是一个受许多因素影响的复杂过程，浸出时间、浸出温度、浸出剂组成及ｐＨ值等都会对包容核素的浸出率产生一定的影响。在本实验范围内，钛酸盐陶瓷固化体的浸出率与浸出时间之间可以用经验方程ｌｎＲ＝ａ＋ｂｌｎｔ（Ｒ为浸出率，ｔ为浸出时间，ａ、ｂ为常数，浸出剂为去离子水，浸出温度为９０℃，浸出时间为３～２８ｄ，浸出率为Ｃｓ、Ｓｒ、Ｍｏ、Ｂａ的元素浸出率及固化体的质量浸出率）来描述。浸出温度对固化体浸出性能的影响程度表现在浸出过程的表观活化能上，钛酸盐陶瓷固化体质量和各元素浸出过程的表观活化能仅约为１０～２０ｋＪ／ｍｏｌ，小于硼硅酸盐玻璃固化体。     

模拟高放玻璃固化体在多重介质下的腐蚀行为

考察了模拟高放玻璃固化体在多重介质下关键元素的浸出和玻璃表面的腐蚀行为。在90 ℃下,北山二长花岗岩、高庙子膨润土和北山地下水按一定质量比加入微型反应釜中,将玻璃片放入膨润土中,反应从7 d持续至720 d。利用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）/电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）分析溶液中元素的浸出浓度。采用扫描电子显微镜和电子能谱分析玻璃断面的形貌和腐蚀界面的元素分布。结果表明,玻璃体腐蚀实验180 d后,各元素的浸出浓度趋近饱和。玻璃的腐蚀在初期较为缓慢,90 d后在玻璃表面有明显的腐蚀层形成。实验360 d后,玻璃表面发生非均匀腐蚀,在断面形成楔形的腐蚀区域。在多重介质下,玻璃体的平均腐蚀速率为0.4 μm/d。     

7 模拟高放玻璃固化体低氧条件下浸出行为研究

本实验采用MCC-1静态浸出法（SA／V=10^-1m），研究了模拟高放玻璃固化体在低氧条件下在一年半期间内的浸出行为。实验结果表明，低氧条件下玻璃固化体的浸出率比大气条件下的低。X射线衍射分析显示，150℃时，在玻璃固化体表面出现小衍射峰，而在90℃时未见该峰。扫描电镜观测结果表明，150℃时，玻璃固化体表面有沉积物生成。X射线能谱分析表明，沉积物主要成分为Si、Ca、Al和一些Fe。Na和B的浸出行为以离子交换过程为主。     

90—19／U模拟高放玻璃固化体的浸出特性评价

利用动态及静态浸泡法，研究了浸泡温度、流速和浸泡剂对模拟高放玻璃固化体９０－１９／Ｕ的浸出影响，对固化体的浸出特性进行了评价，实验发现，浸泡温度对浸出的影响十分明显；固化体的浸出随流速的增加而增加，实验结果表明，９０－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化体是一种比较好的玻璃固化体形式。     

90－19／U模拟高放废物玻璃固化体表面性能的研究

本文对９０－１９／Ｕ模拟高放废物玻璃固化体的表面性能进行了研究。实验结果表明，固化体与水反应会导致固化体表面层的产生，表面层中Ｌｉ、Ｎａ、Ｂ等易溶元素发生贫化，而Ｕ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ等元素发生不同程度的富集；随反应程度不同，表面层厚度也不同，且在反应进行至一定程度后，表面层会发生不同程度裂缝和脱落，并产生表面沉积物。     

国外高放废液玻璃固化体浸出行为的研究及发展

本文介绍了高放废液玻璃固化体的一般浸出过程，对高放废液玻璃固化体与模拟高放废液玻璃固化体的浸出情况进行了比较；探讨了在高放废液玻璃固化体浸出行为研究中的几个主要的发展方向，包括新的浸泡方法的建立，研究溶液中胶体及微生物对固化体浸出的影响及其它的一些发展动向。     

