FePc/TiO2负载纳米纤维膜制备及光催化性能

使用静电纺丝技术制备聚丙烯腈(PAN)纳米纤维,通过对其化学改性引入偕胺肟基团,然后借助配位作用同时负载酞菁铁(FePc)和二氧化钛(TiO₂)制备了光催化剂,在对其形态结构和光吸收特性进行表征的基础上,考察其在有机染料氧化降解中的光催化性能。结果表明,FePc和TiO₂能够有效负载于改性PAN纳米纤维表面,并使其形貌发生明显变化。FePc能够作为光敏剂拓宽TiO₂催化剂的光谱响应范围,使其在可见光区显示出较强吸收,从而能够在可见光辐射下对染料的氧化降解反应显示出较高的光催化活性。此外,当改性PAN纳米纤维增重率为30.4%时,制备的光催化剂显示出最佳活性,而且其催化活性与可见光强度呈正相关性。     

改性聚丙烯腈纤维负载MoSx/TiO2光催化材料制备及其降解染料性能

为提升MoS_x/TiO₂异质结的光催化性能,使用偕胺肟改性的聚丙烯腈(PAN)纤维作为载体,先通过静电结合及原位转化负载MoS_x,再通过配位作用结合TiO₂合成了复合光催化剂。分析了该催化剂的表面形貌、化学结构和光吸收性能,并考察了其在可见光下对印染废水的处理效果。结果表明:MoS_x和TiO₂可均匀分布于PAN纤维表面,且MoS_x的引入大幅提升了催化剂的光吸收性能,并能够在波长大于500 nm的可见光下快速氧化降解染料废水,其反应速率常数达到单独负载TiO₂纤维催化剂的4.7倍;该催化剂具有优异的重复使用性能,其高活性主要来源于MoS_x对污染物的强吸附能力及其在可见光下对TiO₂的敏化作用。     

PAN纤维表面原位合成BiOCl及光催化降解性能

使用含有偕胺肟基团的改性聚丙烯腈纤维作为基材，通过溶剂热法在纤维表面原位合成了氯氧化铋（BiOCl）光催化剂，并对其表面形貌、结晶性能和分子结构进行表征分析，考察其在可见光下对染料废水氧化降解的催化作用。结果表明，BiOCl能够通过Bi离子与偕胺肟基团的配位作用与纤维载体进行结合，并在纤维表面形成结晶度较高的层状结构。所制备的纤维光催化剂能够在可见光下有效催化染料的降解反应，而且制备过程中有机溶剂的选择对其光催化活性影响显著。此外，纤维光催化剂在可见光强度为80 m W/cm2时显示出最高的光催化活性，该体系对不同结构的染料均具有一定的光催化降解性能。     

改性PAN纤维负载hemin催化剂的制备及应用

分别使用盐酸羟胺及其与水合肼的混合物对聚丙烯腈(PAN)纤维进行改性,得到偕胺肟改性PAN纤维(AO-PAN)和含有偕胺肟、氨基腙两种基团的混合改性PAN纤维(M-PAN)。然后分别将其与氯化血红素(hemin)进行反应制备了仿生催化剂hemin-AO-PAN、hemin-M-PAN,并应用于染料的氧化降解反应中,探讨了改性PAN纤维的增重率对hemin负载量及脱色率的影响,分析了纤维形态结构的变化及催化条件对催化剂降解染料的影响。结果表明,引入氨基腙基团会降低AO-PAN负载hemin的能力,但会明显改善其负载hemin后纤维的表面形貌和机械性能;hemin-AO-PAN、hemin-M-PAN都能够通过活化H2O2氧化降解罗丹明B染料,且相似条件下hemin-M-PAN比hemin-AO-PAN具有更高的催化活性,而且还具有较强的活化H2O2的能力以及较宽的p H适用范围。     

