甲烷高温催化燃烧研究进展

甲烷催化燃烧具有环保、高效、节能等诸多优点,引起人们广泛的关注。综述了甲烷高温催化燃烧的研究现状,对甲烷燃烧催化剂材料的研究进展作了介绍,阐述了甲烷高温催化燃烧反应器的概况。     

低浓度甲烷流向变换催化燃烧反应研究

将制备的整体式催化剂应用于小型流向变换催化燃烧反应系统上,在甲烷初始浓度为0.2%,气量为30 L·min-1,换向半周期为10 min的工况条件下考察了不同预热温度对甲烷催化燃烧活性的影响以及反应系统床层轴向温度分布情况。结果表明,随着预热温度升高,甲烷催化燃烧活性呈现升高的趋势,同时,在催化剂中添加助剂元素Pt可以提高催化剂催化活性;催化剂的预热温度对反应器床层温度分布影响较大,特别是反应系统的催化段。     

甲烷催化燃烧反应与甲烷传感器稳定性的研究

研究了甲烷催化燃烧反应活性及传感器稳定性的影响因素。结果表明,3％Pd／Al2O3催化剂具有较高的反应活性。催化剂、传感器结构、反应气体的传质过程和电桥的供电电压均影响传感器的稳定性。     

甲烷催化燃烧催化剂催化理论与应用研究进展

概述了甲烷催化燃烧催化剂的研究现状,从组成甲烷燃烧催化剂的3个部分（基体、活性组分、氧化物载体）分别加以论述。通过掺杂一些金属和金属氧化物,不但可以提高高活性贵金属催化剂的热分解温度,还可以提高高温催化剂（如钙钛矿和六铝酸盐材料等）的催化活性。最后简要综述了甲烷催化燃烧反应机理。     

MnOx/Mg-Al2O3催化甲烷燃烧反应的研究

在Al2O3上浸渍Mg（NO3）2溶液,焙烧后制得Mg改性Al2O3（Mg-Al2O3）。以Mg-Al2O3为载体,制备了MnOx/Mg-Al2O3系列催化剂,测试了这些催化剂对甲烷燃烧反应的催化活性。结果表明：Mg的加入有效抑制了Al2O3在高温焙烧时发生γ相变,提高了Al2O3的热稳定性,MnOx/10%Mg-Al2O3对甲烷燃烧的催化活性较高,Mg的适宜加入量为10%。     

甲烷催化燃烧的实验研究

在含铂的Ｍｏｎｏｌｉｔｈ催化剂上进行了甲烷的催化燃烧反应。实验表明，室温下必须先用氢气来点火，甲烷才能催化燃烧。甲烷催化燃烧的允许工作温度为９００～１１００℃，过低的温度导至熄火，过高则会使铂催化剂失活。在实验的反应条件下，甲烷进料浓度范围很窄为４％—６％（体积）。为实现甲烷的稳定燃烧必须对反应条件提出较高的自动化要求     

磷石膏流态化分解与甲烷燃烧反应热量耦合研究

在振动流化床中对磷石膏分解与甲烷催化燃烧热量耦合强化磷石膏分解过程进行了研究。考察了反应温度、碳硫摩尔比、甲烷浓度、物料高径比、气体流量和反应时间对磷石膏分解率、脱硫率以及产生气体SO2浓度的影响。实验表明,强化磷石膏分解反应适宜的耦合条件为:反应温度1 030℃,气体流量140 mL/min,φ(CH4)4%,碳硫摩尔比1.0,物料高径比4.8,反应时间60 min,磷石膏分解率和脱硫率分别达到95.42%和85.62%,SO2体积分数达到17.86%。     

CrO_x/ZrO_2催化剂上甲烷催化燃烧性能

采用沉淀法制备了CrO_x/ZrO_2催化剂,考察800℃高温焙烧的CrO_x/ZrO_2催化剂对CH_4燃烧的催化性能。采用X射线衍射和拉曼光谱等技术对催化剂进行物相结构表征。结果表明,Cr物种以Cr_2O_3形式存在,随着焙烧温度升高,催化剂中ZrO_2和Cr_2O_3的晶粒明显增大。CrO_x/ZrO_2催化剂的比表面积大于相应的纯Cr_2O_3和ZrO_2。催化剂的CH_4燃烧活性随着Cr含量的增加而提高,Cr质量分数20%时活性最高,CH_4完全燃烧温度为450℃。     

负载型钯催化剂上甲烷催化燃烧的研究进展

概述了负载型钯催化剂对甲烷完全氧化的催化机理,以及钯催化剂在甲烷催化燃烧中的性能特点。     

有机酸刻蚀钙钛矿催化甲烷燃烧性能

天然气使用过程中会伴随着甲烷逃逸现象,对环境造成严重危害。催化燃烧法是治理甲烷最有效的方法之一,而开发高性能甲烷燃烧催化剂是关键。本工作以LaMn_0.6Ni_0.4O₃钙钛矿作为研究对象,针对传统钙钛矿比表面积低,暴露活性位点少,氧化还原能力低的问题,分别使用柠檬酸和抗坏血酸对LaMn_0.6Ni_0.4O₃钙钛矿进行酸刻蚀处理,制备了改性钙钛矿催化剂LMN-mx(m为N和K,分别表示柠檬酸和抗坏血酸刻蚀;x为静置时间,其值为1,3和5 h)。结果表明：刻蚀后钙钛矿催化剂结构基本不发生改变,比表面积从17.1 m²/g增大至22.0 m²/g。酸刻蚀有利于LaMn_0.6Ni_0.4O₃钙钛矿表面氧空位的产生和吸附氧的富集,钙钛矿表面的Mn⁴⁺物种含量有所提高。此外,酸刻蚀还能提高催化剂的还原能力。所有制备的催化剂中,LMN-N3催化活...     

