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选用无模板法合成的ZSM-5为催化剂母体,对其进行浸渍法改性,研究其在固定床上催化甲苯-乙醇烷基化合成对甲乙苯的性能。考察了Si、P、Mg单组分改性无模板ZSM-5所得催化剂的反应性能,研究了Si、P、Mg多组分复合改性所得催化剂的烷基化反应性能,并结合相关表征进行了分析讨论。结果表明,在甲苯-乙醇烷基化反应中,采用的无模板合成的ZSM-5催化剂具有与商业有模板合成的ZSM-5催化剂相当的反应性能;Si、P、Mg多组分联合改性的催化剂可以获得高对位选择性甲乙苯产品,8Si-9P-6Mg/HZSM-5催化剂具有很好地择形催化效果,其乙醇转化率为100%,甲苯转化率可达9%以上,对甲乙苯选择性高达99%以上。 相似文献
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利用甲苯与乙烯的烷基化反应制备对甲乙苯,是一条具有技术经济性的合成工艺路线。本工作对无粘结剂ZSM-5分子筛催化剂颗粒进行了聚苯甲基硅氧烷(PPMS)修饰剂化学液相沉积(CLD)改性处理研究,考察了其对催化剂物化性质与择形烷基化反应性能的影响。在CLD改性过程中形成的SiO2使ZSM-5孔口收窄、外表面酸性位点钝化,这可以有效阻止对甲乙苯异构化为间甲乙苯或邻甲乙苯。经过重复3次改性的无粘结剂ZSM-5可将对甲乙苯的择形选择性提高至97%以上,与改性的常规含粘结剂ZSM-5催化剂颗粒相比,CLD改性的无粘结剂ZSM-5催化剂颗粒具有更好的烷基化活性和反应稳定性。 相似文献
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以HZSM-5为改性基体,甲基硅油为改性剂,采用浸渍法制备硅油改性催化剂SiHZ(3.0)和复合改性催化剂SiHZ(3.0)/La2O3,考察硅油-硝酸镧复合改性ZSM-5催化剂上甲苯甲醇选择性烷基化的反应性能,并与单纯硅油改性的ZSM-5催化剂进行比较,结合催化剂酸性和孔结构的表征,研究硅油-硝酸镧复合改性对催化剂性能的影响。结果表明,在反应初期复合改性SiHZ(3.0)/La2O3催化剂上,甲苯转化率略低于单纯硅油改性的SiHZ(3.0)催化剂,对二甲苯选择性相近;反应100 h后,SiHZ(3.0)/La2O3催化剂活性和选择性均高于SiHZ(3.0)催化剂,说明复合改性催化剂中La2O3在硅油修饰外表面和孔口的基础上,进一步调变孔道内酸性质,降低强酸中心量和B酸酸量,从而显著提高催化剂稳定性。 相似文献
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将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460 ℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。 相似文献
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改性HZSM-5催化剂上甲苯-甲醇的烷基化反应的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
采用浸渍法制得了P、B、Cu、Mg单组分及Mg、P、Si多组分复合改性的HZSM-5催化剂,通过XRD、BET、NH3-TPD等手段对改性前后催化剂的结晶度、孔结构及表面酸性进行了表征,在常压连续流动固定床反应装置上考察了改性HZSM-5在甲苯-甲醇烷基化制备对二甲苯反应中的催化性能,并对其微结构、表面酸性与择形选择性进行了关联。结果表明,P、B、Cu、Mg单组分改性的HZSM-5催化剂中,质量分数20%MgO改性使HZSM-5催化剂微孔面积和微孔容大幅下降,强酸显著降低,目标产物对二甲苯选择性明显提高(>60%);Mg、P、Si复合改性的HZSM-5催化剂中,改性剂之间的酸碱等相互作用对改性催化剂的开孔和表面酸性位的影响较大,与单组分改性相比复合改性效果不明显。 相似文献