混合价态铁基金属有机框架催化过氧乙酸高效降解对硝基苯酚

为提升铁基金属有机框架(Fe-MOFs)对印染废水深度处理的效能,采用原位掺杂溶剂热技术制备了混合Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)价态MIL-53(Fe)(MV-MIL-53(Fe))催化剂。借助X射线粉末衍射仪、场发射扫描电镜、氮气吸附仪和吡啶吸附红外光谱仪等对MV-MIL-53(Fe)晶体结构、微观形貌、孔结构和表面酸位等本征结构进行了测试分析。选取对硝基苯酚(4-NP)作为印染废水模型污染物,以过氧乙酸(PAA)为氧源,研究了MV-MIL-53(Fe)催化PAA降解4-NP的性能和关键活性物种。结果表明：Fe(Ⅱ)的引入提高了MIL-53(Fe)表面Lewis酸位密度,为PAA催化活化提供了更丰富更高效的活性位点;MV-MIL-53(Fe)/PAA体系对4-NP的降解速率常数高达0.052 1 min^-1,分别是MV-MIL-53(Fe)/H₂O₂、MIL-53(Fe)/PAA和MIL-53(Fe)/H₂O₂体系的2.05、1.45和6.68倍,且MV-MIL-53(Fe)重复循环...     

PAN纤维增强hemin/TiO_2可见光催化性能研究

使用偕胺肟改性聚丙烯腈(PAN)纤维作为载体,通过配位作用同时负载氯化血红素(hemin)和二氧化钛(TiO_2)制备了复合光敏催化材料,在对其表面形貌和光吸收特性进行表征的基础上,考察其在有机染料降解反应中的可见光催化性能。结果表明,hemin/TiO_2能够有效负载于改性PAN纤维表面,而且所制备的催化剂在可见光区显示出较强的吸收性能。通过对染料光催化降解试验发现,纤维载体能够大幅提升hemin/TiO_2的光催化活性,而且其活性与催化剂中hemin含量相关;该复合光敏催化材料具有较宽的pH适用范围,而且增加可见光强度能够提升其光催化活性。     

负载MIL-100(Fe)腈纶复合材料的制备及对染料的光催化脱色北大核心

以七水合硫酸亚铁为金属盐,均苯三甲酸(H_(3)BTC)为有机配体,采用层层自组装法在腈纶(PAN)上负载铁基金属-有机骨架材料[MIL-100(Fe)],制得MIL-100(Fe)/PAN复合材料。探讨了组装温度、组装次数、铁盐及配体浓度、光源及H_(2)O_(2)用量对复合材料光催化降解活性黑KN-B性能的影响。采用FT-IR、SEM方法对复合材料进行表征。结果表明,MIL-100(Fe)/PAN复合材料较优的制备工艺为FeSO_(4)·7H_(2)O浓度20 mmol/L,H_(3)BTC浓度10 mmol/L,50℃组装7次。加入22 mL/L 30%H2O2,在1 000 W氙灯下光催化处理60 min,5 g/L MIL-100(Fe)/PAN复合材料对50 mg/L活性黑KN-B的脱色效果可达96.8%,重复使用5次后,脱色率可达85.3%。     

改性PAN纤维负载hemin催化降解染料的研究

使用含有偕胺肟基团的改性聚丙烯腈(PAN)纤维作为载体材料,通过轴向配位作用负载氯化血红素(hemin)制备了非均相催化剂hemin-PAN,重点对其在有机染料氧化降解反应中的催化性能进行研究。结果表明,hemin-PAN能够通过活化H2O2催化染料的氧化降解反应,其催化活性与纤维中偕胺肟基团数量密切相关,PAN增重率为14.9%时,hemin-PAN有最高的催化活性;增加催化剂hemin负载量或提高反应温度都有利于染料的氧化降解反应,hemin-PAN(增重率为14.9%,hemin负载量为0.026 mmol/g)催化罗丹明B染料氧化降解反应的活化能为63.83 k J/mol。     

TiO2/MIL-88B(Fe)/聚丙烯复合熔喷非织造材料的制备及其性能

为使聚丙烯(PP)熔喷非织造材料功能化,扩大其在水处理方面的应用,以2,4-对苯二甲酸、六水合三氯化铁、纳米氧化钛为原料,PP熔喷非织造材料为基材,首先通过浸渍工艺预处理基底材料,再通过溶剂热法在PP熔喷非织造材料基材上负载金属有机框架材料TiO₂/MIL-88B(Fe),制备了TiO₂/MIL-88B(Fe)/PP复合熔喷非织造材料。借助红外光谱、X射线衍射及孔径分析对TiO₂/MIL-88B(Fe)/PP复合熔喷非织造材料的结构与性能进行了表征。结果表明TiO₂/MIL-88B(Fe)成功负载在PP熔喷非织造材料表面。在可见光照射条件下,TiO₂/MIL-88B(Fe)/PP复合熔喷非织造材料对甲基蓝、酸性橙7及酸性红73这3种染料的降解率均达到80%以上,其中对甲基蓝的降解率可达86%,对较难降解的罗丹明B的降解率也达到了59%。在重复使用5次后,复合熔喷非织造材料对甲基蓝降解率均在70%以上,性能较稳定。     

