溶胶凝胶-交联制备H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2/膨润土的研究

采用溶胶凝胶法制备H3PW12O40-Ti(OH)4凝胶,并交联于由季铵盐预插层的有机膨润土层间,制备了H3PW12O40/TiO2/膨润土复合光催化剂。通过考察制备工艺中主要因素焙烧温度、十六烷基三甲基溴化铵用量、酯醇体积比、H3PW12O40用量、焙烧时间等对催化剂光催化活性的影响,确定最佳制备工艺为焙烧温度400℃、十六烷基三甲基溴化铵用量7%、酯醇体积比8.5∶10、H3PW12O40用量0.6 g、焙烧时间2 h。H3PW12O40/TiO2/膨润土复合光催化剂的XRD、EDS表征表明,Keggin结构H3PW12O40和锐钛矿结构TiO2成功固载于膨润土。     

负载铁沸石催化剂催化氧化降解偶氮染料活性黑5的研究

采用浸渍法,以FeSO_4溶液为浸渍剂对沸石进行浸渍制备负载铁沸石催化剂。研究了H_2O_2存在条件下负载铁沸石催化剂催化氧化降解染料活性黑5的性能及机理。结果表明,负载铁沸石催化剂对染料活性黑5的催化降解效果明显优于未负载沸石,其最优制备条件为FeSO_4溶液浓度0.1 mol/L,浸泡时间12 h,焙烧温度450℃,焙烧时间3 h;在反应时间为60 min,反应温度30℃,染料废水p H为3,H_2O_2浓度为200 mg/L,催化剂投加量1.5 g/L的条件下,活性黑5降解效率最高,为98.9%。负载铁沸石催化剂催化氧化降解偶氮染料活性黑5过程中,·OH自由基起主导作用。     

Co改性Fe_2O_3/AC催化剂低温SCR脱硝性能

以活性炭(AC)为载体,铁、钴为活性组分,采用等体积浸渍法制备Fe_2O_3/AC催化剂和Co-Fe_2O_3/AC催化剂。探讨了铁含量和钴对催化剂低温脱硝性能的影响。结果表明,当铁负载量为10%时能够取得比其它负载量较佳的NO转化效率;由于铁的存在,钴添加后能够均匀分散在催化剂表面,提供了更多的催化活性位,从而改善了Fe_2O_3/AC催化剂的低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性。当Co/Fe质量比为0.7时,催化剂表现出较佳的脱硝效果。     

加氢制生物柴油NiMoS/活性白土催化剂的制备

以活性白土为载体,硝酸镍和钼酸铵为原料,采用等体积法浸渍与CS_2原位活化法相结合的方法制备硫化型Ni-Mo双金属/活性白土(NiMoS/活性白土)催化剂。以麻疯树油转化率和生成C15～C18烃类的选择性为主要性能指标,考察各制备因素对催化性能的影响。确定最佳制备工艺条件为:NiO负载量12%、MoO_3负载量14%、焙烧温度450 ℃、焙烧时间175 min、硫化初始氢压3 MPa、硫化剂用量16 mol/mol、硫化温度320 ℃、硫化时间60 min。制备的NiMoS/活性白土能将麻疯树油中的主要成分加氢催化裂解多种长链烯烃,制备出第二代生物柴油。     

负载型MnOx/Al2O3催化剂低温下脱除烟气中单质汞特性

针对燃煤烟气中单质汞(Hg0)因不溶于水很难去除的问题,以浸渍法制备的负载型MnOx/Al2O3为催化剂,在固定床实验台架上,考察前驱体、负载量、煅烧温度、反应温度和烟气成分对Hg0的催化氧化影响;采用N2吸附/脱附、扫描电镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征。结果表明,硝酸锰浸渍催化剂的脱汞效率优于醋酸锰浸渍催化剂,催化剂的主要活性成分为MnO2;MnOx的表面形貌和存在形态是硝酸锰浸渍催化剂脱汞性能优于醋酸锰浸渍催化剂的主要原因。较低负载量下,前驱体对脱汞效率的影响较大;随着负载量的增加,其差异逐渐缩小。MnOx/Al2O3催化剂的最佳反应温度和煅烧温度分别为150 ℃和400 ℃。烟气中的O2能够补充催化剂消耗的晶格氧,促进Hg 0的催化氧化;NO,SO2和H2O均对脱汞产生抑制作用,其中SO2的抑制作用最大,H2O次之,NO最小。     

