三维大孔g-C3N4吸附和光催化还原U(VI)性能研究

将易溶的U(VI)还原为微溶的U(IV)是治理放射性铀污染的有效方法。本研究以SiO₂纳米球作为硬模板, 通过热聚合-刻蚀制备具有连续贯通的三维大孔g-C₃N₄光催化剂, 用于吸附-光催化还原U(VI)。材料表征结果显示: 三维大孔g-C₃N₄比表面积显著增加, 对可见光的吸收明显增强; 同时具有三维有序大孔结构, 并呈规则的紧密堆积结构, 孔壁完整多孔, 整个结构具有良好的三维连通性。吸附实验表明: 三维大孔g-C₃N₄对U(VI)最大吸附容量可达~30.5 mg/g, 该过程更符合Langmuir吸附模型, 与块体g-C₃N₄相比吸附容量提高了~1.83倍。光催化还原实验表明: 三维大孔g-C₃N₄具有高的光催化活性和良好的稳定性, 其还原反应速率常数为~0.0142 min ^-1, 是块体g-C₃N₄ (~0.0024 min ^-1)的~5.9倍。鉴于三维大孔g-C₃N₄具有较优异的吸附-催化还原性能, 该材料有望应用于放射性废水中U(VI)的快速高效清除。     

不同N源无定形TiO2/g-C3N4光催化还原Re(VII)性能

为探究不同N源对无定形TiO₂/g-C₃N₄(TCN)复合材料光催化还原Re(VII)的影响, 通过热分解不同前驱体(尿素Urea、硫脲Thiourea和三聚氰胺Melamine)制备g-C₃N₄, 再分别与无定形TiO₂复合, 制备了三种TCN复合光催化剂。通过不同分析手段对材料进行表征, 并比较了不同TCN复合材料光催化还原去除Re(VII)的活性差异。结果表明, U-TCN(尿素为N源)具有更均匀的表观形貌, 最大的比表面积(474 m²/g), 最优异的光吸收性能, 对Re(VII)的光催化还原效率(90%)明显高于T-TCN(20%)和M-TCN(15%)。通过复合材料的瞬态光电流和电化学阻抗(EIS)分析光催化机理, 证明U-TCN光生电子空穴分离效率最高; 电子顺磁共振波谱(EPR)分析表明U-TCN产生的羟基自由基(?OH)更多, 因此与甲酸反应产生的强还原性?CO₂^-自由基更多, 从而更有利于Re(VII)的还原; 利用同步辐射X射线吸收光谱分析Ti元素价态及配位环境, 表明U-TCN还具有优异的光化学稳定性。本研究揭示了不同N源对所制备TCN复合材料光催化性能的影响, 并发现了一种可用于实际废水中光催化还原去除Tc(VII)的优选材料。     

ZnO/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及光催化还原U(Ⅵ)EI北大核心CSCD

以ZnO和三聚氰胺为原料,采用热聚合法制备ZnO/g-C_(3)N_(4)复合型光催化剂,并将其用于光催化还原U(Ⅵ)。通过SEM,XRD,XPS,PL,UV-Vis测试手段对样品的表面形貌、晶格结构、元素组成、光催化性能进行分析。结果表明:ZnO的掺杂降低光生电子与空穴的复合率,扩大材料对可见光的响应范围,使复合材料具有更高的光催化活性。在pH=5、投加量为0.5 g/L时,经过暗反应30 min和光反应30 min,对U(Ⅵ)的最高去除率可达97%。U(Ⅵ)可被还原为U(Ⅳ),光生电子e-是实现将U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)的主要因素。     

g-C3N4光催化性能的研究进展

利用光催化剂将太阳能转化为人类可以直接利用的能量, 并用其解决地球资源的枯竭和生存环境的恶化是可再生清洁能源研究的一个方向。g-C₃N₄的独特结构赋予其良好的光催化性能, 使之成为光催化领域的研究热点。目前在光催化领域, g-C₃N₄主要用于催化污染物分解、水解制氢制氧、有机合成及氧气还原。在实际应用中, 为进一步提高g-C₃N₄的光催化效果, 科研工作者开发了多种改进方法, 例如物理复合改性、化学掺杂改性、微观结构调整等。本文主要论述了g-C₃N₄在光催化领域的应用以及光催化性能的改进方法, 简要阐述了光催化和各种改进方法的机理, 分析了目前g-C₃N₄在光催化领域面临的问题和挑战, 展望了g-C₃N₄的应用前景。     