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通过浸渍法对ZSM-22分子筛进行SiO2和La2O3改性,制备了一系列催化剂。采用固定床微型连续流反应器对催化剂的反应性能进行了评价。考察了ZSM-22、SiO2和La2O3改性ZSM-22对甲苯甲醇烷基化反应性能的影响。实验发现,ZSM-22催化甲苯甲醇烷基化反应的产物中,对二甲苯的选择性远高于间位和邻位异构体的选择性,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯的选择性得到提高,但反应活性下降。随SiO2和La2O3负载量的增加,甲苯的转化率逐渐降低,对二甲苯选择性逐渐提高,其中,以La2O3改性后对二甲苯选择性提高较明显。SiO2和La2O3复合改性后,甲苯的转化率高于La2O3单独改性的结果,而对二甲苯选择性与La2O3单独改性结果相近,并且,二甲苯的选择性略有提高。 相似文献
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通过离子交换法制备出-种钛改性的分子筛,并在连续流动固定床反应器上对其进行了苯与乙醇烷基化反应条件和催化剂的失活再生评价.通过XRD,BET、NH3-TPD、py-IR和ICP方法对催化剂进行了表征,结果表明,改性后催化剂的比表面积、微孔孔容和孔径均减少,B酸/L酸比值增加,改性元素含量8.56%.反应评价结果显示,改性后乙苯选择性略有降低,苯的转化率增加,乙醇利用率增加.改性催化剂的最佳反应条件:温度360~460℃,质量时空速3~5 h-1,苯醇摩尔比3~5.催化剂4次再生评价效果良好,再生后酸性没有太大改变,是-种具有良好工业应用前景的催化剂. 相似文献
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在其它反应条件不变的前提下,通过调变空速的方法,测出催化剂的稳空速点。稳空速点的测定,不但可以确定最佳空速条件,而且可做为初步预测反应活性稳定性的一种尝试。提出了催化剂的活性中心有效利用率η的概念。利用η的大小,可作为初步预测反应活性稳定性的另一种尝试。 相似文献
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采用浸渍法制备了系列磷镁改性ZSM-5催化剂,考察了磷镁改性对HZSM-5催化剂甲苯甲醇烷基化反应活性和选择性的影响。并对其进行了NH3-TPD,Py—IR,XRD等表征,研究了改性氧化物在ZSM-5分子筛表面的分布状态以及其对催化剂的酸性质的影响,结果表明磷元素改性有效降低了催化剂的酸强度,抑制了甲苯歧化反应;MgO质量含量低时,主要以无定形状态高度分散在分子筛外表面上,含量较高时形成结晶态MgO。MgO改性主要作用是覆盖了催化剂外表面酸性活性中心,堵塞了孔口,提高了反应产物的对位选择性。 相似文献
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磷镁改性的ZSM-5分子筛催化性能研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了磷、镁改性对ZSM-5分子筛的孔结构和酸性的影响。采用甲苯的歧化反应为探针反应,考察了改性后分子筛催化甲苯选择歧化反应的活性和选择性。结果表明,磷、镁单独改性时,随着负载质量分数的增加,转化率逐渐增加,且大于相同工艺条件下HZSM-5的转化率。当磷质量分数达到3%~5% 或镁质量分数达到1%时,转化率达到最大值,这时对二甲苯为平衡组成,基本没有选择性。磷镁复合改性时,既可以提高催化剂的选择性,又可以使催化剂的活性不至于降得很低。在磷质量分数为9%、镁质量分数为1%时,改性效果最好。 相似文献
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采用Na OH溶液处理和浸渍Zn的方式对ZSM-5分子筛进行改性,考察其催化乙醇芳构化性能。结果表明,改性后的ZSM-5分子筛保持了原有的骨架结构,比表面积和孔容增加了,酸性分布发生了变化;改性后的分子筛的寿命和轻质芳烃(BTX)产率都有所提高;经过0.4 mol/L Na OH溶液处理后再浸渍0.8%的Zn的HZSM-5具有最佳的乙醇芳构化性能,在反应温度437℃、压力0.1 MPa、质量空速(WHSV)3.2 h-1时,BTX的初始产率可以达到约45%,10 h后才缓慢降到30%。 相似文献