用膨润土作载体的酸催化剂制备及其性能结构分析

研究采用浸渍蒸发法制备ZnCl2/膨润土负载型固体酸催化剂，以催化苯与苄氯烷基化模型反应考察了膨润土酸化时间、ZnCl2负载量和活化温度等制备参数，对催化性能的影响，利用XRD、BET、TG-DTA、Harnmctt指示剂法、吡啶吸附FTIR对催化剂的结构进行表征分析。结果表明，制备参数通过影响催化剂的孔结构和表面酸性，影响了催化剂的催化性能；酸催化烷基化性能试验表明，膨润土负载ZnCl2型固体酸催化剂可望应用于环境友好的酸催化工业过程。     

硅藻土负载纳米Fe_2O_3复合材料的光催化性能研究

本研究选择提纯后的硅藻土充当Fenton催化剂基础载体,采用水解沉淀法将纳米Fe_2O_3颗粒负载在硅藻壳体表面制备得到一种新型的非均相Fenton复合材料,以罗丹明B作为染料废水检验催化剂的催化性能,研究结果表明,在光照条件下加入硅藻土负载Fe_2O_3催化剂和H_2O_2,反应120 min后,罗丹明B的脱色率可达到98.33%。     

赤泥基非均相催化剂类Fenton催化降解金橙Ⅱ

采用糖蜜酒精废液协同H2SO4对赤泥进行酸化改性,再经高温焙烧处理,得到赤泥基非均相催化剂（SMA-CA/赤泥）,通过XRD、EDS、N2吸附脱附技术对SMA-CA/赤泥进行了表征,并将其用于金橙Ⅱ的类Fenton催化降解。表征结果显示：经酸化和焙烧,赤泥中的α-FeOOH转变为SMA-CA/赤泥中的α-Fe2O3,且酸化改性使得SMA-CA/赤泥碱含量显著降低;与未添加糖蜜酒精废液酸化改性的赤泥基非均相催化剂相比, SMA-CA/赤泥的孔径增大,大孔分布提高。实验结果表明：在初始溶液pH值为3、H2O2投加量50 mmol/L、金橙Ⅱ质量浓度40 mg/L、反应时间6 h的条件下,金橙Ⅱ去除率达到86.79%;该催化降解过程符合一级动力学模型。     

制备条件对煤热解制氢用NiO/γ-Al2O3催化剂活性影响的研究

文章介绍了一种负载型NiO/γ-Al2O3催化剂的制备,并且从Ni的负载量、焙烧时间、焙烧温度3个方面探讨了不同的制备条件对NiO/γ-Al2O3催化剂活性的影响.通过实验确定了NiO/γ-Al2O3催化剂制备的最佳工艺条件,应用XRD检测手段对催化剂的结构和性能进行了表征.结果表明:NiO/γ-Al2O3催化剂最佳的制备条件为Ni的负载量为10%、焙烧温度为450℃,焙烧时间为5h.     

介孔WO_3/H_2O_2光催化氧化低浓度瓦斯制甲醇性能与机理

将低浓度瓦斯转化为易于储运的液态工业原料甲醇是其综合利用的一个发展方向,如何实现温和条件下甲烷的有效活化与甲醇的选择性生成是瓦斯催化转化制甲醇的两个关键问题。以有序多孔二氧化硅KIT-6为模板剂,磷钨酸-乙醇溶液为前驱物,合成了具有高比表面积的介孔三氧化钨(WO_3),通过X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及低温氮吸附-脱附技术对介孔WO_3的晶型组成、微观形貌、比表面积及孔结构特性进行表征,以所制介孔WO_3为催化剂、双氧水(H_2O_2)为电子捕获剂与氧化剂,构建了WO_3/H_2O_2可见光催化体系,并对该体系氧化低浓度瓦斯合成甲醇的性能进行了系统研究。结果表明:甲烷初始浓度、可见光照射强度、H_2O_2添加等均会影响甲烷转化率与甲醇选择性,且不同甲烷体积分数模拟瓦斯有不同的最佳H_2O_2;对于甲烷体积分数为20%的模拟瓦斯,介孔WO_3在优选的H_2O_2溶液(浓度为13.5 mmol/L)中可实现甲烷的选择性转化,可见光照射120 min甲烷转化率为24.9%(是仅使用介孔WO_3或H_2O_2体系的8.3与8.9倍),且甲醇选择性高达82.5%,继续增大H_2O_2可进一步促进甲烷的转化,但由此产生的过量羟基自由基(·OH)导致生成更多的副产物乙烷(C_2H_6)和二氧化碳(CO_2),使甲醇选择性显著降低;电子自旋共振测试结果表明WO_3吸收可见光产生的光空穴是活化甲烷分子的主要物种,甲烷分子首先经由光空穴抽氢反应生成甲基自由基(·CH_3),H_2O_2一方面作为电子捕获剂增强光空穴的生成,提高甲烷光活化效率,同时被WO_3导带电子还原生成羟基自由基(·OH),并进一步与·CH_3相结合生成产物甲醇,即·OH是甲醇选择性生成的主要氧化物种。上述结果为煤矿低浓度瓦斯的清洁利用提供新思路。     