g-C3N4/高岭土复合材料的制备及其光催化性能研究

以水洗高岭土为载体, 采用盐酸对g-C₃N₄进行质子化处理, 通过浸渍法制备了g-C₃N₄/高岭土复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等手段对复合材料的晶体结构、微观形貌和光学性能进行了表征, 并以罗丹明B为目标降解物, 研究了复合材料在可见光下的光催化性能。结果表明: 当高岭土和g-C₃N₄的质量配比为6︰3时, g-C₃N₄/高岭土具有较优的光催化性能, 其光催化速率是纯g-C₃N₄的8.62倍; 高岭土和g-C₃N₄通过静电吸引力紧密结合在一起, 该复合结构能够有效地降低光生电子和空穴的复合几率, 改善了纯g-C₃N₄光催化材料的吸附性能, 进而有效提高了其光催化性能。     

CTAB作用下TiO2/g-C3N4的制备及光催化降解偏二甲肼废水

在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作用下,采用水热合成法制备TiO 2/g-C 3N 4复合材料,研究CTAB对复合材料结构及光谱性质的影响。采用XRD、TEM、N 2吸附-脱附、FT-IR、UV-Vis DRS、PL等测试手段对材料进行表征,并在可见光下进行光催化降解偏二甲肼(UDMH)废水实验。结果表明:在CTAB作用下合成的TiO 2/g-C 3N 4复合材料晶型结构完整,TiO 2粒径更小并且在g-C 3N 4片层上均匀分布,具有较大的比表面积和丰富的介孔结构,复合材料的光吸收带边拓展至450nm,光生空穴-电子复合率明显降低。光催化实验表明,可见光条件下反应120min,UDMH的去除率达到了83.2%,相比未添加CTAB制备的TiO 2/g-C 3N 4提升了13.7%。     

六方棱柱状Ag/g-C3N4光催化剂的制备及光催化活性研究

通过水热还原法制备了银负载的石墨碳氮化物(Ag/g-C_3N_4)光催化剂。采用X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜和能量色散光谱仪对催化剂样品进行表征。结果表明,制备的Ag/g-C_3N_4光催化剂呈六方棱柱状,且单分散的Ag纳米粒子沉积在g-C_3N_4表面。光催化降解罗丹明B实验表明,AgNO3与g-C_3N_4质量比为0.15∶1时,Ag/g-C_3N_4光催化剂表现出最佳的降解性能,降解常数约为纯g-C_3N_4降解常数的6倍。     

PANI载的孔状g-C3N4的界面聚合法制备与光催化性能研究

在孔状石墨型氮化碳(g-C₃N₄)存在下, 通过苯胺单体的界面聚合成功制备了孔状g-C₃N₄/聚苯胺(PANI)复合催化剂。采用XRD、FTIR、SEM、TGA、UV-Vis和电化学阻抗谱等对样品的结构、形貌、性能以及可见光催化降解亚甲基蓝的催化活性进行表征。结果表明: PANI组装在孔状g-C₃N₄片上, 此种复合结构不仅利于孔状g-C₃N₄对PANI链段运动的限制, 提高孔状g-C₃N₄/PANI复合催化剂的稳定性; 而且增强材料的可见光利用率、氧化能力和电子输运性能, 利于可见光催化性能的改善。     

g-C3N4掺杂锰锌铁氧体复合物的制备及光催化性能研究

采用自组装方法制备出新型g-C3N4掺杂锰锌铁氧体复合物,并利用傅里叶变换红外光谱(FTIR),扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等方法对样品进行了表征.在可见光下通过样品对罗丹明B的降解效果,研究了g-C3N4掺杂锰锌铁氧体复合型光催化材料的光催化性能.结果表明:g-C3N4掺杂锰锌铁氧体掺杂比(3:...     

