在K－Fe－MnO／Silicalite－2催化剂上合成气转化为低碳烯烃的研究Ⅱ．MnO助剂的作用

在Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２分子筛担载的Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂体系中添加ＭｎＯ助剂，可明显提高ＣＯ／Ｈ２转化为低碳烯烃的选择性及催化活性。ＭｎＯ助剂能促进Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂中铁的还原，增加催化剂表面活性中心位，从而提高催化剂对ＣＯ的吸附容量，提高催化剂活性；ＭｎＯ助剂能抑制催化剂表面乙烯、丙烯加氢反应，从而有利于提高低碳烯烃选择性。     

在K—Fe—MnO／Silicalite—2催化剂上合成气转化为低碳烯…

在Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２分子筛担载的Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂体系中添加ＭｎＯ助剂，可明显提高ＣＯ／Ｈ２转化为低碳烯烃的选择性及催化活性，ＭｎＯ助剂能促进Ｋ－Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂中铁的还原，增加催化剂表面活性中心位，从而提高催化剂对ＣＯ的吸附容量，提高催化剂活性；ＭｎＯ助剂能抑制化剂表面乙烯，丙烯加氢反应，从而有利于提高低碳烯烃选择性。     

CO_2加氢制低碳烯烃Fe/Silicalite-2催化剂研究 Ⅱ.催化剂制备研究

铁是ＣＯ２加氢制低碳烯烃的催化活性组分，其含量的增加将明显提高ＣＯ２转化率和反应产物中烃类摩分率；ＭｎＯ是Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢制低碳烯烃的有效助剂，提高ＭｎＯ含量，有利于提高ＣＯ２加氢制低碳烯烃的选择性，尤其可明显提高烃类产物中的烯、烷比值。结果还表明，ＭｎＯ助剂对甲烷生成量的影响不明显；而Ｋ２Ｏ助剂则可抑制甲烷生成，从而进一步提高低碳烯烃选择性，表明ＭｎＯ和Ｋ２Ｏ是Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢制低碳烯烃的重要助剂。     

CO_2加氢制低碳烯烃Fe/Silicalite-2催化剂研究 Ⅲ.K-Fe-MnO/Silicalite-2催化剂性能考察

研究开发了一种具有高催化活性和高低碳烯烃选择性的Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２担载型催化剂；考察了Ｖ（ＣＯ２）／Ｖ（Ｈ２）比、反应温度、反应气空速和反应压力对Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢反应制低碳烯烃选择性及催化活性的影响；考察催化剂稳定性及再生性能，对催化剂进行差热－热重分析结果表明，Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２催化剂具有很好的催化稳定性能。     

CO_2加氢制低碳烯烃的Fe／Silicalite－2催化剂研究──Ⅰ．催化剂性能及反应机理探讨

Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２催化剂具有较佳的ＣＯ２加氢合成低碳烯烃性能，并随碱金属钾助剂的添加而明显改善；其ＣＯ２加氢反应具有（１）ＣＯ２＋Ｈ２ＣＯ＋Ｈ２Ｏ和（２）ＣＯ＋（ｍ／２ｎ＋１）Ｈ２１／ｎＣｎＨｍ＋Ｈ２Ｏ两步反应机理；应用该反应机理，解释了ＣＯ２／Ｈ２比、反应温度、反应压力、反应气空速等对Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢反应性能的影响；探讨了催化剂中Ｋ２Ｏ助剂的作用。     

合成气在K－F－MnO／Silicalite－2催化剂上转化为低碳烯烃的研究──Ⅳ．模试放大试验效应

Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２催化剂经１００ｍｌ模试反应装置评价表明，其ＣＯ加氢制低碳烯烃反应性能可达到小试结果，且反应温度可降低５０～６０℃，催化剂具有良好的操作稳定性；提高反应温度（尤其是反应器入口温度）将导致低碳烯烃选择性大幅度下降，增加反应气空速有利于提高低碳烯烃选择性，而增大反应压力则不利于提高其选择性。     

担载型铁催化剂上CO_2加H_2合成低碳烯烃的研究

考察了母体、铁担载量、载体、助剂和反应条件对ＣＯ２／Ｈ２合成低碳烯烃担载型铁催化剂催化性能的影响。结果表明，Ｆｅ２（ＣＯ）１２／ＺＳＭ－５催化剂在最佳反应条件下对低碳烯烃（尤其是乙烯）具有极高选择性和良好活性。并用Ｍｏｓｓｂａｕｒｅ谱、ＴＥＭ等对催化剂进行了表征。     