铈柱撑膨润土负载Ni2P对噻吩加氢脱硫的影响

以钙钠基膨润土为原料,首先对其钠化改型得到适合制备柱撑膨润土的基质,然后使用交联法制备不同OH-含量的Ce柱撑液,进一步制备Ce-柱撑膨润土,以其为载体用浸渍法制备Ni2P/Ce-PILC加氢脱硫催化剂,并用XRD、氮气吸附和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,考察了不同OH-含量对Ce-柱撑膨润土的柱撑效果和催化剂活性的影响。结果表明,500℃下焙烧3 h后Ce-柱撑膨润土层间距稳定在1.4078 nm;在n(Ni):n(P)为2:1、焙烧温度为500℃(3 h)、还原温度为500℃(2 h)、反应温度为350℃的情况下,当n(OH-):n(Ce3+)为2.5:1时,制备的催化剂催化噻吩加氢脱硫的活性最高,噻吩转化率为47%。     

Mg掺杂改性γ-Fe_2O_3催化剂NH_3-SCR脱硝特性

采用共沉淀-微波热解法制备一系列不同Mg掺杂比的Fe_(1-x)Mg_xO_z(x=0,0.1,0.2,0.3)催化剂,研究Mg掺杂对γ-Fe_2O_3催化剂SCR脱硝活性的影响,并借助XRD,N_2吸附-脱附、SEM和EDS等手段对催化剂进行表征。Mg的最佳掺杂比为0.2,且Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂在325℃时脱硝效率可达99.1%,同时活性温度窗口为250~350℃。Fe_(0.8)Mg_(0.2)O_z催化剂主要活性组分为γ-Fe_2O_3,其中Mg以无定型状态存在,能够与晶格中的Fe相互作用形成良好的固溶体,其较大的比表面积(44.00 m~2/g)、比孔容(0.19 cm~3/g)为反应气体在催化剂表面吸附与活化提供了丰富的表面活性位;合理的孔结构分布、良好的孔间连通性则利于传质的快速进行。Fe_(0.8_Mg_(0.2)O_z催化剂最佳O_2体积分数为3%,推荐NH_3/NO为1;催化剂表面氧化能力的提高及反应物的快速吸附、活化有利于NH3-SCR反应的进行。     

矿井乏风低浓度甲烷CuO/Al_2O_3催化燃烧性能研究

为了考察矿井乏风低浓度甲烷的催化燃烧性能,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了不同活性组分Cu负载量和添加助剂Fe的CuO/Al2O3催化剂,在固定床反应装置上考察其对低浓度甲烷催化燃烧反应活性。用BET、XRD、H2-TPR对催化剂进行表征,结果表明,CuO/Al2O3催化剂对甲烷高温催化活性随Cu负载量的增加而降低,助剂Fe的加入能够提高CuO在Al2O3载体表面的分散度,负载助剂Fe的CuO-Fe/Al2O3催化剂具有更高的催化活性。Cu负载量为10%时,添加3%的助剂Fe,可使甲烷完全转化温度降低至640℃。     

多元改性氧化铁制备及脱除硫化氢性能研究

通过共沉淀法制备出多元改性的氧化铁复合脱硫剂,并在自行设计的实验系统中,分别考察了不同元素(Cu、Zn、Al、Ce、La)对氧化铁改性脱除硫化氢性能的影响。结果表明:由共沉淀法制备出的脱硫剂LaO_2-Al_2O_3-Fe_2O_3、CuO-Fe_2O_3、ZnO-Fe_2O_3、Al_2O_3-Fe_2O_3、CeO_2-Fe_2O_3、LaO_2-Fe_2O_3,在H_2S进气浓度为3 000 mg/m~3、加热温度为25~40℃、空速为4200 h~(-1)时,硫容依次为9.30%、5.81%、5.32%、8.8%、6.89%、7.86%,LaO_2-Al_2O_3-Fe_2O_3硫容最高,脱硫效果最好。     

硅藻土原位制备纳米结构MgFe_2O_4及Cr(Ⅵ)吸附性能研究

以MgCl_2·6H_2O为镁源,Fe C_2O_4为铁源,NH_3·H_2O为沉淀剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,通过低温水热法,在硅藻土藻盘表面原位制备花片状纳米结构Mg Fe_2O_4;采用XRD、SEM、TEM、BET、XPS、ZPC等对样品进行了表征。所制备纳米结构Mg Fe_2O_4呈多晶态,比表面积为335 m~2/g。研究了Mg Fe_2O_4/硅藻土样品对Cr(Ⅵ)吸附与价态转化行为,其中样品在无光(黑暗)下对Cr(Ⅵ)的饱和吸附容量为543 mg/g,在可见光及紫外光等光照下,对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量分别为556 mg/g、570 mg/g。样品具有一定的光响应能力。     