可磁分离Fe3O4/g-C3N4复合材料的制备及其性能

为了利用Fe₃O₄的磁响应性及石墨相C₃N₄（g-C₃N₄）优良的光催化活性,首先采用高温热聚合法,以尿素为前驱体制备g-C₃N₄,然后采用水热法合成了可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料。利用TEM、XRD、TGA、BET和振动样品磁强计（VSM）等多种测试手段表征分析Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的形貌、晶型结构、比表面积、成分、饱和磁化强度等。通过模拟太阳光下Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料光催化吸附降解亚甲基蓝（MB）的实验,评价了Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料的吸附性能及光催化性能。结果表明,可磁分离Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有较大的比表面积,约为71.89 m²/g;且具有较好的磁性,饱和磁化强度为18.79 emu/g,可实现复合材料的分离回收;光照240 min时,Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料对MB的去除率为56.54%。所制备的Fe₃O₄/g-C₃N₄复合材料具有优良的吸附性能、光催化活性和磁性,并可通过外加磁场进行分离与回收。     

Z型BiVO4/GO/g-C3N4复合材料的制备及其可见光下催化性能

Z-型光催化剂可以有效增强电荷分离, 从而改善光催化剂的活性。采用浸渍-煅烧和水热法两步制备Z型BiVO₄/GO/g-C₃N₄光催化剂, 并用不同手段对其进行表征。在BiVO₄/GO/g-C₃N₄的光催化过程中, GO纳米片作为BiVO₄和g-C₃N₄之间的快速传输通道, 可以抑制电子-空穴复合, 显著促进电荷分离, 提高三元异质结的氧化还原能力。与单组分或二元复合物相比, 该催化剂具有良好的光降解罗丹明B(RhB)的能力。在可见光照射下, 它能够在120 min内降解85% RhB, 空穴(h⁺)在反应中起主要作用。该工作为三元光催化剂体系提供了简单的制备方法, 其中g-C₃N₄通过GO与BiVO₄偶联, 光催化活性显著提高。     

苝四羧酸二酰亚胺修饰增强g-C_(3)N_(4)光催化性能EI北大核心CSCD

以3,4,9,10-苝四甲酸二酐和L-天冬氨酸为原料,合成水溶性苝二酰亚胺衍生物N,N′-二(2-丁二酸基)-3,4,9,10-苝四羧酸二酰亚胺(PASP)。采用水热法将PASP接枝在g-C_(3)N_(4)上,制备PASP改性g-C_(3)N_(4)复合光催化剂(g-C_(3)N_(4)-PASP)。通过X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和固体荧光光谱等对g-C_(3)N_(4)-PASP的组成、结构、形貌和光学性质等进行表征,考察g-C_(3)N_(4)-PASP对水溶液中模型污染物亚甲基蓝(MB)的光催化降解活性。结果表明:g-C_(3)N_(4)与PASP经水热反应,可通过酰胺键共价结合;相比纯g-C_(3)N_(4),g-C_(3)N_(4)-PASP比表面积显著增大,吸收带边红移至614 nm,同时PASP修饰可促进g-C_(3)N_(4)材料表面光生电子和空穴分离,进而有效提升光催化活性。在可见光(λ>420 nm)照射下,g-C_(3)N_(4)-PASP对MB的降解率60 min内可达99.4%,降解速率常数k约为g-C_(3)N_(4)的2倍。     

Tailoring Advanced N-Defective and S-Doped g-C3N4 for Photocatalytic H2 Evolution