二硫化钼/聚丙烯腈复合纳米纤维膜的制备及其光催化性能

采用水热合成法制备了无机半导体光催化剂二硫化钼(MoS_2),利用静电纺丝技术,将MoS_2粉末添加到不同质量分数的聚丙烯腈(PAN)溶液中进行共混纺丝,制备MoS_2/PAN复合纳米纤维膜,并用于罗丹明B溶液的催化降解。借助扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)等对纳米纤维膜的形貌和性能进行表征。结果表明:MoS_2/9%PAN复合纳米纤维膜中的纳米纤维形貌较好,直径较均匀,MoS_2在纳米纤维上的分布也较为均匀;使用其对30 mL的10 mg/L罗丹明B溶液进行光催化降解,光催化效果好,降解率达89.8%,重复使用3次后,降解率仅下降了2.3%,表现出良好的循环使用性。     

银/二氧化钛可见光催化自清洁织物的制备及其性能

为制备基于可见光光催化降解机制的自清洁织物,吡咯(Py)为单体,以硝酸银为银源,通过化学氧化聚合在商业化的纳米二氧化钛(TiO2 )表面形成聚吡咯掺杂银包覆层(PPy-Ag/ TiO2 ),然后高温焙烧去除PPy,获得可见光响应催化剂银/ 二氧化钛(Ag/ TiO2 )。通过共分散溶液用浸渍涂覆法将其涂覆到聚丙烯腈(PAN)纤维上,经加捻、合股织制成织物。借助扫描电子显微镜、红外光谱分析仪、热重分析仪、紫外可见分光光度计等测试织物的结构和性能。结果表明：Ag/ TiO2 粒子较均匀地负载到PAN 纤维表面,其负载率约为3. 17%;涂覆Ag/ TiO2 的织物对亚甲基蓝、罗丹明B 和红酒在可见光下具有良好的降解作用,表现出良好的自清洁效果;经多次洗涤后,该织物仍保持良好的光催化效果,具有良好的耐洗牢度。     

铁改性腈纶纤维催化剂在偶氮染料降解反应中的应用

使用水合肼和盐酸羟胺对腈纶纤维进行表面改性,然后将其与铁离子反应制得铁改性腈纶纤维催化剂（PAN-Fe）。在过氧化氢存在条件下将PAN-Fe催化剂应用于2种水溶性阴离子偶氮染料的光催化氧化降解反应中,考察了催化剂添加量、催化剂表面铁离子含量、染料浓度和pH值对染料降解反应的影响。结果表明,尽管PAN-Fe催化剂在暗态能催化染料降解反应,但是光辐射可促进其催化作用的提高;催化剂添加量及其表面铁离子含量的增加能够明显提高染料的脱色率。在PAN-Fe催化剂存在下染料降解反应可在碱性条件下进行,但是染料浓度的增加会使其脱色率降低。     

铁基金属–有机框架材料/活性碳纤维复合材料的制备及其对染料的脱色

为提高铁基金属–有机框架材料MOF(Fe)的重复使用性能,以均苯三甲酸、硫酸亚铁、活性碳纤维(ACF)为原料,采用室温原位生长法制备了铁基金属–有机框架材料/活性碳纤维复合材料MOF(Fe)/ACF。借助傅里叶红外光谱仪、扫描电子显微镜、能谱仪、X射线衍射仪对复合材料的结构、形貌、元素组成等进行了表征;测试了复合材料在不同条件下对50 mg/L活性黑KN–B染液的脱色效果,并探讨了光催化降解染料的机制。结果表明:黑暗条件下,分别在不加双氧水和加入0.12 mL/L双氧水时反应60 min后,MOF(Fe)/ACF对活性黑KN–B染液的脱色率分别为64.7％和80.2％;在1 000 W氙灯光照下,加入0.12 mL/L双氧水反应60 min后,MOF(Fe)/ACF 对活性黑KN–B染液的脱色率达95.7％,比ACF高52.2％;重复使用5次,MOF(Fe)/ACF对活性黑KN–B染液的脱色率仍可达86.0％。     