CO2加氢制低碳烯烃Fe／Silicalite—2催化剂研究：Ⅲ,K—F…

研究开发了一种具有高催化活性和高低碳烃烃选择性的Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２担载型催化剂：考察了Ｖ（ＣＯ２）／Ｖ（Ｈ２）比、反应温度，反应气空速和反应压力对Ｋ－Ｆｅ－ＭｎＯ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢反应制低碳烯烃选择性及催化活性的影响；     

CO2加氢制低碳烃烃Fe／Silicalite—2催化剂研究：Ⅱ催化剂制备研究

铁是ＣＯ２加氢制低碳烯烃的催化剂活性组，其含量的增加将明显提高ＣＯ２转化率和反应产物中烃类摩分离；ＭｎＯ是Ｆｅ／Ｓｉ－２催化剂ＣＯ２加氢制低碳烯烃的有效助剂，提高ＭｎＯ含量，有利于提高ＣＯ２加氢制低碳烯烃的选择性，尤其可明显提高烃类产物中的烯、烷比值。     

合成气在K－Fe－MnO／Silicalite－2催化剂上转化为低碳烯烃的研究Ⅲ．粘结剂的作用

通过高温焙烧降低Ａｌ２Ｏ３的酸度，可减弱催化剂表面乙烯的副反应，研制出具有高强度、好性能的合成气转化为低碳烯烃的催化剂。研究表明，Ａｌ２Ｏ３的酸性导致催化剂表面乙烯发生深度二次反应，致使ＣＯ加氢生成饱和烃及烯烃的选择性降低。     

6Cr/SiO_2催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应的研究

在常压固定床微反反应器上 ,对CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应催化剂进行了评价。通过对载体及活性组份的筛选 ,发现 6Cr/SiO2 催化剂具有较佳的催化反应性能。温度在 82 3～ 92 3K之间 ,该催化剂的乙烷转化率和乙烯选择性分别为1 2 1 %～ 3 2 1 %和 85 2 %～ 77 3 %。增加V(CO2 ) /V(C2 H6 ) ,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率 ,随V(CO2 ) /V(C2 H6 )从1 0增加到 4 0 ,乙烷转化率从 3 1 2 %增加到 49 1 % ,乙烯产率从 2 4 8%增加到 3 5 1 %。另外 ,考察了Cr担载在不同载体上CO2 对乙烷脱氢的作用。对于 6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢起促进作用 ,而对于 6Cr/MCM41和 6Cr/Al2 O3催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢却起抑制作用。对 6Cr/SiO2 催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应的再生实验也进行了探讨。结果表明 ,在 92 3K下反应后的催化剂用O2 可完全再生 ,而用CO2 则不能完全再生。     

钾助剂对Co/SiO2费-托合成催化剂性质及反应性能的影响

 考察了钾（K）助剂 (质量分数0.17%～4.98%) 对Co/SiO₂ 催化剂结构及其费-托合成（F-T）反应性能的影响。结果表明, K助剂趋向于存在催化剂的外表面,K助剂的添加显著降低了催化剂的比表面积。 在H₂气氛下对催化剂还原处理,添加K助剂不会降低催化剂的还原能力,反而会促进Co₃O₄的还原。在CO+H₂气氛中,K助剂会促进金属Co的氧化,使催化剂活性降低。少量的K助剂使催化剂的催化活性有所下降,但使产物中的C₁~C₄含量降低,烯/烷比增加。     

乙炔加氢制乙烯高选择性催化剂的研究

研究了乙炔加氢制乙烯Pd/Al_2O_3催化剂钯含量及助剂与起始反应温度及反应温度、加氢活性和选择性之间的关系.在此基础上研制出高选择性(≥98%)的CHC-1型催化剂.500h连续实验结果表明:其活性、选择性均稳定.     

Sm2O3和La2O3对甲烷氧化偶联反应的促进作用

研究了在Li2SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2O3和La2O3对甲烷氧化偶联反应的影响,并考察了催化剂的稳定性能。结果发现,在Li2SO4/MgO催化剂中引入少量Sm2O3可以提高催化剂活性和生成C2烃的选择性,而加入少量La2O3会降低甲烷转化率。经500h活性考察,Li2SO4/Sm2O3.MgO催化剂表现出良好的稳定性,具有深入研究的价值。     