微型燃烧器内甲烷预混催化燃烧的数值研究

微尺度燃烧存在热量损失大、易熄火、燃烧不完全、转化效率不高等问题,因此对微型燃烧器内甲烷的燃烧采取预混催化燃烧方式来提高燃烧的稳定性和转化效率,为微型发动机碳氢燃料燃烧技术奠定基础。采用连续介质层流有限速率模型和二阶离散方法对微型燃烧器微流道内的催化燃烧、流动和传热进行了三维数值模拟。结果表明,甲烷质量流量和过量空气系数对催化转化效率有一定影响,壁面温度是影响催化转化效率的主要因素。甲烷质量流量、壁面温度与最佳过量空气系数之间具有一定的变化关系。可根据催化温度选择富燃料或富氧燃烧方式来提高微尺度催化转化效率。恒壁温边界条件下,催化燃烧主要发生在燃烧腔的下壁面。     

Monte Carlo simulation studies of the catalytic combustion of methane

A Monte Carlo (MC) simulation is carried out of the catalytic oxidation of methane based on the pseudo-Langmuir-Hinshelwood (LH) mechanism proposed by Iglesia et al., that attempts to interpret the behavior of this reaction, which from experiments is assumed to be of the Mars-van Krevelen type. The results interpret reasonably some experimental findings (reaction order with respect to H₂O, CH₄, activity and structural sensitivity) if certain criteria based on the experiment and some laboratory data for the kinetic and thermodynamic parameters from the literature are considered.     

Mn、Fe取代六铝酸盐的结构和甲烷催化燃烧性能

采用化学可控共沉淀法制备了系列取代六铝酸盐LaMe_xAl_12-xO_19-δ（Me＝Fe、Mn）催化剂,研究了焙烧温度和Fe、Mn的离子取代量对催化剂比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂前驱物经1000℃焙烧,催化剂中开始有六铝酸盐晶相生成; 当焙烧温度提高到1200℃时,样品主要以六铝酸盐晶相存在.增加Fe、Mn离子取代量可以提高六铝酸盐晶相的结晶度,但同时导致晶粒增大,引起比表面下降.由XPS和TPR分析表明,Mn在六铝酸盐结构中以+2价和+3价混合价态存在,而Fe以+3价形式存在.用Fe和Mn离子取代晶格中的Al³⁺大大提高了六铝酸盐对甲烷催化燃烧活性,当Mn离子的取代数为1,Fe离子的取代数为2时催化剂的活性最高.     

乏风瓦斯流向变换催化燃烧试验研究

为实现低浓度瓦斯气体的高转化率,满足实际工程低温排气的要求,设计制作一套新型流向变换蓄热催化燃烧反应器,并利用模拟气体进行催化燃烧实验研究。结果表明,气体流量为70 L·min^-1、燃烧反应温度控制在500 ℃和甲烷体积分数为0.2%时,甲烷催化燃烧转化率超过80%,出口气体温度低于60 ℃。该系统能满足工程低温排气要求。     

硫化处理对钯锆纤维催化剂甲烷低温催化燃烧性能的影响

采用胶体喷吹成型法制备钯锆-γ-氧化铝纤维催化剂。将催化剂在不同硫化气氛进行硫化处理,置于扩散式催化燃烧取暖器。考察硫化气氛、热负荷和耐久试验时间对燃烧取暖器的烟气浓度、起燃温度和燃烧板面平均温度的影响。使用烟气分析仪和红外热成像仪对取暖器的烟气浓度和板面平均温度进行分析。结果表明,纤维催化剂经10%H₂S-H₂气氛硫化120 min,可以制得初始活性良好、稳定性较好且完全符合燃气取暖器CE标准指标的催化剂。     

The reaction of NiO/NiAl2O4 particles with alternating methane and oxygen

The reduction and oxidation behaviour of oxygen carrier particles of NiO and NiAl₂O₄ has been investigated in a fluidized bed reactor as well as a thermogravimetric analyzer (TGA). The particles showed high reactivity and gas yield to CO₂ with methane in the temperature interval 750–950°C. In the fluidized bed the yield to CO₂ was between 90 and 99% using bed masses corresponding to 16–57 kg/MW_fuel. Complementary experiments in a TGA at 750 and 950°C showed a clear reaction of the NiAl₂O₄ with CH₄ at the higher temperature. There was methane released from the reactor at high degrees of solid oxidation, which is likely associated with the lack of Ni‐sites on the particles which can reform the methane. There was some carbon formation during the reduction, although the amount was minor when the gas yield to carbon dioxide and degree of oxidation of the solid was high. A simple reactor model using kinetic data from a previous study predicted the gas yield during the reduction in the fluidized bed experiments with reasonable accuracy. The oxygen carrier system investigated in this work shows high promise for use in a real CLC system, provided that the particle manufacturing process can be scaled up with reasonable cost.     

高比表面积Pd纤维催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

制备了PdO/CeO2/γ- Al2 O3/Al2 O3 - SiO2纤维催化剂,考察了CeO2掺杂对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,掺杂质量分数0.05％ CeO2,催化剂活性最好,甲烷完全转化温度为385℃.BET比表面积测定结果显示,γ- Al2 O3的加入极大提高了纤维的比表面积;氧气程序升温脱附实验结...     

流态化催化精馏过程

本文介绍了流态化催化精馏原理、特点、相对于普通催化精馏的优点、主要应用及其适用范围。