FT—TIMS测量含铀微粒铀同位素比的分析方法研究

环境取样是国际核保障的重要手段。含铀微粒同位素比是铀浓缩设施核保障必须分析的项目。微粒铀同位素分析有许多技术途径，FI-TIMS是其中一种。     

动态法-多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚同位素丰度

^239Pu和^240Pu的相对含量与钚的级别及其来源密切相关。由于环境样品中钚的含量一般低至皮克甚至亚皮克量级，MC—ICP—MS测量^240Pu和^239Pu时需选用离子计数器来接收钚的束流。离子计数器之间的效率差异和质谱仪器固有的质量偏倚是影响准确分析钚同位素丰度比的两个主要因素。由于缺乏^240Pu／^239Pu的同位素标准物质，只能采用现有的^242Pu/^239Pu同位素标准来保持数据的溯源性。     

热表面电离质谱法测定钚氧化物中的钚同位素组成

采用热表面电离质谱法对钚氧化物中钚同位素丰度进行了测定。通过对钚氧化物样品预处理、离子源和分析器的真空控制、法拉第杯接收效率检测、测量过程中的信号强度大小控制、信号强度稳定性控制以及测量时间的控制等条件进行优化,确定了最佳预处理条件和测量条件,实现了钚氧化物中钚同位素组分的准确测定。在选定的条件下,测定了钚标准样品中的钚同位素丰度,主同位素239Pu和242Pu测量精密度(sr)均优于0.05%(n=6)。     

亚皮克量级钚的同位素质谱定量技术研究

为了提高钚的离子产额,实验中采用活性炭粉作钚的同位素质谱分析发射剂,使239Pu的探测灵敏度达到0.5 pg(1±0.15,95%置信度),与采用传统方法探测239Pu的灵敏度10 pg(1±0.5)相比较提高了20倍。利用同位素稀释质谱法成功定量测定了亚皮克量级钚样品。     

痕量镎和钚的ICP-MS分析方法

经TOA萃取色层柱分离环境样品,2次上柱,将Np和Pu同时洗脱,239Pu的化学回收率为 (92.7±3.1)%,237Np为(96.8±2.7)%,实现了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的含量.应用稀释剂242Pu,通过同位素稀释ICP-MS法测量痕量239Pu和240Pu的含量,用IAEA标样对方法进行验证,Pu 的测定值与标样的推荐值吻合较好(标样中无Np的标准值),证明了ICP-MS同时测定痕量Np和Pu的可行性.     

同位素稀释一多接收电感耦合等离子体质谱测量痕量钚年龄的方法研究

对钚材料的来源及历史的鉴定在许多领域是非常重要的。年龄是在追溯核材料的历史时第一个需要被测定的参数。钚样品的年龄测定基于钚的同位素及其子体，即238Pu／234U、239Pu/235U、240Pu/236U和241Pu／241Am的原子比的测定。     

钚年龄评估技术

在军控核查技术中应用钚的年龄属性对核弹头认证和“禁产公约”监督具有非常重要的意义。根据^241Pu的不同衰变模式，对母核和子核衰变伴随的γ辐射随时间的变化、各种情况下子核与母核的原子比随时间的变化规律等进行了描述。研究表明，通过某种手段获得^241Pu和^241Am的原子比或测量γ辐射可确定钚的年龄。     

CMGA:一个利用钚的94-104keVγ和X射线非破坏分析其同位素丰度的软件

钚样品γ能谱94-104 keV能区中有22条X及γ射线可用来提供其同位素丰度信息.本文介绍我们开发的用来解析该能区的CMGA1.0(China Multiple Group Analysis,Version 1.0)软件.利用该软件分析当前我们所能取得的唯一的具有质谱分析结果的样品.其240Pu/(239Pu 240Pu)多次测量的平均值与质谱法给出的对应数值之比为1.004,相对标准偏差为1.4%.     

ID—MC—ICPMS法测量环境样品中的钚

本工作在多接收电感耦合等离子体质谱上研究建立了同位素稀释质谱法测定环境样品中痕量Pu含量的方法，并对IAEA标准海底泥样品IAEA-368中的Pu含量进行了测定。     

若干缺实验数据的铀、钚同位素快中子反应截面的光学模型计算

本文根据裂变核奇偶性的差别,把通过符合实验数据所确定的~(235)U,~(238)U,~(239)Pu和~(240)Pu的光学模型势参数分别推广到若干缺实验数据的U的奇A核和偶偶核、Pu的奇A核和偶偶核,然后进行光学模型计算,并对计算结果进行了分析,结果表明对于中子数和上述四个核相差不太大的核素来说,这种外推法是可行的。     

α径迹法用于分辨高浓铀和Pu微粒的方法研究

擦拭样品微粒分析技术是核保障环境样品分析的一种主要手段,从大量灰尘颗粒中识别并定位含高浓铀（HEU）或含Pu微粒是微粒分析首先需要解决的问题。本文以HEU和Pu微粒为研究对象,建立了用于微粒α径迹测量的样品制备方法,采用CR-39固体径迹探测器为α径迹探测器,测量了不同蚀刻时间2种微粒产生的α径迹星的径迹参数。结果表明：可通过测量径迹短轴与曲率直径并作图来分辨HEU和Pu微粒,该方法对于蚀刻时间大于10 h的微粒径迹星,均能明显分辨,对于径迹非常密集的径迹星,也能准确分辨。     