Although challenges remain, synergistic adjusting various microstructures and photo/electrochemical parameters of graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) in photocatalytic hydrogen evolution reaction (HER) are the keys to alleviating the energy crisis and environmental pollution. In this work, a novel nitrogen-defective and sulfur-doped g-C₃N₄ (S-g-C₃N₄-D) is designed elaborately. Subsequent physical and chemical characterization proved that the developed S-g-C₃N₄-D not only displays well-defined 2D lamellar morphology with a large porosity and a high specific surface area but also has an efficient light utilization and carriers-separation and transfer. Moreover, the calculated optimal Gibbs free energy of adsorbed hydrogen (ΔG_H*) for S-g-C₃N₄-D at the S active sites is close to zero (≈0.24 eV) on the basis of first-principle density functional theory (DFT). Accordingly, the developed S-g-C₃N₄-D catalyst shows a high H₂ evolution rate of 5651.5 µmol g⁻¹ h⁻¹. Both DFT calculations and experimental results reveal that a memorable defective g-C₃N₄/S-doped g-C₃N₄ step-scheme heterojunction is constructed between S-doped domains and N-defective domains in the structural configuration of S-g-C₃N₄-D. This work exhibits a significant guidance for the design and fabrication of high-efficiency photocatalysts.     

Effect of Functional Group Modifications on the Photocatalytic Performance of g-C3N4

In recent years, photocatalysis has received increasing attention in alleviating energy scarcity and environmental treatment, and graphite carbon nitride (g-C₃N₄) is used as an ideal photocatalyst. However, it still remains numerous challenges to obtain the desirable photocatalytic performance of intrinsic g-C₃N₄. Functional group functionalization, formed by introducing functional groups into the bulk structure, is one of the common modification techniques to modulate the carrier dynamics and increases the number of active sites, offering new opportunities to break the limits for structure-to-performance relationship of g-C₃N₄. Nevertheless, the general overview of the advance of functional group modification of g-C₃N₄ is less reported yet. In order to better understand the structure-to-performance relationship at the molecular level, a review of the latest development of functional group modification is urgently needed. In this review, the functional group modification of g-C₃N₄ in terms of structures, properties, and photocatalytic activity is mainly focused, as well as their mechanism of reaction from the molecular level insights is explained. Second, the recent progress of the application of introducing functional groups in g-C₃N₄ is introduced and examples are given. Finally, the difficulties and challenges are presented, and based on this, an outlook on the future research development direction is shown.     

基于g–C3N4光催化型抗菌包装纸的制备及其抗菌性研究

目的 解决g–C3N4存在的比表面积小,电子–空穴复合速率快从而导致光催化性能不佳等问题。方法 以尿素和硫脲为前驱体材料,通过热解聚辅助水蒸气活化合成S掺杂石墨相氮化碳(g–C3N4),并用界面聚合制备出光催化型抗菌包装纸。利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、水接触角(WCA)、热重分析(TGA)、光催化抗菌实验等对抗菌包装纸的形态结构、表面官能团、纸张性质、光催化抗菌性进行详细研究。结果 致密的g–C3N4层有效提高了抗菌包装纸的疏水性和热稳定性。可见光照射下,光催化型抗菌包装纸对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的杀灭率达100%。未经可见光照射的原纸比光催化型包装纸的抗菌性差。结论 g–C3N4光催化型抗菌包装纸具有良好的广谱抗菌性,为绿色抗菌包装材料的制备提供了新思路。     

硅藻土/g-C3N4复合材料的制备及其可见光增强活性

采用浸渍-焙烧法制备了具有可见光响应活性的硅藻土/g-C₃N₄复合光催化材料。利用TG、XRD、FE-SEM、HR-TEM、FT-IR、XPS、UV-Vis-DRS 和 PL谱等手段对其物相组成、形貌和光吸收特性进行表征。以RhB的光催化降解为探针反应评价催化剂的活性。光催化结果表明, 2.32wt%硅藻土/g-C₃N₄复合材料对RhB有较高的催化活性, 光催化降解的速率常数是纯g-C₃N₄的1.9倍。自由基捕获实验表明, ·O₂^-是RhB在硅藻土/g-C₃N₄复合材料上光催化降解的主要活性物种。光催化活性提高的主要原因在于硅藻土和g-C₃N₄之间静电作用有利于光生电子-空穴在g-C₃N₄表面的迁移, 进而提高g-C₃N₄的光催化活性。