可见光催化纸光催化剂的载覆方式及其效果研究

本课题首先制备SrTiO_3光催化剂,然后将SrTiO_3采用以下三种方式载覆于纸张中制备光催化纸:⑴直接加填抄造法制备光催化纸;⑵配制成涂料后,采用涂布法制备光催化纸;⑶将光催化剂与纸浆纤维复合制备光催化复合纤维,再与纸浆纤维混合配抄光催化纸。检测和分析光催化剂在纸张中的留着效果及光催化纸对甲醛的降解效果,比较得出最优的光催化剂载覆方式。结果表明:直接加填纸的留着率为64%,对甲醛的降解率为63.5%;涂布纸的留着率为96%,对甲醛的降解率为70.5%;光催化复合纤维纸的留着率为93%,对甲醛的降解率为73.4%。由此可见,光催化复合纤维配抄法为最佳的光催化剂载覆方式。     

氯离子协同增强十六氯铁酞菁/聚丙烯腈复合纳米纤维光催化降解性能

为提升粉末催化剂的催化活性及重复使用性能,高效去除高盐废水中的有机污染物,采用静电纺丝技术制备十六氯铁酞菁/聚丙烯腈(FePcCl₁₆/PAN)复合纳米纤维。借助扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪等表征了纳米纤维的微观形貌、结晶结构等特性。选取卡马西平(CBZ)作为模型污染物,研究了氯离子存在下,FePcCl₁₆/PAN复合纳米纤维光活化过一硫酸盐的催化降解活性。结果表明:FePcCl₁₆可有效分散于PAN纳米纤维中,从而避免因FePcCl₁₆分子团聚而影响催化活性;在模拟太阳光照射下,随着氯离子质量浓度的增加,FePcCl₁₆/PAN复合纳米纤维催化活性逐渐增强;在较高氯离子质量浓度(6.0～18.0g/L)下,CBZ及其降解产物(包括具有潜在毒性的氯代有机副产物)都能降解完全,FePcCl₁₆/PAN复合纳米纤维循环降解5次后仍具有良好的催化降解性能。     

多酸基金属-有机框架负载棉织物的制备及其光催化性能

为制备具有光催化性能的棉织物,通过引入金属有机框架材料,将尺寸适合的多金属氧酸盐装入其中,从而实现多金属氧酸盐在棉织物上的原位生长。研究了金属离子反应时间、多金属氧酸盐用量、有机配体和多金属氧酸盐的反应时间对制备的负载有多酸基金属-有机框架(POMOF)棉织物光催化性能的影响,借助扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱仪等对POMOF负载棉织物的形貌与结构进行表征。结果表明:对棉织物进行羧基化改性,可在其表面形成多的活性位点;当改性棉织物在硝酸铜溶液中反应12 h,均苯三甲酸与多钨酸盐的量比为 1∶14, 有机配体和多酸的反应时间为10 h时,POMOF负载棉织物在135 min内对罗丹明B溶液(10 mg/L)的降解率达92.23%;该POMOF负载棉织物具有良好的光催化性能,在印染废水降解方面有较大潜力。     

羊毛/铁配合物非均相芬顿反应光催化剂的制备及其应用性能

为提升废旧羊毛的回收再利用价值,将具有不同直径和鳞片结构的3种羊毛分别与水溶液中Fe³⁺进行配位反应,得到3种羊毛/铁配合物,然后将其作为非均相芬顿反应光催化剂应用于活性红195的氧化降解反应中,研究了反应条件以及羊毛直径和鳞片层等对配合物的铁离子配合量和光催化性能的影响。结果表明:Fe³⁺浓度和配位反应温度的升高均能促进Fe³⁺和羊毛之间配位反应的进行,较薄鳞片层的羊毛更易与Fe³⁺反应,制备更高铁离子配合量的羊毛/铁配合物;可使用Lagergren准二级动力学模型方程对羊毛与Fe³⁺之间的配位反应进行描述,但较薄鳞片层羊毛的反应速度更慢;3种羊毛/铁配合物都可显著催化染料发生氧化降解反应,提高铁离子配合量和辐射光强度,均能增加其光催化性能,较细羊毛制备的配合物具有更强的催化作用和pH值适应性。