α径迹法用于分辨高浓铀和Pu微粒的方法研究

擦拭样品微粒分析技术是核保障环境样品分析的一种主要手段,从大量灰尘颗粒中识别并定位含高浓铀(HEU)或含Pu微粒是微粒分析首先需要解决的问题。本文以HEU和Pu微粒为研究对象,建立了用于微粒α径迹测量的样品制备方法,采用CR-39固体径迹探测器为α径迹探测器,测量了不同蚀刻时间2种微粒产生的α径迹星的径迹参数。结果表明:可通过测量径迹短轴与曲率直径并作图来分辨HEU和Pu微粒,该方法对于蚀刻时间大于10 h的微粒径迹星,均能明显分辨,对于径迹非常密集的径迹星,也能准确分辨。     

用AMS法测量新疆和湖北两地土壤样品中的钚

采用加速器质谱(Accelerator Mass Spectrometry,AMS)方法测量了我国新疆维吾尔自治区(罗布泊附近)和湖北省(襄樊和荆门)两地不同深度土壤样品中钚的比活度(239+240Pu)和240Pu/239Pu同位素比。测量结果显示:新疆表层土壤239+240Pu比活度为0.010～0.827mBq/g,240Pu/239Pu比值范围为0.155～0.214。新疆罗布泊附近两处钻芯土壤采样点的239+240Pu沉积通量分别为16.7Bq/m2和55.4Bq/m2。新疆土壤中钚比活度随土壤深度的分布呈现出两种模式:①比活度峰值出现在土壤表层以下,之后随深度呈指数方式衰减;②比活度从表层开始指数方式衰减。湖北省两处钻芯土壤采样所得土壤中239+240Pu沉积通量分别为44.9Bq/m2和54.6Bq/m2,239+240Pu比活度峰值在2～4cm和4～6cm出现,大小分别为0.418mBq/g和0.502mBq/g。两处土壤中240Pu/239Pu比值分别在0.170～0.210和0.186～0.220范围内。两地结果显示我国陆地土壤中240Pu/239Pu同位素比值均与全球沉降结果吻合。     

质谱同位素稀释法在钚量分析中的应用研究

叙述了用质谱同位素稀释法(IDMS)测定钚量的分析技术.实验采用242Pu作为稀释剂,对不同含量钚废液中的钚进行了同位素稀释法应用分析.在95%的置信水平下,用本方法分析高、低含量钚时,相对扩展不确定度分别为0.5%和5%.     

AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善.本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒234 U/235 U和234 U/...     

放射性同位素 百毫瓦级钚-238放射性同位素电池的研制

放射性同位素电池（RTG）的基本原理是利用温差发电装置将放射性同位素自发衰变产生的热能转变为电能。RTG具有使用比功率高（单位质量发电功率最高可达9．4W／kg）、寿命长（^238Pu同位素电池可稳定供电数10年），环境适应性强（不受太空恶劣环境如极冷、极热、真空、辐照影响）、发电量稳定（238Pu同位素电池功率5年中仅下降4％）等优点。     

扫描电子显微镜结合热电离质谱测定单微粒中铀同位素比值

单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最可靠且广泛的微粒分析技术之一,裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)技术需依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。扫描电子显微镜结合热电离质谱(SEM-TIMS)在保持原有TIMS的高测量精密度的同时,由扫描电子显微镜结合X射线能量色散谱仪(SEM-EDX)完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,缩短了分析流程,提高了分析效率。本文应用建立的SEM-TIMS分析方法对已知同位素组成的单分散铀氧化物标准微粒进行了测量,测量结果与其标称值一致。     

11 微粒自动寻找、定位和精确再定位技术研究

在核设施附近环境中存在的大量气溶胶微粒中，有各种化学成分和不同的同位素比值。对这些微米级颗粒进行单个微粒分析，可以获得比整体分析更多的有关核设施和核活动的敏感信息。二次离子质谱仪（SIMS）是对微粒进行同位素分析的有力工具，但它不能直接分辨同量异位数和确认元素，也难以高效率地在环境样品中寻找特定成分的微粒。带有能谱仪的自动扫描电子显微镜（SEM／EDS）可以较好地进行感兴趣微粒的搜寻与自动定位工作，然后用SIMS对这些已定位的微粒进行同位素分析。     

CRM铀微粒的FT-TIMS分析方法研究

在核保障环境取样分析中,对含铀单微粒进行元素和同位素分析是十分重要的。裂变径迹(FT)与热表面电离质谱(TIMS)联用是一种公认的微粒同位素分析技术路线。本文报道了一种改进的FT-TIMS分析方法,方法分为3步：将微粒分散到火棉胶、乙酸异戊酯混合溶液中,然后将溶液平铺在光滑、洁净的玻璃表面上,干燥后形成具有一定厚度的薄膜;将薄膜放入反应堆进行辐照,取出薄膜后将其蚀刻,通过显微镜寻找以及定位铀微粒并将含有铀微粒的部分薄膜分割出来;将分割出来的含有铀微粒的薄膜制样后,用TIMS进行同位素分析。结果表明,这种方法可实现铀微粒的准确定位,有效地解决了铀微粒定位误差问题;同时避免了在微粒转移过程中可能发生的微粒丢失情况;对于CRMU200微粒,²³⁵U/²³⁸U测量值与参考值偏差在2%以内。     

核孔膜在含铀气溶胶微粒微观定位中的应用

在核诊断和核保障技术环境样品分析中,对含铀气溶胶微粒(极少的微米级粒子)进行元素和同位素分析是十分重要的。扫描电镜(SEM)和二次离子质谱仪(SIMS)的联用是公认的微粒同位素分析技术路线之一,它需要用扫描电镜对样品垫上感兴趣的微粒进行快速查找和准确定位,最终用SIMS对同一微粒进行再定位和同位素分析。本文报导在直径为25mm的石墨垫片上利用核孔膜作参考标记并进行SEM-SEM微粒精确定位的试验方法和结果。研究表明,用核孔膜作定位标记,平均定位偏离为(5.8±2.6)μm,其精确度不亚于国外采用的其它方法。