Co/ZrO_2/SiO_2催化剂F-T合成反应研究

采用等温积分固定床反应器,在小粒径催化剂、高空速、消除传质作用影响的条件下,对Co/ZrO2/SiO2催化剂上的F-T合成本征反应性能进行了详细考察,结果表明CH4和C2烃的生成活化能较高,导致其偏离Anderson-Schulz-Flory分布规律;在转化率不高的情况下,F-T合成中的CO消耗速率表现出对H2分压的线性依赖关系,而反应总压对CO转化率和产物分布的影响不明显。较高的反应温度和H2分压会促进烯烃的二次加氢反应,从而降低烃生成的链增长因子。H2O的分压过高会造成活性相Co0的氧化,同时抑制F-T反应活性且不利于二次反应的进行。对于以重质烃为目标产物的Co/ZrO2/SiO2催化剂而言,适宜的操作条件为:反应温度483K、V(H2)/V(CO)=2.0和反应压力2.0~3.0MPa。     

V_2O_5K_2SO_4/CFG对甲苯选择氧化的催化性能及表征

用浸渍法制备了 V2 O5 K2 SO4/ CFG催化剂 ,并用于甲苯选择氧化生成苯甲醛反应。当 V2 O5 和 K2 SO4的重量比为 1∶ 1 ,V2 O5 的负载量为 1 0 %～ 1 2 % ( w)时 ,催化剂的活性最高 ,此时甲苯转化率为 1 1 .98% ,苯甲醛选择性为 93 .0 9%。以 K2 SO4为助催化剂明显优于 Sn O2 和 Ag2 O。 XRD结果说明 ,添加 K2 SO4有利于 V2 O5在 CFG上均匀分散。50 0℃焙烧时 ,有一部分 K2 SO4分解生成 K2 O,它能中和 V2 O5 和 CFG表面上的酸性位 ,使产物易于脱附 ,抑制了副反应 ,增加了生成苯甲醛的选择性。 V2 O5 K2 SO4/ CFG的比表面为 2 8.0 9m2 / g,孔分布为单孔型 ,平均孔径为 2 0 .0 9nm。ESR分析表明 ,在反应过程中有中间体 V4+ 生成 ,是典型的还原氧化机理。     

La_2O_3催化剂上乙烷氧化脱氢反应的研究

考察了乙烷在Ｌａ２Ｏ３催化剂上的氧化脱氢反应，催化剂表面积４～５２ｍ２／ｇ，反应温度７０３～７９３Ｋ，主要产物为Ｃ２Ｈ４、ＣＯ２、ＣＯ和Ｈ２Ｏ，反应温度高时可检测到ＣＨ４。催化剂表面积增加，其固有活性（单位表面积上的转化率）下降，而对乙烯的选择性几乎不变，反应是纯化学性质的表面反应，选择氧化和深度氧化可能经相同活性中心进行，该活性中心可能是处于平面位置上具有高配位数的离子，另就反应涉及到的某些化学问题提出一些见解。     

助剂对用于乙烷CO_2氧化脱氢反应的负载型Cr_2O_3催化剂性能的影响

制备了Co、Fe、Mn促进的几种负载型Cr2O3催化剂,采用BET、XRD、SEM等技术进行了表征,并在常压连续流动固定床石英反应器中进行CO2氧化乙烷脱氢反应催化活性评价。结果表明,Co有助于Cr2O3在载体表面分散;在反应温度为923K,V(CO2)/V(C2H6)=1∶1,空速6000h-1的实验条件下,加入Co或Mn助剂时,乙烷转化率和乙烯产率明显增加。活性最高的Cr-Co/γ-Al2O3催化剂,乙烷转化率达62.9%,乙烯的选择性为90.4%。对反应机理也进行了探讨。     

LixK2-xTi2O5在净化柴油机尾气中炭黑颗粒的应用

以TiO2、KNO3和LiOH·H2O为原料,采用固相法制备出 n(Li)/n(K)不同的LixK2-xTi2O5(x = 0.125,0.15,0.20)催化剂。利用XRD对催化剂结构进行了表征,并通过程序升温反应研究了其在不同条件下氧化炭黑颗粒的催化活性。结果表明：少量Li+掺杂的LixK2-xTi2O5结构与K2Ti2O5基本一致;Li0.15K1.85Ti2O5在上述LixK2-xTi2O5系列中催化活性最高,炭黑起燃温度210 ℃,峰值温度290 ℃,比传统贵金属(如Pt-ZSM5)、过渡金属(如Co,Ba,K/ZrO2)等催化剂性能有明显提高;催化剂和炭黑在紧密接触方式下比松散接触方式下的催化活性高。