90－19／U模拟高放玻璃固化体的浸出特性评价

采用动态及静态浸泡法，研究了浸泡温度、流速和浸泡剂对模拟高放玻璃固化体９Ｏ－１９／Ｕ的浸出影响，对固化体的浸出特性进行了评价。实验发现，浸泡温度对浸出的影响十分明显；固化体的浸出随流速的增加而增加。实验结果表明，９Ｏ－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化体是一种比较好的玻璃固化体形式。     

模拟高放玻璃固化体P19-5的浸出行为

用静态浸出试验研究了模拟高放玻璃固化体P19-5在不同温度下的浸出行为,选用Ce作为Pu的模拟元素。通过测试分析各元素的归一化质量损失和玻璃表面层形貌、成分随浸泡时间的变化,讨论了玻璃固化体的浸出机制和Ce在玻璃表面层中的保留机制。研究发现：在25, 40, 70 ℃条件下玻璃固化体的浸出率相差不大,比90 ℃下的浸出率约小1个数量级;Gd和Ce的浸出率比其它主要成分(Si, B, Li等)低2～3个数量级;浸泡过程中,Gd和Ce绝大部分都继续保留在表面层中,其主要保留机制为原位重构。     

模拟铯废物玻璃固化物组成对浸出性能的影响

按正交试验设计方法设计了熔制模拟铯废物钛硅酸盐玻璃固化体的配料组成，制备了相应的固化体样品，按静态浸出试验方法（MCC－1）对样品进行了浸出试验，条件为去离子水、90℃、7d、样品表面积与去离子水体积之比为10m^-1。用电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP－AES）和原子吸收（AAS）测定浸出液中各种离子的浓度。结果表明，固化体浸出液中主要含Na^ 和Si^4 ，其次是Cs^ 。固化体中ZrO2组分对浸出性能影响最大，其次是TiO2/SiO2（摩尔比）。配料中ZrO2的摩尔分数选择在1.5%-4.5%之间、TiO2/SiO2的摩尔比在0.40左右时，有利于减少Cs^ 及Na^ 、Si^4 的浸出。     

关于中低放废物固化体浸出试验中几个问题的讨论

本文就中低放废物固化体浸出试验中的V_L/S_A值、浸出试样体积的下限值,浸出液的分析和浸出试验的终止时间的判断等问题进行了讨论。     

DOE高放废物玻璃固化体接收技术规范简介

1996年12月,美国能源部环境管理办公室(EM)发布了高放废物接收技术规范(EM-WAPS),作为废物接收大纲的基础。该规范包括5部分：①废物体接收技术规范;②废物罐接收技术规范;③废物包装体接收技术规范;④质量保证大纲;⑤其它文件和相关要求。该规范属于技术性规范要求,用以确保高放废物玻璃固化体可以被民用放射性废物管理系统(CRWMS)接收。     

国外高放废液玻璃固化体侵出行为的研究及发展

本文介绍了高放废液玻璃固化体的一般浸出过程，对高放废液玻璃固体体与模拟高放废液玻璃固化体的浸出情况进行了比较，探讨了在高效废淮玻璃固化体浸出行为研究中的几个主要的发展方向，包括新的浸出方法的建立，研究了溶液中胶体及微生物对固化体浸出的影响及其它的一些发展动向。     

玻璃固化体在处置库地下水中的浸出机理研究

研究了９０－１９／Ｕ玻璃固化体在处置库地下水中的浸出行为，得到了玻璃总失重及Ｂ，Ｌｉ，Ｓｉ的失重值与去离子水中的浸出行为进行了比较，实验发现，地下水中的离子会影响玻璃固化体的浸出。玻璃固化体在地下水中的浸出是以离子交换反应为控速步骤，反应的表观活化能为５１．６ｋＪ／ｍｏｌ。