Cu掺杂TiO2/膨润土复合光催化剂的制备及其性能

以膨润土为载体,钛酸丁酯和硝酸铜为原料,采用溶胶.凝胶法制备铜掺杂TiO2/膨润土复合光催化剂,在可见光灯照射下,通过直接天蓝溶液的降解反应,考察Cu掺杂量、焙烧温度、溶液初始pH值、催化剂投入量对光催化活性影响.实验结果表明,选用铜掺杂量为1.0%,焙烧温度在500℃下得到的Cu-TiO2/膨润土复合光催化剂,在直接天蓝溶液(50mg/L)pH值为3,催化剂投入量为5g/L时,其光催化活性达到最佳效果.     

低浓度甲烷流向变换催化燃烧特性研究——基于La0.8Sr0.2Mn0.5Al0.5O3-δ/堇青石整体式催化剂

采用甘氨酸-硝酸盐溶液浸渍法,制备堇青石蜂窝载体负载La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.5)Al_(0.5)O_(3-δ)整体式催化剂(LSMA/Cord),利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段对催化剂进行表征,并在管式反应器上考察催化剂的甲烷催化燃烧活性及稳定性。以LSMA/Cord为催化剂,在甲烷浓度(体积分数)0.5%~1.0%、换向周期10~40 min、空速2 000~5 000 h~(-1)范围内,考察流向变换催化燃烧操作参数对反应热波特性及甲烷转化率的影响。结果表明,所制备的LSMA/Cord整体式催化剂对甲烷燃烧具有良好的催化活性和稳定性。流向变换反应器的操作参数对反应器的热平衡、温度分布及甲烷转化率有显著的影响。当甲烷浓度1%、空速3 000 h~(-1)、换向周期10~30 min时,反应可以达到拟定态,甲烷转化率达98%以上。堇青石蜂窝载体负载La_(0.8)Sr_(0.2)Mn_(0.5)Al_(0.5)O_(3-δ)整体式催化剂具备大规模应用于低浓度甲烷流向变换催化燃烧领域的前景。     

Pd/Zr/Al_2O_3风排瓦斯燃烧整体催化剂催化反应机理

以同时具有介孔和微米级大孔的新型多级孔道Al_2O_3整体柱为载体,Ce,Zr为助剂,制备得到Pd/Al_2O_3整体式催化剂,研究了催化剂的超低浓度风排瓦斯甲烷催化燃烧的反应性能,并结合实验结果,对Pd/Zr/Al_2O_3催化剂上甲烷燃烧的催化反应路径进行了探索分析。研究结果表明:所合成的添加助剂Ce,Zr的Pd/Al_2O_3催化剂的超低浓度甲烷氧化低温活性较好,催化剂保留了载体原有的特殊微观结构,比表面积仍然较大,有利于提高催化剂的反应活性。其中助剂Zr的助催性能比Ce的高。推测Pd/Zr/Al_2O_3催化剂上甲烷氧化的催化反应路径为:在助剂Zr的作用下,吸附在Pd O—Pd活性位上的CH4分子中一个C—H键的强度被削弱,小于H与Pd O表面晶格中O原子的键合强度,从而导致一个H原子从CH_4分子中脱出,速控步骤完成后反应快速进行,生成CO_2和H_2O。     

膨润土负载氮掺杂TiO2光催化剂制备及性能研究

以钛酸四丁酯和氨水为原料,膨润土为载体,采用溶胶-凝胶法制备了膨润土负载掺氮TiO2光催化剂.并利用IR对光催化剂组织结构进行袁征.在可见光下考察了焙烧温度、光催化时间、光催化剂用量、酸度等因素对光催化剂降解亚甲基蓝废水性能的影响.实验结果表明:450℃下焙烧所得的催化剂,用量为1.2 g/L,在碱性条件下常温光照20...     

无模板剂水热法制备Bi_(24)O_(31)Cl_(10)纳米纤维

以球状β-Bi_2O_3为原料、HCl为pH调整剂,通过无模板剂水热法制备了纤维状Bi_(24)O_(31)Cl_(10)。采用XRD、SEM等系统考察了固含量、水热温度、保温时间和搅拌速度对产物物相和形貌的影响。结果表明,以球状β-Bi_2O_3为原料,在HCl体系中通过简单的水热反应可以制备出纳米纤维Bi_(24)O_(31)Cl_(10)相,纤维分布均匀,直径约为30~100 nm,长度达几十微米;在160℃、氧化铋含量50 g/L、转速800 r/min条件下反应5 h,纤维转化率高,纤维形貌佳。